空气取水用硅胶/MgCl2复合吸附剂吸附性能研究

通过浸渍法合成了一种硅胶/MgCl₂新型复合材料。探究了球型硅胶孔径和粒径、MgCl₂溶液浓度、吸附环境温湿度对硅胶/MgCl₂复合吸附剂吸附性能的影响。实验表明,复合吸附剂的吸附能力与硅胶孔径成正比,与硅胶粒径成反比。在25℃、50%RH下,SG-A/M20、SG-B/M20、SG-C/M20的平衡吸附量分别为0.25,0.37,0.39 g/g;在25℃、35%RH下,SG-D/M20、SG-A/M20、SG-E/M20的平衡吸附量分别为0.21,0.16,0.14 g/g。RH为35%～80%时,复合吸附剂的吸附量随RH增大而增大,温度为25～35℃时,复合吸附剂的吸附量随温度升高先增大后减小。在25℃、RH 80%下,SG-B/M20取得最大吸附量0.58 g/g。复合吸附剂在110℃下脱附90 min水蒸气脱附率>98%。SG-B/M20、SG-C/M20具有良好的循环稳定性,经8次吸附-脱附循环后吸附量减小量<0.03 g/g。硅胶/MgCl₂复合吸附剂的水蒸气吸附性能探究,...     

多壁碳纳米管嵌入13X/MgCl2复合吸附剂的性能实验

配制了将不同含量的多壁碳纳米管（MWCNT）加入复合吸附剂13X/MgCl₂中制成的新型复合吸附剂,并对其吸附、脱附和导热性能进行了测试。实验结果表明：新型复合吸附剂在闭式200℃脱附完成后,新型复合吸附剂的吸附残余量随着MWCNT含量的升高而减小,13X的吸附残余量是MWCNT含量最高的13X/MgCl₂/MWCNT（CNT-5）复合吸附剂的吸附残余量的2倍,虽然MWCNT的加入不会对13X/MgCl₂复合吸附剂在室温下的吸附性能有影响,CNT-5在开式、闭式的平衡吸附量可以达到0.52 g·g^-1和0.38 g·g^-1,分别是13X吸附量（0.24 g·g^-1）的2.2和1.6倍,但新型复合吸附剂可以脱附更多的水蒸气。新型复合吸附剂的热导率随着MWCNT含量的增大而升高,CNT-5的热导率可以达到0.265 W·m^-1·K^-1,是13X热导率的4.9倍。     

温度和氧含量对NH4Br改性稻壳焦汞氧化吸附特性的影响

采用10 g·L^-1 NH₄Br溶液对原始稻壳焦进行浸渍改性制备了脱汞吸附剂。利用比表面积及孔隙度分析仪、扫描电子显微镜/X射线能谱分析仪对改性前后稻壳焦吸附剂物理化学性质进行表征。在固定床汞吸附实验台上对吸附剂床层出口元素汞(Hg⁰)和二价汞(Hg²⁺)进行同步检测,研究了不同温度下N₂气氛和N₂+6.4 %(体积)O₂气氛中改性稻壳焦的汞氧化吸附特性。50℃下N₂气氛、N₂+6.4%(体积)O₂气氛以及150℃下N₂气氛中固定床出口均未明显检测到Hg²⁺,50℃和150℃时脱汞率均可达90%。温度为150℃时,在N₂+6.4%(体积)O₂气氛中吸附剂的总汞(Hg^T)脱除效率为98.2%,其中82.2%的Hg⁰被吸附脱除,其余则被O₂非均相氧化为Hg²⁺而氧化脱除。通过对程序升温管式炉出口Hg^T进行检测研究了吸附剂表面吸附态汞的脱附特性。汞脱附峰值温度300℃表明吸附态汞可能以Hg-Br化合物的形式赋存于改性稻壳焦表面,220~350℃的脱附温度说明吸附态汞有较高的热稳定性。100.14%~118.62%的汞平衡率验证了实验结果的准确性。     

离子改性Y分子筛吸附分离1,1,1,2-四氟乙烷/1,1-二氟-2-氯乙烯

用CaCl₂、La（NO₃）₃和Ce（NO₃） ₃溶液对NaY分子筛进行离子改性制备出CaY、LaY和CeY分子筛。将其及NaY为吸附剂,利用动态吸附法评价其吸附分离1,1,1,2-四氟乙烷（HFC-134a）产品中微量1,1-二氟-2-氯乙烯（HCFC-1122）的性能。同时采用X射线衍射（XRD）、吡啶红外（FTIR）和氨-程序升温脱附（NH₃-TPD）等手段对新鲜及再生后的吸附剂进行结构和表面性质表征。结果表明：CaY、LaY与CeY分子筛上的Brønsted酸中心可与HCFC-1122形成p-吸附配合物,从而将吸附流出气中HCFC-1122的残余率降低至1.0%以下;Brønsted酸强度越高,p-吸附配合物越容易形成,最低吸附温度越低（CeY     

