V2O5-MoO3/TiO2 催化剂的NOx选择性催化还原及SO2氧化活性

采用浸渍法以TiO₂为载体制备V₂O₅-MoO₃/TiO₂ 选择性催化还原催化剂,研究V₂O₅和MoO₃负载量对于催化剂选择性催化还原反应及SO₂氧化活性的影响,并考察氧含量、氨氮物质的量比和反应空速对3%V₂O₅-6%MoO₃/TiO₂催化剂选择性催化还原脱硝活性的影响。结果表明,随着催化剂中V₂O₅负载质量分数增加,V₂O₅-MoO₃/TiO₂ 催化剂的选择性催化还原活性和SO₂氧化活性均呈上升趋势。MoO₃的负载对催化剂的SO₂氧化活性有明显抑制作用。MoO₃负载质量分数超过9%,制备的催化剂既保持较高的低温选择性催化还原活性,又使选择性催化还原反应中的SO₂转化率小于1%。     

氧化还原法制备Mn3O4催化剂及其甲苯催化氧化性能与机理研究

在氧化还原法制备α-MnO₂的基础上，通过控制焙烧温度和气氛制备了Mn₃O₄催化剂，系统考察了其甲苯催化性能。结果显示，Mn₃O₄催化性能优于MnO₂，并且在230℃下保持转化率90%以上稳定运行100 h。原位红外等表征结果表明，与MnO₂相比，Mn₃O₄具有适当的氧化还原能力、更高的晶格氧活性、更多的表面吸附氧和更强的甲苯吸附能力，促使催化剂表面苯甲酸物种的快速转化，进而提高其甲苯催化性能。本研究可为锰基催化剂的制备及其甲苯催化氧化性能提升机理研究提供参考。     

稻壳白炭黑负载Fe2O3的气相芬顿反应NO预氧化

以稻壳为硅源,采用直接煅烧法制备白炭黑,以其为载体,采用共浸渍法制备Fe₂O₃/SiO₂催化剂;并采用同样方法以商用二氧化硅为载体制备Fe₂O₃/C-SiO₂催化剂,将二者用于催化H₂O₂预氧化NO的实验。探究不同工况（负载量、催化温度、H₂O₂汽化温度、H₂O₂流量和水汽浓度）对NO预氧化的影响,并对催化剂进行表征,分析其物理化学性质对催化性能的影响。结果表明,在负载量为50%、催化温度为140℃、H₂O₂汽化温度为120℃、H₂O₂流量为2.5mL/h时,达到最佳工况,NO氧化度能达到73%;在相同实验条件下Fe₂O₃/SiO₂催化剂的预氧化效果要比Fe₂O₃/C-SiO₂催化剂高20%左右。TPR结果表明载体可以降低活性组分的还原温度,减少活性组分的团聚;催化剂的晶相结构稳定,机械强度及热稳定性良好;ESR和XPS结果显示Fe₂O₃/SiO₂催化剂的催化性能优于Fe₂O₃/C-SiO₂催化剂,能够更好地催化分解H₂O₂产生·OH。     

铜负载量对V2O5-MoO3/TiO2催化剂脱硝协同汞氧化性能的影响

采用浸渍法制备了系列 Cu₂O-V₂O₅-MoO₃/TiO₂催化剂,通过固定床反应器考察了不同 Cu₂O 负载量对V₂O₅-MoO₃/TiO₂催化剂脱硝协同单质汞(Hg0)氧化性能的影响。结果表明,2% Cu₂O 的引入提高了催化剂的脱硝协同汞氧化性能。采用 BET 和 XRD 对催化剂进行分析,证实 Cu₂O-V₂O₅-MoO₃/TiO₂催化剂良好的催化活性与其均匀分散的活性组分有关,与孔道结构没有明显的相关性。     

Fe2O3/AC催化剂上对甲基苯硫酚的水相催化氧化偶联

以对甲基苯硫酚为模型底物，空气为氧化剂，来研究硫醇水相催化氧化偶联制备二硫醚。以活性炭为载体，采用等体积浸渍法制备了一系列负载型氧化物催化剂，并考察了其在对甲基苯硫酚氧化偶联制备对甲苯二硫醚反应中的催化性能。反应结果表明，活性炭负载的铁氧化物具有最佳催化性能。采用N₂物理吸附、X射线衍射、X射线光电子能谱和透射电镜等表征手段对活性炭负载的铁氧化物催化剂进行了表征。表征结果表明，铁氧化物为高度分散在活性炭上的Fe₂O₃物种。以Fe₂O₃/AC为催化剂，当催化剂焙烧温度为400℃，Fe负载量为5%，在50℃下反应30min时，对甲苯二硫醚的收率高达97.4%；该催化剂循环使用5次后活性无明显下降。     

