氮掺杂中空多孔碳材料活化过一硫酸盐催化降解双酚A

在高级氧化（AOPs）过程中，合理设计出环境友好、稳定高效的催化剂对水污染降解具有重要意义。使用原位聚合的方法合成了氮掺杂中空多孔碳材料（NHPC），并将其作为催化降解双酚A （BPA）的过一硫酸盐（PMS）活化剂；结合动力学分析与多种表征手段，探究了结构缺陷、sp²杂化碳、氧官能团和3种典型的N键构型（吡啶N、吡咯N和石墨N）等因素对催化氧化反应性能的影响。BPA的反应速率常数与石墨N含量呈线性相关，表明石墨N是主要活性位点。同时，热处理可以通过再生石墨N来恢复催化剂活性，再生后的催化剂性能优于未使用的催化剂。自由基猝灭实验和电化学测试分析确定了NHPC-800/PMS体系主要是通过超氧自由基（O₂^·-）介导的自由基过程降解双酚A （BPA）。加深了对氮掺杂碳基催化剂活化过硫酸盐的理解，对其在环境修复中的实际应用具有指导意义。     

氮硫共掺杂生物质铁炭材料活化PMS降解双酚A研究

以硫脲、樱桃核粉末和无水三氯化铁为原料,通过一锅煅烧法制备出氮硫共掺杂的生物质铁炭材料(Fe/NS-BC)。该材料能有效活化PMS,在0.1 g/L Fe/NS_0.03-BC和0.5 g/L PMS存在的条件下,20 mg/L的双酚A在30 min时被完全去除。自由基猝灭实验证明Fe/NS_0.03-BC/PMS体系中存在SO₄^·-、·OH和¹O₂三种活性氧物种。碳基体中掺杂的氮、硫和铁之间的协同作用是Fe/NS-BC能高效活化PMS降解有机物的主要原因。Fe/NS-BC具有合成方法简单、成本低廉、环境友好等优点,在有机污染物的降解方面具有良好的应用前景。     

改性沼渣生物炭活化过硫酸盐去除加替沙星研究

为探究生物炭（BC）活化过硫酸氢钾（PMS）去除加替沙星（GAT）的机制,本实验以厨余沼渣为原料,制备沼渣生物炭,并进行改性处理得到钴炭复合材料（Co-BC）。探索了Co-BC活化PMS降解GAT的机理,研究了催化剂投加量、PMS溶液浓度、初始pH和反应温度对GAT去除率的影响,同时探究了Co-BC活化PMS的反应机制及其作为催化剂的可再生性。结果表明,改性后生物炭的孔隙结构得到改善,Co元素以CoO晶体形式存在于材料表面,且含有丰富羧基羟基等含氧官能团;Co-BC活化PMS体系对GAT的降解效果最佳,材料投加量和PMS浓度越大反应速率越快,高温碱性条件有利于反应进行;Co-BC活化PMS体系过程中存在自由基和非自由基两种机制协同降解机制;所制备的材料具备良好的再生性能,研究结论为水体中GAT的污染治理提供了新的思路。     

氮硫掺杂生物炭/过一硫酸盐体系降解水中磺胺异唑

利用高温热解的方式制备由氮、硫元素掺杂改性的生物碳质纤维材料,并借用扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）等多种技术对材料性质进行分析。实验以制备材料为催化剂活化过一硫酸盐（PMS）降解水中的磺胺异唑（SSX）,研究其降解效果,探讨材料活化PMS的机理。结果表明：N、S的掺杂显著提升了材料活化PMS降解SSX的性能,其中NSC-5的催化性能最佳,当NSC-5投加量为0.4g/L、PMS浓度为0.25mmol/L、SSX浓度为10mg/L时,反应90min后可去除80%以上,反应速率是生物碳质材料（BC）参与进行反应的2.7倍,这与其表面增加的官能团相关。电子顺磁共振（EPR）结果表明,SSX降解过程中起主要作用的组分是单线态氧（¹O₂）、硫酸根自由基（·SO{}_{\mathrm{4}}^{-}）和羟基自由基（·OH）,氮硫的掺杂加快了电子转移速率,进而提高材料的催化活性。     

