有机络合剂对Co-Mo/γ-Al2O3催化剂金属分散和硫化行为的影响

研究了有机络合剂对Co-Mo/γ-Al2O3催化剂的金属分散度和硫化行为的影响.结果 表明,添加有机络合剂的Co-Mo/γ-Al2O3催化剂更容易发生硫化,有机络合剂可以降低新鲜Co-Mo/γ-Al2O3催化剂硫化后的比表面积和孔容损失,提高了新鲜催化剂的中等强度酸位的强度,增强硫化物与催化剂之间的作用力.通过添加有机...     

Co-Mo/γ-Al2O3耐硫脱氧催化剂的TPD-TPR研究

采用等体积浸渍法制备了Co-Mo/γ-Al2O3非贵金属耐硫脱氧催化剂,在实验室微反装置上进行了脱氧活性考评,利用程序升温脱附法(TPD)对该脱氧剂H2、O2的脱附行为进行了研究;同时,利用程序升温还原法(TPR)对新鲜样及中试失活样进行了研究.结果表明,在该催化剂上H2存在两个脱附峰,对应有两种吸附活化位:O2有四个脱附峰,对应有四种吸附活化位,水汽吸附会优先占据弱吸附活性位,从而抑制了其对H2和O2的活化吸附量.催化剂有三种耗氢还原峰,峰面积呈肥胖型,且在各个温度下都有还原,活性组份Co-Mo与Al2O3之间协同作用,直接影响着催化剂脱氧活性,新鲜样中的活性物种与载体间的作用要比失活样的强.研究结果对Co-Mo/γ-Al2O3非贵金属耐硫脱氧催化剂的使用、失活和再生有重要的意义.     

分步浸渍法制备CoMoAg/γ-Al2O3催化剂及其脱硫性能的研究

以γ-Al<,2>O<,3>为载体,以Co、Mo、Ag为主要活性组分,采用浸渍法制备了负载型催化剂CoMoAg/γ-Al<,2>O<,3>,并对其进行了XRD表征;利用加氢原理,考察了MoCoAg/γ-Al<,2>O<,3>催化剂在不同工艺条件下处理模拟汽油的脱硫效果.结果表明,在反应温度164.5℃、反应压力1.0 ...     

Co-Mo/TiO2-Al2O3废润滑油加氢精制催化剂研究

制备Co-Mo/TiO2-Al2O3催化剂并用于废润滑油加氢精制.结果表明,在反应温度340℃、反应压力7.0 MPa、体积空速1.2 h-1、氢油体积比600:1的反应条件下,加氢精制油品的粘度指数提高了21,S含量14.4μg·g-1,N含量8.0μg·g-1,Cl含量<0.1μg·g-1,色度0.4,收率96.5...     

原位漫反射红外光谱研究NO和NH3在CuO/γ-Al2O3催化剂上的吸附行为

利用原位漫反射红外光谱法在线研究NH₃和NO在CuO/γ-Al₂O₃催化剂表面吸附和氧化的反应过程。NH₃不仅能被吸附在L酸位,也能被吸附在B酸位。NH3氧化脱氢形成NH₂物种是反应的中间步骤。NO和NO₂以多种形态吸附在催化剂表面。O₂存在条件下有利于吸附的NO物种被氧化成高价的NO₂。暂态实验中,吸附NH₃饱和的催化剂载体通入NO和O₂后,共价吸附的NH₃首先消失,而NH⁺₄没有参加反应。吸附NO饱和的催化剂载体通入NH₃和O₂后,吸附态NO特征峰基本没有变化。选择性催化还原反应发生在吸附态NH₃和气态NO之间,吸附态的NO及其氧化生成的亚硝基和硝基物种不参与SCR反应。     