CuCl2改性磁性凹凸棒土的脱汞性能

通过在凹凸棒土（Atp）表面负载铁氧化物进行磁改性而生成的磁性凹凸棒土（MAtp）,相对于一般脱汞吸附剂而言,更易分离回收,具有实际应用的前景,但脱汞效率较低。本文选取磁质量分数为50%的MAtp,采用浸渍法对其进行CuCl₂改性,在利用固定床实验系统上探究了CuCl₂负载量、反应温度和烟气组分（O₂、SO₂、NO、HCl）对其脱汞性能的影响,结合多种表征结果分析其脱汞机理。结果表明：CuCl₂负载量的最佳值为5%;一定范围内反应温度与脱汞效率呈正相关,超过250℃时吸附剂的孔隙结构会遭到破坏,发生脱附现象;O₂和HCl对吸附剂脱汞性能有明显提升,NO影响较小,SO₂会与Hg⁰竞争吸附,抑制效果显著;CuCl₂改性后的MAtp脱汞性能优良,同时延续了较好的磁分离特性,为选择高效实用的脱汞吸附剂提供了研究方向。     

操作条件对Zr掺杂钙基CO2吸附剂吸附性能的影响研究

寻找简便有效的方法对CO₂进行捕集和封存,是未来实现“双碳”目标、保障能源安全和实现可持续发展的重要手段。钙基吸附剂因具有高CO₂吸附容量、价格低、脱碳效率高、对设备污染少等优点,在高温吸附领域显示出广阔的应用前景,但在多次吸附、再生循环过程中容易烧结、循环稳定性差。针对稳定性良好的Zr掺杂改性钙基吸附剂,探究操作温度和操作气氛等操作条件对吸附性能的影响。利用热重分析仪(TGA)进行了5种操作条件下吸附性能评价,同时采用SEM、CO₂-TPD、XRD等进行表征。结果表明：吸附温度在650℃,脱附温度为700℃,吸附氛围为30%CO₂/70%N₂时改性吸附剂性能最好,且经过20次吸脱附循环后没有明显变化。在其他操作条件一定的情况下,随着脱附温度的升高,吸附性能降低,烧结现象更显著;随着CO₂浓度的增加,评价后样品的粒径逐渐增大。与CaO相比,Zr掺杂改性吸附剂的中强碱性位更强。     

合成氨弛放气氨分离流程的模拟与比较

提出了合成氨弛放气的氨吸附分离流程,通过模拟计算,分析和比较了脱附温度及冷却水温度对吸附剂用量、吸附热及脱附热的影响。结果表明,当冷却水温度一定时,随着脱附温度的升高,吸附剂用量、吸附热、脱附热均存在一个突变点,突变点前后的变化趋势是一致的,均随着脱附温度的升高而增加。脱附温度选在突变点右侧附近,吸附剂用量、吸附热、脱附热均较低。与现行的驰放气氨吸收分离流程相比,吸附分离法的能耗和耗以及冷却水用量均显著低于吸收分离法,具有突出的优势。     

中空笼球状Ca基CO2吸附剂的合成及其循环吸脱附性能研究

以水热法制备的碳球为模板,经尿素水解和煅烧活化获得具有中空笼球结构的纳米CaO,该纳米CaO经高温活化后能有效克服普通商业CaO高温下循环吸附CO₂时易烧结失活的问题。在同步热分析仪上对其吸脱附性能进行了评估,结果表明,中空笼球结构有利于CO₂的扩散与传质,从而增强吸附反应的进行;在850℃下活化3 h后获得的吸附剂具有最好的热稳定性;其CO₂最大吸附量可达0.696 4 g_CO2/（g吸附剂）,且在经历50次吸脱附循环后,仍能保持理论吸附量的64.5%。     

分子筛基CH4-N2分离材料的研究进展

实现CH₄-N₂高效分离能够极大地推动常规天然气和非常规天然气这一类绿色低碳能源的利用,分子筛基吸附剂和膜材料具有优良的气体分离特性,而且对CH₄-N₂的分离颇具应用潜力。本文从对N₂具有优先选择性吸附的N₂/CH₄分离（高浓度CH₄纯化脱氮）和对CH₄具有优先选择性吸附的CH₄/N₂分离（低浓度CH₄富集脱氮）两方面综述了国内外分子筛吸附剂及分子筛膜的研究进展。详细地分析了分子筛骨架和平衡阳离子与其CH₄-N₂吸附分离性能之间的构效关系,并结合本文作者课题组的工作,提出了电中性（近中性）骨架分子筛对CH₄-N₂分离具有较好的分离效果。最后总结和展望了CH₄-N₂分离用分子筛吸附剂及分子筛膜的未来发展趋势。     