nZVI@BC活化PMS氧化高硫酸盐废水中亚甲基蓝的研究

采用由小麦秸秆制备的生物炭（Biochar,BC）作为纳米零价铁（Nanoscale zero-valent iron,n ZVI）载体,制备出一种高效非均相催化剂-生物炭负载纳米零价铁（n ZVI@BC）,用于活化过一硫酸盐（Peroxymonosulfate,PMS）降解高硫酸盐印染废水中的典型染料亚甲基蓝（Methylene Blue,MB）。n ZVI@BC 表征结果表明,BC 具有优良的稳定性且富含活性官能团,负载于 BC 上的 n ZVI 分散性好。通过批次实验探究了初始 p H、n ZVI@BC 投加量、PMS 浓度和硫酸钠浓度对 n ZVI@BC/PMS 体系降解 MB 的影响。结果表明,在 MB 初始质量浓度为 40 mg/L,p H 为 3,n ZVI@BC 投加量为 0.2 g/L,PMS 质量浓度为 0.4 g/L,Na₂SO₄浓度为 0.2 mol/L 的条件下,反应 30 min 后 n ZVI@BC/PMS 体系对 MB 的降解率达到 90.36%。Na₂SO₄浓度超过...     

生物炭/过一硫酸盐体系同时去除Cu2+和对硝基苯胺

目前,重金属离子和有机污染物共存的废水处理是一个世界性的重大问题,对环境保护具有重要的意义。本研究以农业废弃物向日葵秸秆为原料,制备了一种生物炭（BC）,用以活化过一硫酸盐（PMS）。BC/PMS体系实现了对水中重金属Cu²⁺和有机污染物对硝基苯胺（PNA）的同时去除。探究了pH、BC投加量和PMS浓度等反应条件对同时去除Cu²⁺和PNA的影响。研究表明,在BC=2.0g/L、PMS=1.0mmol/L、PNA=20.0mg/L、Cu²⁺=2.0mg/L和pH=3.0条件下,60min时Cu²⁺和PNA同时去除效率分别为90.00%和100.00%;Cu²⁺被BC/PMS体系吸附去除的同时也显著地促进了PNA的降解去除。自由基猝灭实验和电子顺磁共振光谱（EPR）实验表明,BC/PMS/Cu²⁺/PNA体系降解PNA为自由基反应和非自由基反应共存过程,且以非自由基反应为主导;自由基反应是基于Cu²⁺活化PMS产生SO{}_{\mathrm{4}}^{·-}和?OH,非自由基反应可归因于BC活化PMS产生活性物种¹O₂。     

盐助溶液燃烧法制备MnFe2O4催化过一硫酸盐降解双酚A

采用盐助溶液燃烧法制备磁性铁酸锰（MnFe₂O₄）,催化过一硫酸氢盐（PMS）氧化降解水溶液中的双酚A。通过XRD、BET等手段对制备的铁酸锰催化剂进行了表征。探究了MnFe₂O₄投加量、PMS投加量、溶液初始pH、淬灭剂、共存离子等因素对双酚A降解效果的影响,评估了MnFe₂O₄催化剂的循环利用性能。结果表明,MnFe₂O₄和PMS的最合理投加量分别为 0.3 g/L、0.3 mmol/L,初始pH为11.0时双酚A降解效果最好,60 min内的降解率可达99.3%。淬灭实验表明,催化体系中同时存在多种活性物质,¹O₂是主要活性物种。溶液中Cl^-、HCO₃^-和HPO₄^2-等共存离子的存在影响双酚A的降解。双酚A在60 min内的TOC去除率为34.9%,苯环断裂和开环反应是其主要降解路径。MnFe₂O₄催化剂循环使用三次后,双酚A的降解率仍保持在90.0%左右。     