原位漫反射红外光谱研究NO和NH3在CuO/γ-Al2O3催化剂上的吸附行为

利用原位漫反射红外光谱法在线研究NH₃和NO在CuO/γ-Al₂O₃催化剂表面吸附和氧化的反应过程。NH₃不仅能被吸附在L酸位,也能被吸附在B酸位。NH3氧化脱氢形成NH₂物种是反应的中间步骤。NO和NO₂以多种形态吸附在催化剂表面。O₂存在条件下有利于吸附的NO物种被氧化成高价的NO₂。暂态实验中,吸附NH₃饱和的催化剂载体通入NO和O₂后,共价吸附的NH₃首先消失,而NH⁺₄没有参加反应。吸附NO饱和的催化剂载体通入NH₃和O₂后,吸附态NO特征峰基本没有变化。选择性催化还原反应发生在吸附态NH₃和气态NO之间,吸附态的NO及其氧化生成的亚硝基和硝基物种不参与SCR反应。     

Na2CO3/γ-Al2O3吸附剂对SO2吸附性能的研究

用浸渍法制备了 Na2 CO3 /γ- Al2 O3 吸附剂 ,考察了 Na2 CO3 含量、焙烧温度和吸附温度对 Na2 CO3 /γ- Al2 O3 吸附剂 SO2 吸附性能的影响 .结果表明 :Na2 CO3 含量从 4%增加到 2 0 %时 ,穿透时间和硫容在 1 6%时出现峰值 .未经焙烧的吸附剂穿透时间和硫容都比较低 ,较理想的焙烧温度为 30 0℃～ 40 0℃ .吸附温度对 SO2 吸附性能的影响明显 ,在室温下吸附时 ,穿透时间和硫容都较小 ,适宜的吸附温度为 1 2 0℃～ 1 60℃ .     

分步浸渍法制备CoMoAg/γ-Al_2O_3催化剂及其脱硫性能的研究

以γ-Al2O3为载体,以Co、Mo、Ag为主要活性组分,采用浸渍法制备了负载型催化剂CoMoAg/γ-Al2O3,并对其进行了XRD表征;利用加氢原理,考察了MoCoAg/γ-Al2O3催化剂在不同工艺条件下处理模拟汽油的脱硫效果。结果表明,在反应温度164.5℃、反应压力1.0 MPa、γ-Al2O3∶Co∶Ag∶Mo（质量比）为1∶1∶2∶1的条件下,催化剂对模拟汽油的脱硫效果较好。     

NiMoFeB/γ-Al2O3催化剂的制备及其评价

以NiCl_2·6H_2O为前驱体、(NH_4)_6Mo_7O_(24)·4H_2O和FeCl_3·6H_2O为助剂,通过浸渍、焙烧和NaBH_4还原制备高活性的NiMoFeB/γ-Al_2O_3催化剂。采用糠醛液相催化加氢为探针反应对其活性进行了评价。与NiMoB/γ-Al_2O_3相比,NiMoFeB/γ-Al_2O_3催化剂表现出更高的加氢活性和选择性,即使在较低温度60℃和5.0MPa条件下,加氢反应3.0h,糠醛转化率接近100%。考察Fe掺杂量和活性组分的负载顺序对催化剂活性的影响。结果表明,适宜的Fe掺杂量Mo+Ni与Fe原子比为20:1,Mo、Ni和Fe前驱体盐同时负载于γ-Al_2O_3时,催化剂活性最高。XRD研究表明,NiMoFeB/γ-Al_2O_3为无定形结构,活性组分在载体上分散均匀,具有良好的热稳定性。     

Fe2O3/γ-Al2O3臭氧催化氧化催化剂的制备及性能研究

以γ-Al2O3为催化剂载体原料,Fe2O3为活性组分,制备Fe2O3/γ-Al2O3臭氧催化氧化催化剂.以苯胺为模拟废水探究催化剂活性.对催化剂强度、密度、孔隙率、比表面积进行表征.探究了催化剂最佳制备及应用条件.结果表明:制备的催化剂为粒径4～6 mm球型颗粒,在粘结剂为1％Na2SiO3溶液,成型转速为20～30...     