水合盐基中低温热化学储热材料性能测试及数值研究

以水合盐K₂CO₃·1.5H₂O和膨胀石墨（EG）分别作为化学蓄热材料和多孔基质,研制了复合储热吸附剂K₂CO₃@EG。对该复合吸附剂和未掺杂膨胀石墨的纯水合盐就脱附储热、吸附性能、循环稳定性等方面进行了对比分析。结果表明,复合吸附剂所需的脱附温度降低,对吸附质的吸附动力学性能也有明显提升且可有效避免潮解现象。经过连续15次的脱附-水合循环实验后,纯盐和复合吸附剂的储热密度分别下降27.6%和10.9%。此外,对储热单元的数值研究结果初步验证了该蓄热体系的可行性。     

复合吸附剂MWCNT/MgCl2的水蒸气吸附性能

通过研磨将多壁碳纳米管分别与质量分数为30%、40%和50%的无水氯化镁复合,制备了3种不同配比的复合吸附剂MWCNT/MgCl₂。采用数字化扫描电子显微镜（SEM）观察复合吸附剂表面材质的结构样貌,通过Hot Disk热常数分析仪测得复合吸附剂的热导率,使用恒温恒湿箱选取具有代表性的温湿度,测试复合吸附剂在不同工况下的水蒸气吸附性能,并采用准二级动力学模型对25℃、50% RH工况下的实验数据进行拟合,应用Autosorb-IQ全自动气体分析仪测试了三种样品在25℃下的等温吸湿曲线。实验结果表明,相同温湿度工况下,随着氯化镁含量增加,复合吸附剂的吸附量提高,25℃、50% RH下氯化镁含量为30%、40%和50%的复合吸附剂M1、M2和M3的吸附量分别为0.62、0.79和0.94 g/g;恒定湿度为50% RH,温度变化为15~35℃时,复合吸附剂吸附量受温度和饱和水蒸气分压力的双重影响,表现为先增加后减小;温度固定为25℃,相对湿度从50% RH增加到80% RH时,复合吸附剂吸附量均大大提升;复合吸附剂在35℃、25% RH中高温、低湿条件下仍表现出较好的吸附能力;在相对压力P/P₀为0.3时,M1、M2和M3的吸附量分别为0.24、0.25和0.30 g/g,随着吸附压力的增加,复合吸附剂的吸附量也不断提升,最大吸附量分别达到3.54、3.75和4.42 g/g。复合吸附剂MWCNT/MgCl₂的制备研究,为吸附剂的性能研究提供了基础,对太阳能吸附式空气取水的研究具有潜在意义。     

吸附法脱除模拟油中有机氯

采用直接吸附法对油品中有机氯化物的脱除进行研究。以ZSM-5分子筛和γ-Al_2O_3为载体,以CuO和MgO为活性组分,利用等体积浸渍法制得MgO/ZSM-5、CuO/ZSM-5、CuO/γ-Al_2O_3和MgO/γ-Al_2O_3共4种吸附剂,采用X射线衍射(XRD)、低温氮气吸附-脱附(BET)等方法对吸附剂进行了表征分析,考察了吸附剂对模拟油中有机氯化物的脱除效果,同时考察了脱氯实验的反应条件对有机氯化物脱除效果的影响,得到了最佳吸附条件。实验结果表明:吸附剂Mg O/ZSM-5和Cu O/ZSM-5脱氯效果较好,其吸附效果的最佳条件为活性组分负载量为12%、吸附温度为30℃、剂油比为1∶15、吸附时间为60min,脱氯率分别为62.63%和56.28%。最后通过对单一有机氯化物模拟油的吸附研究,得出吸附剂对不同浓度的有机氯化物脱除效果不同,这为石脑油中不同有机氯化物的脱除提供了经验和依据。     