Co3O4-MMT催化剂的制备及其N2O催化分解性能

以MMT为载体，采用原位聚合-配位沉积法制备3种不同Co负载量的Co₃O₄-MMT催化剂。采用N₂物理吸附、XRD和TEM对载体和催化剂进行表征，并在连续流动微反装置上考察其N₂O催化分解性能。结果表明，与Co₃O₄催化剂相比，Co₃O₄-MMT催化剂的比表面积显著增大，且活性组分Co₃O₄具有较高的分散状态。Co₃O₄-MMT催化剂的催化活性随着Co含量的增加先升后降，其中0.015Co-MMT表现出最佳的催化活性，其活性远高于Co₃O₄催化剂，同时，该催化剂还表现出良好的催化稳定性和较好的杂质气体耐受性。     

Fe2O3-CuO/ZSM-5催化剂催化低浓度瓦斯制甲醇

采用催化氧化的方法,将煤矿抽采瓦斯制成高价值的化学品或液体燃料甲醇是其综合利用的一个发展方向。寻找对瓦斯转化具有较好的催化效果,且能替代贵金属催化剂的普通催化剂是瓦斯催化氧化制甲醇的研究重点。本文以硝酸铁、硝酸铜和ZSM-5分子筛为原料,采用离子交换法制备了Fe₂O₃/ZSM-5、CuO/ZSM-5和Fe₂O₃-CuO/ZSM-5催化剂,并在乙酸溶剂中考察了3种催化剂催化低浓度瓦斯部分氧化合成甲醇的性能。结果表明,Fe₂O₃/ZSM-5、CuO/ZSM-5和Fe₂O₃-CuO/ZSM-5对瓦斯部分氧化制甲醇反应均有催化活性,但Fe₂O₃-CuO/ZSM-5的催化效果最明显,且Fe、Cu负载量对催化剂的催化活性影响较为显著,Fe和Cu的最佳理论负载量分别为4.21%和3.22%。在Fe₂O₃-CuO/ZSM-5(x_Fe=4.21%,x_Cu=3.22%)添加量为0.1g、乙酸溶剂用量30mL的条件下,Fe₂O₃-CuO/ZSM-5催化甲烷体积分数为20%配制瓦斯制甲醇的最佳反应条件为初始反应压力4.0MPa、反应温度200℃、反应时间3h。     

Pt/Pt-Ce/γ-Al2O3催化氧化甲苯研究

通过等体积浸渍法制备单贵金属Pt/γ-Al₂O₃和双金属Pt-Ce/γ-Al₂O₃催化剂,考察Ce对催化剂活性的影响,确定催化剂最优配比。结果表明,当Pt的负载量为质量分数0.5%时,Pt/γ-Al₂O₃催化活性最高;当Pt的负载量为质量分数0.2%,Ce的负载量为质量分数1.0%时,Pt-Ce/γ-Al₂O₃催化剂的催化活性最高。Pt-Ce/γ-Al₂O₃催化剂的甲苯转化率高于Pt/γ-Al₂O₃催化剂。随着Pt负载量增大,催化剂孔容、孔径减小。粉体式催化剂性能优于整体式催化剂,但差别不大;Ce的添加有助于催化剂活性的提升。     

Si-TiO2负载V2O5催化甲醇一步氧化法制二甲氧基甲烷的研究

通过溶剂热法制备不同Si掺杂量的Si-TiO₂载体,采用等体积浸渍法制得Si-TiO₂/-V₂O₅催化剂,利用XRD、H₂-TPR、NH₃-TPD、UV-Vis对催化剂的性质进行表征,研究了Si掺杂改性对催化剂钒氧物种分散性和氧化还原性、催化剂表面酸性以及反应性能的影响。结果表明,硅掺杂改性后改善了催化剂表面钒氧物种的分散性,提高了催化剂的氧化还原能力,使催化剂具有更加适宜的酸性,提升了甲醇氧化制二甲氧基甲烷（DMM）的反应性能。Si掺杂量为3%的3Si-TiO₂/V₂O₅催化剂表现出良好的反应性能,此时甲醇转化率为58.5%,DMM的选择性高达99.1%。     

Co3O4改性USY分子筛吸附和催化氧化甲苯特性研究

利用水热法合成Co₃O₄/USY复合材料,研究其对有机污染物甲苯的吸附和催化氧化特性,同时结合微波对Co₃O₄的精准加热特性,考察不同负载量Co₃O₄/USY在微波作用下的升温特性及催化甲苯氧化降解特性。结果表明,通过水热反应,Co₃O₄在USY表面形成多孔蜂窝状结构;负载Co₃O₄后的USY保持较高的吸附容量,Co₃O₄/USY-1.5m室温下的吸附容量为85 mg/g;Co₃O₄/USY在干、湿两种状态下均在325℃表现出优良的催化氧化特性、CO₂选择性和稳定性;Co₃O₄/USY能够与微波高效耦合,快速升温启动其催化作用,控制反应温度为250℃,发现微波诱导甲苯催化氧化过程的CO₂选择性优于常规催化,表明所制备Co₃O₄/USY复合材料具备吸附甲苯并进行微波快速再生协同有机污染物高效催化氧化降解的可行性。     