柠檬酸引入方式对CoMo/TiO2-Al2O3催化剂加氢脱硫性能的影响

采用改进溶胶-凝胶法制备的TiO_2-Al_2O_3作复合载体,制备不同柠檬酸引入方式改性的CoMo/TiO_2-Al_2O_3加氢脱硫催化剂。利用低温N_2吸附-脱附、XRD、SEM和H_2-TPR等对催化剂进行表征,并采用固定床反应器对催化剂加氢脱硫性能进行评价。结果表明,后处理法制备的催化剂比表面积相对较大,孔道结构较好,活性金属组分以无定形形态均匀分散在载体表面,一定程度上减弱了其与载体间的相互作用;该催化剂可以延缓Co硫化,并且络合生成较多易于硫化还原的Mo物种,利于MoS_2在催化剂表面的堆叠,生成更多的Co-Mo-S(Ⅱ)活性相,因而相应的CoMo催化剂对噻吩加氢脱硫转化率显著提高。     

CuO/NiO/γ-Al2O3催化剂合成环己胺

以磷酸预处理的γ-Al2O3为载体,二次浸渍CuO／NiO活性组分制备催化剂,用于环己醇合成环己胺的临氢氨解反应。实验考察了催化剂的制备因素及反应条件对催化反应性能的影响．在反应温度190℃、压力0．8MPa、液时空速0．3h^-1、氨与环己醇的摩尔比为8时,环己醇的转化率为99％,环己胺的选择性达到95％。     

磷对MoNi/γ-Al2O3加氢处理催化剂性能的影响

采用分步浸渍法制备了不同磷含量的MoNiP/γ- Al2O3加氢预处理催化剂.采用TPR、HRTEM和XPS技术对催化剂进行表征,以噻吩和喹啉为模型化合物,考察催化剂的加氢脱硫和加氢脱氮活性.结果表明,磷与活性组分相互作用形成新Mo - Ni -O-P相,增加了低温还原峰面积,使还原峰峰顶温度升高.磷的引入提高了活性金属组分的硫化度,使催化剂的MoS2片晶层数更多,片层长度更长,有助于噻吩和喹啉克服空间位阻吸附在活性中心位上;但过量磷会使MoS2发生团聚,降低活性中心位数目,不利于提高催化剂活性.添加适量磷对催化剂表面和活性相进行有限度的改变,使催化剂具有最佳的脱硫和脱氮活性.     

高分散Ni2P/γ-Al2O3 催化剂的制备及其加氢脱硫性能研究

分别以商品化和水热法合成的多级孔结构的γ-Al2O3 为载体,采用磷源热解法制得负载型Ni2P催化剂.通过XRD、SEM、N2物理吸脱附和CO化学吸附等手段对所制备的载体及催化剂进行表征,考察了不同载体对催化剂常压下噻吩加氢脱硫性能的影响.结果表明,自制的y-Al2O3具有更高的比表面及发达的微观结构,以其为载体制备的...     

ICP-AES法测定Pd/γ-Al2O3-SiO2催化剂中微量钯

建立了用电感耦合等离子发射光谱（ICP-AES）法测定Pd／γ-Al2O3-SiO2催化剂中微量钯含量的方法。确定了适宜的炬管高度、火焰水平位置、高频发生器正向功率及进样速度,考察了基体效应,在此条件下测定的数据具有较高的重复性和回收率。用该法对实际样品进行了分析,得到满意的结果。     

Co-Mo脱氧催化剂的制备及结构表征

采用醇凝胶-流动氮气干燥法制备了Al2O3载体,并与商业Al2O3和13X分子筛载体对比,通过N2低温吸附和XRD方法对催化剂的表面结构进行表征.结果表明,该方法制备的Al2O3载体的比表面积与商业Al2O3载体相当,而孔结构却大幅度改善,孔体积增大近一倍,具有最可几孔径分布在4.6 nm和18.6 nm的中孔结构,与商业13X分子筛的孔结构相近.当活性组分Mo负载质量分数小于5%时,催化剂的孔结构仍保持Al2O3载体的中孔结构,而Mo负载质量分数大于5%时,过量的Mo与载体Al2O3发生作用形成Al2(MoO4)3,在衍射图谱上出现了尖锐的衍射峰,该晶体的形成直接改变了催化剂的织构.     