多级孔硅铝酸盐的结构特性及其除湿性能

采用水热法制备出具有深度除湿功能（RH<20%）、高饱和吸附量和中低温快速脱附性能（<100℃）的除湿轮用多级孔硅铝酸盐吸附剂。采用N₂-吸附脱附、XRD、透射电镜、FT-IR和NMR等技术表征吸附剂的微观结构;采用动态水汽吸附分析仪（DVS）测试其吸附-脱附性能。结果发现,通过控制制备前体的微晶温度,可调控吸附剂在中低湿度工况下的除湿性能：微晶温度是通过影响吸附剂微观结构中有序介孔和类微孔结构的比例,来影响吸附剂的深度除湿功能;升高微晶温度会提高吸附剂中类微孔和骨架Al比例从而强化其深度除湿能力,但会显著降低介孔有序度及总孔容,削弱其饱和吸附量及脱附性能;过高的类微孔和骨架Al比例会提高吸附剂的脱附再生温度,增大除湿能耗。     

CH4-N2在自支撑颗粒型Silicalite-1上的吸附分离及PSA模拟

纯硅分子筛Silicalite-1原粉（Si/Al>470）在6 MPa压力下制成自支撑颗粒状吸附剂,经XRD和77 K氮气吸脱附表征表明自支撑颗粒型的Silicalite-1保留了原粉的晶体结构和比表面。静态重量法测试了273/298/313 K下CH₄和N₂在其上的吸附等温线,利用理想吸附溶液理论（IAST）法计算了吸附剂对CH₄/N₂的选择性。动态气体穿透实验测试了颗粒型Silicalite-1吸附剂对不同浓度CH₄/N₂混合气的分离效果,结果表明该吸附剂更适合于低浓度甲烷（20%/80% CH₄/N₂）的富集脱氮。通过总传质模型利用数值模拟预测了颗粒型Silicalite-1吸附剂的变压吸附分离（PSA）富集低浓度煤层气中甲烷的效果。模拟结果显示20%/80%的CH₄/N₂混合气经一次提浓,CH₄浓度可以提升至37%~41%,回收率达到60%~92%;30%/70%的CH₄/N₂混合气经一次提浓,CH₄浓度可以提升至50%~53%,回收率达到58%~92%。     

改性SAPO-34分子筛对模型油中二氯乙烷的脱除

采用吸附法对模型油中二氯乙烷的脱除进行研究。以SAPO-34分子筛为载体,以Ni2+、Cu2+、Mg2+、Zn2+为活性组分,利用等体积浸渍法制得不同金属离子改性的SAPO-34分子筛吸附剂。采用低温氮气吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)和氨吸附及程序升温脱附(NH3-TPD)对吸附剂进行了表征,考察了5种吸附剂对二氯乙烷的吸附脱氯效果及金属负载量对脱氯效果的影响,得到了最优吸附剂,同时考察了脱氯实验的吸附条件对脱氯效果的影响,得到了最佳吸附条件,最后研究了吸附剂的再生能力。结果表明:Ni/SAPO-34分子筛的吸附脱氯效果较好,并且有很好的再生能力,其吸附效果的最佳条件为镍金属离子的负载量为4%,吸附温度为20℃,剂油比为1∶30,吸附时间为50min。这一研究为真实油中有机氯化物的脱除提供了经验和依据。     

四乙烯五胺改性多孔二氧化硅制备及CO2吸附性能

以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为模板剂，原硅酸乙酯（TEOS）为硅源，1,3,5-三异丙基苯（TPB）为扩孔剂，制备不同孔道结构的多孔二氧化硅纳米微球（PSNs），将四乙烯五胺（TEPA）通过物理浸渍法负载到PSNs上，合成TEPA-PSNs吸附剂。利用扫描电镜、透射电镜、红外光谱、N₂吸附-脱附循环实验和热重分析对材料的结构性能和热稳定性能进行表征，成功制备了具有不同孔道结构的胺基化多孔二氧化硅。对吸附剂材料进行CO₂吸脱附实验和动力学研究，结果表明：当TPB含量增多时，吸附剂材料吸附的CO₂量也随之增大，并且TEPA-PSNs-0.5在75℃时吸附量最大，达4.70mmol/g；一阶动力学模型能较好地预测该吸附剂的CO₂吸附过程；经过5次循环，其再生性能仍然高达94.34%。因此，合成的胺基化多孔二氧化硅具有高吸附量和良好稳定性，是用于二氧化碳捕集的潜在材料。     

