电解质种类对AgBi/C催化剂的CO2电催化还原选择性影响

利用简单液相法合成Ag Bi/C双金属催化剂,并探究其在不同种类的电解质溶液中CO2电催化还原性能。研究表明说明电解质中阴离子种类对CO2电催化还原的选择性有重要影响,在KCl电解质溶液中Ag Bi/C催化剂上CO2电催化还原产物主要是HCOOH,在KHCO3电解液中,低过电势时还原产物主要为CO。     

电催化还原二氧化碳制一氧化碳催化剂研究进展

电催化还原CO₂作为缓解能源危机和全球变暖的有效途径已成为催化领域的研究热点。然而,不同反应途径的氧化还原电位较为接近,使产物的选择性成为电催化还原CO₂所需解决的主要问题。迄今为止,在水性电解质中可实现CO₂选择性地转化为一氧化碳（CO）和甲酸（HCOOH）。本文简述了电催化还原CO₂制CO的机理,包括CO₂吸附过程、二电子转移过程和CO脱附过程。从贵金属的晶面设计、形貌调控和表面功能化对反应活性和产物选择性的影响,铁卟啉、钴酞菁和镍三嗪在还原CO₂为CO反应中的电子转移途径,非金属碳基材料中杂原子和碳基质间的耦合效应等方面,重点介绍了近年来贵金属催化剂、过渡金属络合物催化剂和非金属碳基材料催化剂的研究进展,总结了各类催化剂的优缺点。指出在三类电催化还原CO₂制CO的催化剂中,非金属碳材料具有较高的CO法拉第效率,尤其是非金属碳材料成本较低、制备简单、结构易调控,在电催化还原中具有潜在的应用优势,是有望实现商业化应用的新型催化剂的候选材料之一。     

CO2电催化还原的分子活化机理研究进展

通过电催化将CO2还原为碳氢化合物燃料被认为是最具吸引力的策略之一.CO2的分子活化作为电催化还原过程的第一步,其对反应产物的选择性具有重要影响.深入理解二氧化碳分子在催化剂表面的初始活化对C1产物选择性及碳碳偶联生成C2产物的分子机理具有重要的科学意义.本文的目的不是详尽无遗的介绍CO2电催化还原的所有方面,而是有选...     

电解质种类对AgBi/C催化剂的CO2电催化还原选择性影响

利用简单液相法合成AgBi/C双金属催化剂,并探究其在不同种类的电解质溶液中CO_2电催化还原性能。研究表明说明电解质中阴离子种类对CO_2电催化还原的选择性有重要影响,在KCl电解质溶液中Ag Bi/C催化剂上CO_2电催化还原产物主要是HCOOH,在KHCO_3电解液中,低过电势时还原产物主要为CO。     

水溶性介质中CO2电催化还原研究进展

介绍了在水溶性介质中利用电化学催化的方法还原CO2的研究现状:电催化还原机理、电极材料催化剂的分类和选择;综述了温度、电流密度以及压力等对还原选择性和法拉第效率的影响;展望了CO2电催化还原方法的研究方向和应用前景。     

二维沸石咪唑骨架有效催化二氧化碳电还原的研究

成功合成了2种金属有机框架材料，并探究其在CO₂电催化还原反应中的应用。结果表明，二维ZIF-L催化剂的CO₂电催化还原活性、选择性和稳定性显著高于ZIF-7。在-1.3 V（vs.RHE）时，CO法拉第效率可达78.5%,是相同电势下ZIF-7的近2倍；CO的电流密度为16.8 mA/cm²,高于文献中报道的Zn基MOFs上CO的电流密度值。二维ZIF-L催化剂独特的孔腔结构有利于CO₂的吸附，从而有效催化CO₂电还原。     

金属酞菁/卟啉分子电催化CO2还原的研究进展

大气中日益增加的CO₂浓度导致了气候变化等环境问题。将CO₂催化转化为有价值的化学品具有重要意义。利用太阳能、风能等可再生能源产生的电能,通过电化学方法将CO₂还原转化为有价值的碳基化合物是最具有应用前景的方式。分子催化剂具有明确的结构和清晰的活性位点,可实现基于机理的性能优化。综述了近年来金属酞菁/卟啉分子在电催化CO₂还原为CO的实验和理论方面的最新研究进展。首先,介绍了金属酞菁/卟啉分子电催化CO₂还原为CO的详细机理。然后,重点介绍了如何通过分子分散和配体修饰提升金属酞菁/卟啉分子电催化CO₂还原为CO的活性和选择性。最后,讨论了金属酞菁/卟啉分子电催化CO₂还原存在的挑战及其可能的解决方案。     