H2O2/Se改性钒催化剂制备及催化氧化SO2性能研究

提出了一种H₂O₂/Se改性钒催化剂制备的新方法。采用XRF、XRD、SEM、MIP和TG/DSC对催化剂进行表征分析,测定了催化剂催化氧化SO₂转化率,并与国产钒催化剂CHP-75和进口VK-38对比分析。结果表明,H₂O₂/Se改性钒催化剂V@10%H₂O₂-Se/SiO₂具有清晰的表面孔道、较大的孔容、较小的活性组分晶体尺寸和较低熔融相变温度,使其具有较高的催化氧化SO₂活性。该催化剂催化活性高于国产CHP-75,与进口VK-38媲美。高效钒催化剂的设计为国产钒催化剂替代国外进口催化剂提供了一种可能。     

CeO2改性Ni/γ-Al2O3催化剂上顺酐加氢制备丁二酸酐

采用等体积浸渍法制备CeO₂改性Ni/γ-Al₂O₃催化剂,通过BET、XRD、H₂-TPR和SEM等对催化剂结构及物化性能进行表征,考察Ni-CeO₂/γ-Al₂O₃催化剂对顺酐催化加氢制备丁二酸酐催化性能的影响。结果表明,引入适量CeO₂可提高催化剂活性组分Ni的分散度,增加催化剂比表面积,提高催化剂热稳定性。采用负载CeO₂质量分数5%的Ni-CeO₂/γ-Al₂O₃催化剂,在反应温度120 ℃、反应压力2.0 MPa和空速0.6 h^-1条件下,顺酐转化率为99.5%,丁二酸酐选择性为99.4%。     

一步法合成α-MnO2/β-MnO2催化剂及其对甲苯催化氧化的性能研究

采用水热法在不同pH条件下制备了一系列MnO₂基催化剂,通过XRD、SEM、N₂吸脱附等手段对其进行了表征,并评价了它们对甲苯催化氧化反应的催化活性。表征结果表明,不同的pH本质上改变了s反应溶液的初始H⁺浓度,从而影响了所得样品的结晶环境,并赋予它们不同的晶相。甲苯的催化氧化评价结果表明,催化剂的催化性能与α-MnO₂的含量密切相关。当pH=11时所得到的MnO₂-11催化剂,具有最大的比表面积和最多的缺陷结构,使其具有最佳的催化活性（T₅₀=245℃和T₉₀=256℃）和优异的循环稳定性。     

一步法合成α-MnO2/β-MnO2催化剂及其对甲苯催化氧化的性能研究

采用水热法在不同pH条件下制备了一系列MnO₂基催化剂,通过XRD、SEM、N₂吸脱附等手段对其进行了表征,并评价了它们对甲苯催化氧化反应的催化活性。表征结果表明,不同的pH本质上改变了s反应溶液的初始H⁺浓度,从而影响了所得样品的结晶环境,并赋予它们不同的晶相。甲苯的催化氧化评价结果表明,催化剂的催化性能与α-MnO₂的含量密切相关。当pH=11时所得到的MnO₂-11催化剂,具有最大的比表面积和最多的缺陷结构,使其具有最佳的催化活性（T₅₀=245℃和T₉₀=256℃）和优异的循环稳定性。     

Ce助剂对Pt-Sn/Ce-γ-Al2O3催化剂长链烷烃（n-C16~20）脱氢反应性能的影响

采用真空浸渍法制备了不同Ce含量的Pt-Sn/Ce-γ-Al₂O₃催化剂,采用X射线衍射、CO脉冲吸附、程序升温还原、热重及氨程序升温脱附等手段对催化剂进行表征,研究Ce助剂对Pt-Sn/Ce-γ-Al₂O₃催化剂结构及其催化长链烷烃(n-C_16~20)临氢脱氢反应性能的影响。结果表明,Ce的引入可以调变催化剂酸性,改变催化剂的还原性能;Pt、Sn和Ce以及载体之间产生较强的相互作用能够促进氧化铂的还原,提高铂粒子的热稳定性,抑制锡物种还原,降低催化剂积炭,有利于提高催化剂的脱氢活性及稳定性。     