无机相变材料CaCl2·6H2O的过冷特性

CaCl₂·6H₂O作为一种常见的常温无机水合盐相变材料,由于成本低、易获取、蓄热强而受到广泛的关注。按无水CaCl₂与H₂O的质量比为1.027：1制备了CaCl₂·6H₂O,经X射线衍射（XRD）表征其晶体结构;通过添加成核剂SrCl2·6H₂O和Ba（OH）₂对CaCl₂·6H₂O改性,发现两者的联合作用可抑制过冷,10次熔化-冷却循环平均过冷度1.07℃。采用差示扫描量热仪（DSC）测定CaCl₂·6H₂O添加成核剂前后相变潜热,发现潜热由223.54 J·g^-1降至160.41 J·g^-1;为了扩大CaCl₂·6H₂O相变温度的范围,通过添加质量分数分别为5%、10%、15%、20%和25%的MgCl₂·6H₂O,发现相变温度随MgCl₂·6H₂O质量分数的升高呈线性降低,但不宜超过20%;选取CaCl₂·6H₂O-20% MgCl₂·6H₂O二元共晶盐相变储热体系为改性目标,通过添加1% SrCl2·6H₂O和0.5% CMC,过冷度降至0.57℃,相变潜热为141.09 J·g^-1,低于单独组成盐CaCl₂·6H₂O的潜热223.54 J·g^-1和MgCl₂·6H₂O的潜热163.35 J·g^-1。研究表明,CaCl₂·6H₂O作为无机相变材料具有显著的应用价值。     

拟薄水铝石负载PEI/AMP吸附CO2性能

用富含胺基的物质对多孔材料进行修饰可以得到高CO₂吸附量的吸附剂。采用浸渍法将聚乙烯亚胺(PEI)和2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)负载在拟薄水铝石上,考察了CO₂压力、胺类物质负载量等对吸附性能的影响。采用低温N₂吸附/脱附法(BET)、扫描电镜(SEM)、傅里叶变换红外线光谱分析仪(FTIR)等手段表征了吸附剂的结构特征及其物理性质,并使用重量法微天平实验装置对吸附剂的性能进行了评价。实验结果表明,当温度恒定为50℃,压力小于1 MPa时,负载PEI的吸附剂最高的CO₂吸附量为77.53 mg CO₂·(g吸附剂)^-1,最佳负载量为85%;压力大于1 MPa时,负载PEI的吸附剂最高的CO₂吸附量为123.79 mg CO₂·(g吸附剂)^-1,最佳负载量为10%。负载AMP的吸附剂最高的CO₂吸附量为128.01 mg CO₂·(g吸附剂)^-1,最佳负载量为85%。CO₂吸附稳定性实验表明,吸附剂对CO₂的吸附性能稳定。     

柴油机Cu-SSZ-13分子筛SCR催化剂储氨机理研究

基于原位傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)法对柴油机选择性催化还原(SCR)后处理铜基菱沸石(Cu-CHA)催化剂Cu-SSZ-13的储氨机理进行试验研究。试验结果表明,NH_3主要吸附在Cu-SSZ-13催化剂表面的Lewis酸性位和Br?nsted酸性位上,其中Br?nsted酸性位有4种,分别是Si-OH、Cu-OH、Al-OH和Ai-OH-Si,而Lewis酸性位主要是两种Cu交换位,分别是六元环上的孤立铜离子和CHA笼子中的铜离子。在程序升温脱附(TPD)过程中,Br?nsted酸性位上吸附的铵离子比Lewis酸性位上吸附的配位氨更稳定,吸附在Lewis酸性位上的配位氨在350℃时基本完全脱附,而吸附在Br?nsted酸性位上的铵离子,其中Si-OH和Cu-OH上的铵离子在350℃时基本全部脱附,Al-OH和Ai-OH-Si上的铵离子在350℃时仍然吸附于催化剂表面,且二者为主要的Br?nsted酸性位。此外,当温度从150℃升到300℃过程中,Ai-OH-Si上吸附氨红外特征峰有增强的趋势,部分从Lewis或弱Br?nsted酸性位上脱附下的NH3再吸附于Ai-OH-Si上,这种再吸附现象对于减少柴油机瞬态工况下氨泄漏具有重要意义。     

等离子体辅助快速合成磁性Fe3O4/NaA复合材料及其CO2吸附性能

吸附法是捕集分离CO₂等温室气体的重要方法,磁性复合材料能实现气固相快速分离而备受关注。本文利用介质阻挡放电等离子体处理方法,分别对磁性Fe₃O₄和分子筛前体进行处理,再通过水热法快速制备了Fe₃O₄/NaA复合材料。利用X射线衍射、红外光谱、扫描电镜和元素扫描等技术进行了表征,并考察了复合材料中Fe₃O₄/NaA含量比对CO₂吸附性能和磁性能的影响。结果显示,当Fe₃O₄的质量分数为23.2％时,Fe₃O₄/NaA复合材料既具有优异CO₂吸附能力（2.10mmol/g）,又具有较好的磁性（25.92emu/g）,同时CO₂吸附-脱附循环稳定性高,是一种新型磁性CO₂吸附剂。在采用流化床吸附捕集CO₂技术中,有望实现气固高效磁分离。