氮掺杂石墨碳负载Fe–Mn普鲁士蓝类似物衍生的FeMnO的制备及活化单过硫酸盐去除罗丹明B

非均相催化剂活化单过硫酸盐(PMS)是一种有效的有机污染物降解技术,但硫酸根自由基(SO₄~–·)受限于较高的氧化还原电位难以得到有效激活。采用高温碳化法合成了过渡族双金属氧化物(Fe_0.099Mn_0.901O/Fe Mn₂O₄)氮掺杂碳纳米片催化剂,在PMS活化体系中,FeMnO@C在10 min内对罗丹明B(RhB)的降解效率达到95.5%。FeMnO@C催化剂表面Mn、Fe离子之间的氧化还原循环过程同PMS自分解后产生的一系列自由基,使得FeMnO@C保持优异的催化降解性能。捕获实验表明¹O₂是主要贡献自由基。此外,FeMnO@C催化剂磁性可回收具有良好的循环稳定性,在连续5次循环后仍保持84.7%的Rh B去除率。     

Cu/Co掺杂多孔炭活化过硫酸盐降解水中硝基酚研究

以MOF-74为模板制备了Cu/Co双金属掺杂多孔炭催化剂。用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N₂物理吸附/脱附等对催化剂结构进行了表征。研究并阐释了Cu/Co双金属掺杂多孔炭催化剂活化过一硫酸盐(PMS)氧化降解4-硝基酚性能及机理。结果表明，在投加100 mg·L^-1催化剂、2 g·L^-1 PMS、初始pH为6时，15 min内硝基酚(60 mg·L^-1)去除率达98%以上。降解反应符合伪一级反应动力学模型。催化剂循环反应4次，降解率均高于90%。猝灭实验及电子顺磁共振分析表明自由基(·SO₄^-、·OH、·O₂^-)和非自由基(¹O₂)均参与了降解反应。在反应过程中，Co²⁺/Co³⁺和Cu+/Cu²⁺的氧化还原循环有效活化了PMS并促进活性氧化物种的生成，从而提升了催化剂...     

过渡金属活化过硫酸盐降解双酚A的研究进展

综述了过渡金属离子、零价金属和双金属等不同类型金属催化剂活化PMS/PDS降解双酚A(BPA)的研究现状;探讨了双金属催化剂活化过硫酸盐去除BPA的降解机理、双金属之间的协同作用以及氧空位与表面羟基的重要作用;分析了活化过程的影响因素、水基质条件,催化剂的可重复使用性与稳定性;对金属催化剂降解BPA研究方向进行了展望。     

钴铝铁三元类水滑石复合物活化PMS降解盐酸四环素

本文基于赤泥中的铁和铝组分,以赤泥为铁源与铝源,六水氯化钴为钴源,采用共沉淀法制备钴铝铁三元类水滑石材料（CoAlFe-LDHs）,用于活化过硫酸氢钾复合盐（PMS）降解盐酸四环素（TC-HCl）,考察了PMS投加量、CoAlFe-LDHs催化剂投加量、初始pH值及TC-HCl初始质量浓度对TC-HCl降解效果的影响。实验结果表明,在PMS物质的量浓度为0.75 mmol/L、CoAlFe-LDHs催化剂投加量为0.20 g/L、初始pH值为5.5、TC-HCl初始质量浓度为0.02 g/L的条件下,CoAlFe-LDHs对TC-HCl具有良好的降解效果,20min后TC-HCl的降解率可达97.6%。     

玉米秸秆生物炭活化过硫酸盐催化降解罗丹明B的性能研究

以玉米秸秆为原料，制备了不同温度的生物炭材料，以罗丹明B(RB)为目标有机污染物，研究了过硫酸盐种类和浓度、生物炭热解温度、RB浓度以及小分子酸等对生物炭活化过硫酸盐降解RB性能的影响，并开展了模拟水样中RB的降解实验。结果表明：生物炭能够有效活化过一硫酸盐（PMS）和过二硫酸盐（PDS），进而促进RB的降解，其中生物炭-PMS体系的催化活性更强；热解温度影响生物炭活化PMS的催化活性，较低热解温度制备生物炭的催化性能更好；生物炭-PMS体系的催化活性随着PMS浓度的增加或RB浓度的降低而增加；3种小分子酸（柠檬酸、抗坏血酸、草酸）能显著促进体系的催化能力；RB的初始浓度与初始降解速率符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型，说明在RB降解过程中，吸附作用发挥着重要作用；生物炭-PMS体系降解人工地下水中RB的效果有所降低。     