aMn-bCu/Y催化剂协同臭氧催化氧化降解甲苯

采用浸渍法合成了一系列不同Mn、Cu负载量的aMn-bCu/Y催化剂,在常温下研究了其协同臭氧催化氧化降解甲苯的性能。BET、XRD、NH₃-TPD、H₂-TPR、XPS结果表明,Mn、Cu负载量对催化剂的比表面积、结晶相、表面酸性、还原性质和表面金属化学价态有着显著影响,其中18Mn-6Cu/Y催化剂(即Mn、Cu质量分数为18%,6%),甲苯降解性能最优,归因于其高度分散的MnO_x物种、适宜的酸性、氧化还原能力强、晶格氧流动性好及丰富的Mn⁴⁺粒子。常温下,协同臭氧催化氧化甲苯反应6 h, 18Mn-6Cu/Y催化剂的甲苯转化率可达98%,CO₂选择性为82.1%,而其它负载量催化剂则呈现不同程度的降低。     

改性钒铈基催化剂催化氧化烟气中邻二甲苯

燃煤过程中产生微量VOCs随烟气排放将导致大气污染。本文以Mn、Fe、Co、Cu对钒铈钛（Ce-V₂O₅/TiO₂）催化剂进行改性,并研究催化剂对烟气中典型VOCs中的邻二甲苯氧化脱除行为。研究结果表明,Mn、Fe改性分别在低温段和中高温段有效提高Ce-V₂O₅/TiO₂催化剂对烟气中邻二甲苯的催化氧化效率。烟气中的水蒸气、SO₂、NH₃、NO对催化氧化有不同的抑制程度,其中NH₃对催化效率抑制作用最强。不同改性催化剂对烟气组分反应不同,Fe改性Ce-V₂O₅/TiO₂催化剂抗烟气复杂组分中抗毒性最强。表征结果表明,Fe改性的Ce-V₂O₅/TiO₂催化剂表面积高、氧化还原性强,具有高催化活性与较强抗中毒性,可能成为一种针对燃煤烟气中有机污染物高效脱除的有潜力的催化剂材料。     

WO3/TiO2催化剂活性组分W对SO2的氧化特性

采用超声浸渍法制备了不同W负载量的WO₃/TiO₂催化剂,研究了W负载量、温度及SO₂浓度对催化剂表面SO₂氧化过程的影响。结果表明,催化剂表面SO₂氧化率随W负载量及温度的升高而增大,当W负载量由1%增至7%时,SO₂氧化率由0.034%升高至0.210%;而当温度由280℃升高至400℃时,SO₂氧化率由0.043%升高至0.240%。通过N₂吸附、XRD、Raman、NH₃-TPD、H₂-TPR及XPS等方法对催化剂样品进行表征。结果表明,活性组分W的增加会导致WO_x增加,该结构能够减弱催化剂表面Br?nsted酸性位点强度,增强SO₂在催化剂表面的吸附,同时导致催化剂表面吸附氧(O_α)增多,促进SO₂氧化;针对W负载量5%的催化剂原位红外试验结果表明,通入SO₂     

Co/γ-Al2O3催化乙酰丙酸加氢合成γ-戊内酯的研究

采用等体积浸渍法制备一系列Co负载量不同的Co/Al₂O₃催化剂,用于乙酰丙酸液相催化加氢制γ-戊内酯反应。采用X射线衍射仪和透射电镜对Co/Al₂O₃催化剂进行表征,考察Co负载量、反应温度、反应压力和催化剂用量等对乙酰丙酸液相催化加氢反应的影响。结果表明,在Co负载质量分数15%、反应温度140 ℃、反应压力4.0 MPa和催化剂用量为反应物总质量的20%条件下,以甲醇为溶剂,反应6 h,乙酰丙酸转化率100%,γ-戊内酯选择性80.4%。催化剂重复使用6次仍具有较好的催化性能。     

镁掺杂四氧化三钴催化环己烷氧化初步研究

以金属有机骨架材料(ZIF-67)为前驱体负载氧化镁(MgO)，制备氧化镁/四氧化三钴(MgO/Co₃O₄)并用于环己烷催化氧化。采用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)、CO₂程序升温脱附(CO₂-TPD)、透射电镜(TEM)等表征技术对MgO/Co₃O₄催化剂进行系统研究。结果表明：低MgO负载量时，MgO与Co₃O₄颗粒均匀分布，两相之间的作用导致部分Mg离子掺杂进Co₃O₄骨架中；在高MgO负载量时，MgO发生严重的团聚，致使其与Co₃O₄的作用减弱。MgO/Co₃O₄-x的催化活性随MgO负载量的增加呈现先增强后减弱的趋势，MgO/Co₃O₄-0.6显示出最佳催化性能，环己烷转化率达到16.5%时，环己醇和环己酮选择性之和...