制备方法对Co-Pd/TiO2催化剂催化CH4-CO2梯阶转化的影响

以钴、钯为活性金属, 分别采用浸渍法和溶胶-凝胶法制备了Co-Pd/TiO₂催化剂, 考察了不同制备方法制备的Co-Pd/TiO₂催化剂对CH₄-CO₂梯阶转化直接合成C₂含氧化合物的影响。利用XRD、XPS和N₂-吸附-脱附对催化剂进行了表征。结果表明:两种方法制备的催化剂反应前与反应后表面织构都存在较大变化, 且催化剂中均存在CoTiO₃物种, 这是活性金属Co与载体TiO₂之间发生强相互作用, CO²⁺替代TiO₂晶格中的Ti⁴⁺的结果;CoO和金属Pd可能是该反应的活性中心;反应前与反应后溶胶-凝胶法制备的催化剂的表面Co含量均低于浸渍法制备的催化剂, 而表面Pd含量则均高于浸渍法制备的催化剂, 且溶胶-凝胶法制备的催化剂各种产物的生成速率均高于浸渍法制备的催化剂, 因此, 与浸渍法制备的催化剂相比, 溶胶-凝胶法制备的催化剂具有更好的催化活性。     

甲烷转化合成C2含氧化合物的研究进展

对甲烷经合成气路线间接制C2含氧化合物的现状及甲烷直接转化制C2含氧化合物的研究进展进行了评述。通过对间接与直接路线的比较,以及对甲烷在均相体系和非均相体系下直接催化转化的分析,得出了CH_4和CO_2直接合成C2含氧化合物在工艺过程上有显著优势,尤其是采用非均相催化体系。该工艺为C2含氧化合物的合成和CH_4与CO_2的绿色化学利用开辟了新途径。     

HPA/TiO2-SnO2催化合成没食子酸丙酯

制备了以混合氧化物为载体的固载杂多酸催化剂HPA/TiO2-SnO2,并催化没食子酸和正丙醇合成了没食子酸丙酯.确定最佳催化反应条件为:醇酸摩尔比为15∶1、催化剂用量为反应物总质量的2.0%、反应时间为2.5 h,在此反应条件下,没食子酸丙酯的收率达到92.1%.     

固体超强酸SO4 2-/TiO2催化合成柠檬酸三乙酯

以固体超强酸SO4^2-TiO2为催化剂,用柠檬酸和乙醇合成了柠檬酸三乙酯。考察了催化剂用量、酸醇比、反应时间、带水剂种类对酯化反应的影响,确定了最佳的反应条件：以0．3mol柠檬酸为基准,甲苯为带水剂,m（催化剂）2．5g,n（柠檬酸）;n（乙醇）=1：5．5,反应时间为8h,收率86．6％。     

固体超强酸SO2-4/TiO2催化合成肉桂酸乙酯的研究

合成了固体超强酸SO2-4/TiO2,并在其催化下,由肉桂酸和无水乙醇发生酯化反应,合成肉桂酸乙酯.考察了催化剂用量、酸醇比、反应时间及催化剂重复使用次数对酯化率的影响,结果表明当0.02 mol肉桂酸、0.10 mol无水乙醇和1.20 g催化剂一起加热回流4 h,产品收率可达89.3%.     

C4烃类含氧化合物脱除工艺研究进展

综述了现行C4烃类化合物中含氧化合物脱除的工艺方法--精馏法和吸附法,对不同脱除工艺的工业应用状况进行了分析比较,提出吸附分离工艺是一个重要的发展方向.     

固体超强酸SO2-4/TiO2-WO3催化合成乙酸正戊酯

以新型固体超强酸SO2-4/TiO2-WO3 为催化剂,用乙酸和正戊醇反应合成乙酸正戊酯.探讨了醇酸物质的量比、催化剂用量、反应时间等因素对酯收率的影响.实验表明固体超强酸SO2-4/TiO2-WO3具有较好的催化活性,醇酸物质的量比为1.35∶1,催化剂用量为反应物料总质量的1.0%,反应时间为2.0*#h,反应温度104～116*#℃,收率达65.0%.     