WP/γ-Al2O3催化剂的制备及加氢脱氮性能

采用程序升温、高纯氢气还原无定形磷钨酸盐的方法制备了活性组分为磷化钨的WP／γ-A1203催化剂，考察了催化剂对吡啶加氢脱氮(HDN)反应的催化活性。结果表明，先混合后还原方法制备的WP／γ～Al2O3催化剂WP2更有利于活性组分在载体表面的分散，且稳定性比较好。该催化剂具有较好的加氢脱氮性能，340℃时吡啶加氢脱氮率为95．4％。噻吩对催化剂WP2的HDN活性有较大影响。     

LiLaNiOx/γ-Al2O3催化剂上甲烷加压部分氧化制合成气

考察LiLaNiO_x/γ—Al_2O_3催化剂对甲烷加压[(0.2～1.0)MPa]部分氧化制合成气反应的催化性能。结果表明,LiLaNiO_x/γ—Al_2O_3催化剂具有优良的甲烷部分氧化催化性能,在850℃和1.0 MPa条件下,甲烷转化率和CO选择性分别达76.2%和82.5%。在100 h连续实验中,反应活性及选择性保持不变,显示出较高的催化稳定性。采用XRD、XPS和TG—DTA方法对反应前后催化剂的晶体结构、表面性能以及抗积炭性能进行表征,结果表明,LiLaNiO_x/γ-Al_2O_3催化剂具有较高的结构稳定性和抗积炭性能。     

γ-Al2O3表面结构的红外光谱研究

采用原位红外光谱技术对不同温度(100～500℃)脱水γ-Al2O3的表面羟基进行了研究,同时应用吡啶吸附原位红外光谱法对γ-Al2O3表面上路易斯酸(L酸)进行了研究.实验结果表明,在升高脱水温度的过程中,在γ-Al2O3表面共出现五个羟基谱带,分别为3785,3762,3725,3697,3674 cm-1.在γ-Al2O3表面上存在三种L酸性位,分别对应于五配位(酸性最弱)、四配位(酸性中等)和三配位的Al3+(酸性最强).这三种Al3+的数量随脱水温度升高而增大,而且γ-Al2O3表面上的L酸性位均有羟基与其相连.     

MoO3/γ-Al2O3催化剂上正丁烷催化脱氢制正丁烯

使用浸渍法制备了不同负载量的MoO3γ-Al2O3催化剂,考察了它们在550℃反应温度下正丁烷催化脱氢性能．用XRD,FT—IR和Raman光谱对催化剂的表面结构进行了研究,并分析了催化剂的表面结构与其催化性能的关系。结果表明,γ-Al2O3载体表面钼氧物种随负载量的增加变化情况为：孤立MoO3四面体-二维多聚MoO3八面体-MoO3晶体和Al3（MoO3）3晶体,MoO3在载体表面的最大单层覆盖的质量分数约为20％;孤立分散MoO3物种对正丁烯的选择性比二维多聚MoO3物种及三维的MoO3要高,负载的质量分数5％催化剂取得最高的正丁烯选择性为62．54％;15％～35％催化剂取得较好的正丁烯收率,在11．0％～11．7％,差距不大;MoO3多层聚集态（负载的质量分数为35％）的催化剂相比单层覆盖态（20％）,催化活性没有因为钼氧物种的聚集而有大的降低,正丁烯收率仅少0．08％。