铁-氮掺杂碳复合材料活化过硫酸盐降解双酚S

非均相铁基材料活化过硫酸盐(PS)是高级氧化工艺中高效活化过硫酸盐的重要手段,如何有效提高铁基催化剂的催化性能一直是研究重点。碳基材料因其丰富而稳定的多孔结构常被用于负载铁活性组分。以一种氨基修饰的铁基金属有机框架化合物NH₂-MIL-101(Fe)为模板,采用一步碳化法制备了铁-氮掺杂碳复合材料(Fe-CNs),通过X射线衍射、扫描电镜和透射电镜等表征手段对Fe-CNs的形貌特征和化学组成进行了分析,并进一步研究了Fe-CNs活化过硫酸盐降解双酚S(BPS)的性能。结果表明,在900℃下制备的Fe-CNs-900通过活化PS在70 min内可降解99.3%的BPS,Fe-CNs-900/PS体系具有良好的抵抗共存阴离子和腐殖酸(HA)影响的能力。自由基捕获实验和EPR分析表明,SO₄^·-、·OH、O₂^·-和¹O₂均存在于Fe-CNs-900/PS体系中,但SO₄^·-和¹     

基于AMD回收的生物炭修饰LDHs降解土霉素研究

采用共沉淀法模拟酸性矿山废水(Acid Mine Drainage, AMD)的中和处理过程，利用生物炭优化调控中和过程，负载修饰获得层状双氢氧化物-生物炭复合材料(Recovered Layered Double Hydroxides, RLDH@BC),用于活化过一硫酸盐(PMS)降解水中土霉素(OTC)。各项表征结果证明，该方法可成功从AMD中回收RLDH@BC。降解实验表明，RLDH@BC可在广泛的pH范围(3～11)高效活化PMS降解OTC,最高去除效率达到88%;共存离子实验表明，NO^-₃和HCO^-₃共存条件下OTC的去除率从86.2%分别降至82.3%、82.2%,影响较小；而Cl^-和H₂PO■共存时，OTC的去除率分别降至76.1%、68.7%,产生一定影响。猝灭实验表明，在RLDH@BC/PMS体系中，自由基和非自由基共同作用，其中自由基占主导作用。经过5个循环后，70%的OTC在20 min内被去除，说明材料具有良好的循环利用性。该研究...     

热解时间对污泥生物炭活化过硫酸盐的影响研究

污泥热解制备生物炭是一种污泥有效处理处置与资源化利用方法。通过控制热解时间,调控污泥生物炭表面的活性位点,改变过一硫酸盐（PMS）体系中的活性物种组成,可实现环丙沙星（CIP）的高效降解。研究发现,热解温度为700℃、热解时间为120 min时,污泥生物炭具有较高的PMS活化性能,对CIP的去除率近90%。机理探究表明,¹O₂在体系中发挥主要作用。C==O、吡咯氮和—OH位点有利于¹O₂产生,C—O、吡啶氮、晶格氧和Fe位点促进·OH和SO₄^·-释放,石墨氮可促进PMS活化产生SO₄^·-。     

基于碳基催化剂活化过二硫酸盐降解有机污染物的研究进展

碳基催化剂作为一种绿色催化材料,可以有效防止有毒金属离子的浸出和二次污染。本文首先对碳基催化剂活化过二硫酸盐（PDS）降解有机污染物存在的三种反应机制进行了具体的阐述,对自由基机制和非自由基机制的优缺点进行了对比和讨论,对使用不同碳基材料（包括活性炭、石墨烯、碳纳米管、中孔炭、纳米金刚石、生物炭）作为催化剂活化过二硫酸盐降解有机污染物的研究进展进行了梳理,比较了不同碳基催化剂对有机污染物的选择性和降解效果,并对各种碳基材料存在的问题进行了总结;然后探讨了碳基催化剂掺杂改性对催化活性的影响及其机理,针对碳基催化剂存在稳定性和重复利用性差的问题介绍了几种碳催化剂再生方法,最后对碳催化剂用于活化PDS降解实际有机废水的前景做出了展望。     