TiO2-SiO2/SO2-4催化合成乙酸甲酯

采用溶胶-凝胶法制备TiO2-SiO2/SO2-4固体超强酸催化剂,并考察它对乙酸甲酯合成反应的催化性能.用正交法对催化剂的制备条件进行优化,考察了钛酸丁酯(TBT)含量、浓硫酸含量、焙烧温度和滴入TBT时的温度对催化性能的影响.     

固体酸催化剂WO3/TiO2催化合成丁酸异戊酯

本制备WO3为活性组分,TiO2为载体的双金属匿体酸酯化催化剂WO3/TiO2,采用IR测试技术对催化剂进行了表征.将该催化剂用于正丁酸与异戊醇进行酯化反应合成了丁酸异戊酯.考察了催化剂用量、n(异戊醇):n(正丁酸)、反应时间、带水剂种类和催化剂重复使用性等因素对醋化率的影响.实验结果表明.该催化剂催化合成丁酸异戊醣...     

SO2-4/TiO2-WO3催化合成苹果酯的研究

以固体超强酸SO2-4/TiO2-WO3为催化剂,对以乙酰乙酸乙酯和乙二醇为原料合成苹果酯的反应条件进行了研究.实验表明,SO2-4/TiO2-WO3是合成苹果酯的良好催化剂.较系统地研究了原料物质的量比、催化剂用量、反应时间诸因素对产品收率的影响,最佳反应条件为:n乙酰乙酸乙酯∶n乙二醇=1∶1.6,催化剂用量为反应物料总质量的1.25%,环己烷为带水剂,反应时间1.5h.上述条件下,苹果酯的收率可达87.3%.     

Ni-Fe/BaTiO3-γ-Al2O3催化剂在低温条件下CO2和CH4重整中的应用

采用等体积浸渍法制备了一系列不同Ni和Fe添加量的Ni-Fe/BaTiO3/γ-Al2O3双金属催化剂,并在固定床反应装置上考察了在873～1 073 K温度范围内催化剂对CO2和CH4重整反应的催化活性。实验结果表明:Ni、Fe负载质量分数均为5.0%的Ni-Fe/BaTiO3/γ-Al2O3催化剂活性最好。通过TPR、TPD和TPO表征并与单金属催化剂Ni/BaTiO3/γ-Al2O3相比,Ni-Fe/BaTiO3/γ-Al2O3催化剂具有更高的催化活性、脱附和抗积炭性能。     

Ni-Mg-Al催化剂M2+/M3+比对CH4-CO2重整制合成气的影响

考察了Ni-Mg-Al催化剂中M²⁺/M³⁺比的不同对CH₄-CO₂重整制合成气反应性能的影响。在质量空速12000mL/(g_cat·h)、800℃条件下进行催化反应,并用X射线衍射、电子透射电镜等手段对催化剂进行了表征和分析。分析结果表明催化剂中单质与载体有很强的相互作用力并且在载体上均匀分布,同时反应过程中催化剂从单一的固溶体结构转变为固溶体-尖晶石共存结构,这有利于催化性能的提升。催化剂孔结构在反应前后也稳定存在,未发生坍塌。实验发现随着M²⁺/M³⁺比的不同,催化剂碱性强弱对其催化稳定性起着决定性作用,M²⁺/M³⁺比为3时,催化剂碱性最强,同时具有优良的抗积炭和抗烧结能力,是最佳M²⁺/M³⁺比。     

CO_2/CH_4分离膜研究进展

介绍ＣＯ２／ＣＨ４分离膜的开发背景及发展历史;ＣＯ２／ＣＨ４分离膜材料及相应的成膜技术,并提出ＣＯ２／ＣＨ４分离膜的发展方向。     

Au-Ru/TiO2催化硝基苯和苯甲醛一锅法合成N-苄基苯胺

采用沉积-沉淀法制备出一系列Au-Ru/TiO2双金属催化剂,用于硝基苯与苯甲醛一锅法加氢反应合成N-苄基苯胺。考察了Ru负载量对Au-Ru/TiO2加氢性能的影响,并采用X射线衍射和扫描电镜等方法对催化剂进行表征。结果表明,Au和Ru产生协同作用共同促进加氢作用。负载Ru质量分数为1.5%的催化剂具有最好的加氢活性和N-苄基苯胺选择性。优化的N-苄基苯胺合成工艺条件为：催化剂用量占硝基苯质量的15%,溶剂为甲苯,氢压1.1 MPa,反应温度80 ℃。此条件下,硝基苯转化率100%,N-苄基苯胺选择性88.2%     