γ-Fe2O3空心球/Fe-N-C宽电位窗口选择性电催化还原CO2为CO的研究

Fe-N-C材料是一类重要的电催化还原CO₂为CO的催化剂,但其只能在较正的电位和较窄的电位窗口实现CO的高选择性,不能满足串联催化中CO被进一步还原的要求。因此,以高纯Fe(phen)₃Cl₂(phen=1,10-邻菲罗啉)晶体和ZIF-8为前驱体,通过热解得到新颖的Fe-N-C担载γ-Fe₂O₃空心球材料。利用SEM、HR-TEM、XRD、XPS等对催化剂进行表征,并对其电催化还原CO₂的性能进行测试。结果表明,该催化剂在-0.5～-1.1 V(相对于可逆氢电极)宽电位窗口表现出优异的CO选择性(CO的法拉第效率大于97%),且在-0.6 V连续电解2 h后电流密度和CO的法拉第效率均基本保持不变,表现出卓越的稳定性。     

酞菁钴(CoPc)基电极材料在电催化CO2还原反应中应用的研究进展

温和条件下电催化还原CO_2为高能量密度的碳基化学品及化学燃料实现碳中和提供了极具诱人的策略,然而阻碍其实际应用的关键仍是高性能电极材料的设计与可控构筑。目前用于电催化CO_2还原反应(CO_2RR)的众多电催化材料中,酞菁钴(CoPc)基催化剂因具有高CO选择性及高催化活性而备受青睐。就CoPc基电极材料在电催化CO_2还原反应中应用的最新研究进展进行综述。首先重点介绍了提升负载型CoPc基催化剂电催化性能的策略,然后依次介绍了CoPc基催化剂在级联电催化CO_2RR和CO_2全分解中的应用、以及电催化CO_2RR的反应机理,最后就该领域尚未解决的问题提出展望。     

Mo掺杂Ru-Fe-Se催化剂的氧还原电催化性能

采用低温回流技术,以Ru_3(CO)_(12)、Fe_3(CO)_(12)、Mo(CO)_6和Se粉为原料,在1,6-己二醇中合成了Mo掺杂Ru-Fe-Se催化剂。利用扫描电镜(SEM)和旋转圆盘电极(RDE)表征了催化剂的微观形貌和电催化性能。催化剂粉末聚集成均匀的球形颗粒。在0.5mol/L H_2SO_4溶液中,掺杂Mo的Ru-Fe-Se催化剂对氧还原反应(ORR)的催化活性明显高于Ru-Fe-Se,开路电位达到0.90V(vs.NHE),氧分子按照四电子机理还原生成水。     

金属有机框架(MOFs)在CO_2电还原方面的应用

如今贵金属催化剂被广泛应用于电催化还原CO2,他们的确具有优秀的催化性能,但其资源有限,成本较高,这就对寻找贵金属催化剂的替代催化剂提出了要求。金属有机框架(MOFs)具有大的表面积,可调控的孔尺寸、形状以及可修饰的孔壁官能团,因此,MOFs在催化领域得到了广泛的研究和应用。本文主要介绍了MOFs相关催化剂的制备及其电催化CO2还原方面的应用。     

铟掺杂二硫化锡催化剂制备及其电催化性能研究

电催化二氧化碳减排(CO₂RR)通过将可再生能源转化为增值燃料和化学品,是实现可持续能源经济和全球气候变化目标最有潜力的途径之一。采用简单易行的水热法合成了不同掺杂比例的In-SnS₂催化剂,对催化剂结构进行表征以及测试电催化CO₂还原性能,对比了不同掺杂量In-SnS₂催化剂对CO₂RR的影响。结果表明,元素In的掺杂调节了Sn元素的电子结构,促进CO₂活化过程;掺杂量也是影响催化剂电化学活性的重要因素之一,其中原子含量为3%的In-SnS₂催化剂表现出最佳的电化学活性,在-1.2 V vs.RHE下该电极电催化CO₂为甲酸盐的法拉第效率(FE)为95.48%,且在较宽的电压范围内甲酸盐FE均在80%以上。这项工作为电催化还原CO₂领域中硫化物催化剂的开发提供了新思路。     

基于能带匹配理论设计CO2光催化还原催化剂的研究进展

光催化还原CO2过程中,能带隙小的材料具备优良的可见光吸收性能,但吸收的可见光并不一定能够有效地被光催化还原作用所利用,这与催化剂能带位置有着直接关系,改变材料的能带结构对调节材料的氧化还原性能有着重要影响。本文从光催化还原CO2的基本原理出发,介绍了半导体催化剂光催化还原CO2的基本过程及催化剂价带、导带位置的决定性作用,简述了当今光催化还原CO2过程中存在的催化剂价带、导带不匹配问题,并从特定晶面生长、材料复合、形成p-n结、第一性原理等方面综述了如何利用能带匹配理论来提高光催化还原CO2效率,为光催化还原CO2的材料的选择和设计提供了理论依据。     

光催化还原CO2反应催化剂的研究进展

温室气体CO2是全球变暖的一个主要原因,利用太阳能将CO2还原为烃类等有机物将给环境保护和能源利用带来益处.介绍了CO2光催化还原反应中的催化剂,主要涉及TiO2、金属配合物以及一些其它金属氧化物.阐述了各类催化剂的制备过程、结构特征、光催化还原CO2反应条件以及催化剂存在的问题.通过催化剂设计,提高光催化反应活性和光...     