Ru/TiO_2催化剂催化乳酸乙酯加氢反应研究

采用改良的浸渍法制备了Ru/TiO2催化剂,对其进行了XRD、XPS、TEM等表征。初步研究了Ru/TiO2催化剂在乳酸乙酯加氢制1,2-丙二醇反应中的催化性能,考察了反应温度、氢气压力、催化剂用量和溶剂对反应的影响。在温和的反应条件下(423 K,5 MPa)可以得到约80%的1,2-丙二醇收率。     

二氧化碳加氢合成甲醇反应铜基催化剂研究进展

二氧化碳加氢合成甲醇反应是二氧化碳利用的重要途径,其中催化剂的研究是技术的关键。本文针对反应采用的铜基催化剂,从铜基催化剂的制备方法、活性组分铜的分散度、铜粒径以及铜与载体间界面作用等方面,分别对其影响催化剂的活性、甲醇的选择性以及稳定性作用进行研究综述。通过分析认为:催化剂的制备方法影响催化剂的铜分散度、铜粒径及铜与载体间的作用,从而影响催化剂催化性能。其中在共沉淀法的基础上进行改进是目前催化剂制备方法的研究趋势,且增加铜分散度、减小铜粒径及增大铜与载体间作用对二氧化碳加氢合成甲醇反应铜基催化剂的催化性能有不同程度的影响。该综述为进一步研制高活性、高甲醇选择性和优异稳定性的新型催化剂提供参考。     

The oxidative dehydrogenation of ethane with CO2 over Mo2C/SiO2 catalyst

Mo₂C prepared on SiO₂ was found to be an effective catalyst for the dehydrogenation of ethane to produce ethylene in the presence of CO₂. The selectivity to ethylene at 850–923 K was 90–95% at an ethane conversion of 8–30%. With the increase of the temperature the dry reforming of ethane became also a significant process. It is assumed that the Mo oxycarbide formed in the reaction between CO₂ and Mo₂C plays an important role in the activation of ethane. This revised version was published online in July 2006 with corrections to the Cover Date.     

Au/TiO2-B催化剂的CO低温氧化性能

探索Au纳米粒子对新型材料的催化性能可以显著拓宽金催化剂的应用范围。使用TiO₂-B作为载体,担载Au纳米粒子并应用于低温CO氧化反应体系。TiO₂-B为长度5～20 mm的微米级纤维,Au纳米粒子粒径在3 nm以下,均匀地分散在TiO₂-B表面。CO 氧化测试表明,Au纳米粒子的性能受TiO₂-B焙烧温度的影响,不同焙烧温度会引起Au分散性以及Au纳米粒子与载体相互作用的改变。分散于纯TiO₂-B载体上的金的催化活性可与其分散在锐钛矿纳米粉体上的相媲美。此外,300℃下活化的Au纳米粒子表现出了最佳的CO氧化性能,在氧化性气氛中活化的催化剂的催化性能优于在惰性和还原性气氛中活化的催化剂。     

温和条件下CoPc/TiO2光催化还原CO2

采用浸渍法制备的TiO2负载钴酞菁(CoPc/TiO2)为光催化剂,在碱性水溶液中、可见光照下,CO2可被光催化还原为产物HCOOH、CO、CH4。对催化剂的制备条件进行了考察,在m(CoPc)∶m(TiO2)=1∶100、催化剂浸渍时间12 h、浸渍溶剂为甲苯、催化剂焙烧温度200℃的条件下,还原总产物量最高可达1 075.38μmol/g-cat,其中甲酸为主产物,最高可达708.54μmol/g-cat。对催化剂进行了XRD、DRS表征,证实了CoPc在TiO2表面的负载。结果表明:用该催化剂在可见光照及常温常压下,于水溶液中就可将CO2还原。其次,实验还发现光照下可产生电子转移,实现了电荷的重新分配,以降低电子-空穴的重新结合;TiO2表面应有一定的空隙率,有利于CO2在其表面获得电子被还原。