二氧化碳催化还原剂及反应机理研究

催化还原是二氧化碳资源化利用的有效途径之一。文章综述了CO2加氢还原过程中采用的还原剂,主要为氢气(H2),甲烷(CH4)等,分析了CO2催化还原机理,详细探讨了CO2与H2反应生成甲醇、二甲醚等的催化剂及反应机理,并且提出了CO2催化还原技术发展前景。     

贵金属纳米颗粒及其催化剂的生物还原制备技术

利用自行筛选的具有强还原能力的菌株制备得到银纳米颗粒,所得颗粒的粒径基本在10 nm以下,主要集中在2～8nm.将生物还原过程进一步引入催化剂制备过程.得到负载犁银催化剂和负载型钯催化剂,并将催化剂分别应用于1,2一丙二醇空气氧化合成丙酮醛、CO氧化生产CO2以及蒽醌加氢反应中.     

电催化还原CO2生成多种产物催化剂研究进展

电催化还原CO₂生成含碳产物技术,能有效解决CO₂过量导致的温室效应及能源短缺问题。但是,电催化还原CO₂会生成多种产物,因此,研究制备催化活性较好的高选择性催化剂是研究重点。本文简述了电催化还原CO₂的基本原理、不同还原产物的形成途径、活性中间体、速控步及活性催化剂,分析了电催化还原CO₂生成不同产物存在的问题。并且针对催化剂催化活性及催化反应过程中的这些问题,提出了提高催化剂催化活性的方法,总结了催化剂发展趋势,一般策略包括制造纳米结构材料、催化剂负载在高比表面积的载体上、杂原子掺杂、合金化、引入缺陷等,分析了这些方法通过改变电子传输等因素对催化剂活性及选择性的影响。     

球磨制备C/CoPc复合材料电催化CO2还原反应

电催化CO_2还原(CO_2RR)可以将大气中的CO_2有效转化为CO或碳氢化合物等一系列增值化学品,可有效缓解温室效应导致的环境问题。酞菁钴(CoPc)因其优异的二氧化碳还原产物选择性,近年来被广泛应用于电催化CO_2RR反应中,然而,CoPc自身的不良导电影响了其催化活性。为此,选用CoPc及简单易得的乙炔炭黑(C)通过简便球磨法制备得到乙炔炭黑包裹的CoPc催化剂(CoPc/C),将其置于DMF中进行搅拌处理来制备CoPc/C_s。在0.1 mol/L KHCO_3中,CoPc/C_s表现出最好的电催化CO_2还原性能,其过电位低至190 mV,在-0.6～-0.9 V vs RHE的宽电势下CO的法拉第效率高于90%,为简便制备高性能酞菁类催化剂提供了一种新思路。     

富氧条件下金属催化CO还原NO的研究进展

CO广泛存在于燃煤烟气及汽车尾气中,利用未完全燃烧的CO催化还原NO可同时脱除NO和CO,过程中催化剂起着决定性作用。本文对近年来含氧条件下CO催化还原NO的研究成果进行了系统梳理,重点关注了Pd系、Ir系、Cu系、其他贵金属及金属氧化物催化剂的研究进展,分析了催化剂制备方法、掺杂改性及反应条件对催化性能的影响,同时考察了O₂浓度、H₂O以及SO₂对催化反应的影响,总结并对比了不同体系催化剂的活性位点及其催化机理,指明了O₂在催化还原过程中的抑制机理,得出了几种体系催化剂催化CO还原NO的活性顺序。最后,针对富氧条件下CO催化还原NO所存在的问题和难点,提出深入研究O₂抑制机理、降低贵金属用量、添加活性助剂是今后的研究方向。     

高分散性纳米级Fe0/BAC-φH2-θ(t)催化剂催化还原NO

以椰壳活性炭(BAC)为载体,采用H2还原法制备出高分散性纳米零价铁催化剂〔Fe0/BAC-φH2-θ(t)〕〔φ为H2体积分数(0、0.05％、2％、100％);θ为煅烧温度(600、700、800℃);t为煅烧时间(1、3、5 h)〕,采用固定床反应器考察了催化剂制备过程中H2体积分数、煅烧温度及时间对催化剂分散性、催化还原NO性能、催化剂再生以及CO对催化剂还原NO的影响.采用XRD、TEM、SEM、XPS、N2吸附-脱附对催化剂进行了表征,并对CO还原NO反应机理进行了推测.结果表明,催化剂活性随着H2体积分数以及煅烧时间的增加逐渐增强,但随着煅烧温度的升高先升高后降低.Fe0/BAC-100％H2-700(3)催化剂中Fe0粒径达到9 nm且均匀分散在BAC表面.在325℃时该催化剂可使NO转化率达100％,表现出了良好的NO脱除效果.还原NO过程中,Fe0逐渐被氧化成Fe3O4,导致催化剂最终失活,失活后的催化剂经再生处理后可恢复活性,CO的加入可以还原Fe3O4再次生成Fe0,提供活性位点,有效地延长催化剂的寿命,减缓催化剂失活的速率.