不同形貌氧化钴活化过一硫酸盐降解硝基酚

通过控制形貌制备具有高活性晶面的金属氧化物可提高硝基酚的降解效果,以硝酸钴和乙酸钴为原料,制备了八面体、立方块和棒状Co₃O₄,通过X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）对催化剂进行表征,表明合成的Co₃O₄粒径均匀、纯度较高。以3种不同形貌的Co₃O₄为催化剂,在pH值为8.0条件下活化过一硫酸盐（PMS）降解不同种类的硝基酚,采用高效液相色谱和总有机碳分析仪测定反应前后硝基酚和总有机碳含量（TOC）变化。3种Co₃O₄在Co₃O₄/PMS体系降解硝基酚时表现出不同的催化活性：棒状Co₃O₄ > 立方块Co₃O₄ > 八面体Co₃O₄,并且对不同硝基酚的降解效率存在显著的差异性。3种Co₃O₄在pH值为8.0下活化PMS所析出的Co²⁺含量较低,且均表现出良好的循环利用性。自由基淬灭实验和电子自旋共振（ESR）测试表明Co₃O₄/PMS体系降解硝基酚是通过自由基和非自由基机制共同协作完成的,起作用的活性氧化物种主要为羟基自由基（·OH）、硫酸根自由基（SO₄^·-）和单线态氧（¹O₂）。     

CoFe2O4的制备及其活化过硫酸盐降解磺胺甲恶唑

采用简单的共沉淀法在不同煅烧温度下成功合成了一系列铁酸钴材料（CoFe2O4-X），通过SEM，XRD，BET，XPS等表征手段对其结构组成进行了分析，并将其用于活化过一硫酸盐（PMS）以降解磺胺甲恶唑（SMX）。考察了催化剂投加量、PMS用量、pH值和无机离子对SMX降解的影响。结果表明，550℃煅烧温度下获得的CoFe2O4-550具有最佳的催化性能，在最佳反应条件下，20 min内，SMX的降解率可高达95%，且TOC去除率可达80%。同时，CoFe2O4-550/PMS反应体系具有较广的pH适用范围（pH=5.00-9.00）。CoFe2O4-550催化剂可磁性回收，具有较好的稳定性和重复使用性。自由基淬灭实验表明，在该降解反应过程中产生了大量的SO4-?和?OH自由基，并提出了相应的催化降解机理。这项工作将为有效处理含有SMX化合物的废水提供一种新思路。     

碳纳米纤维负载氧化钴/钴催化剂的制备及降解含双酚A废水的研究

双酚 A(BPA)是一种很常见的工业原料,对生物体有着内分泌干扰的危害,对水体环境和人类健康有着极大的危害。而高级氧化技术(AOPs)是一种高效处理有机污染物的良好方法,其通过高性能的催化剂活化过硫酸盐(PMS)从而实现对有机污染物的降解。本研究中,我们探索了基于 ZIF67@ZIF8 核壳材料所制备的负载型催化剂,并研究了其与 PMS 联用降解双酚 A 的性能和机理。我们通过混合反应、静电纺丝和热处理三步法成功制备了碳纳米纤维负载氧化钴/钴催化剂(CoO/Co@CNF)。CoO/Co@CNF 的催化性能通过激活过一硫酸盐(PMS)降解双酚 A(BPA)来评估。在 5 min 内,CoO/Co@CNF+PMS 体系对 20 mg·L^-1的 BPA 去除率达到 99.87 %。说明纳米纤维负载 ZIF67@ZIF8 核壳材料衍生物的复合催化剂作为高级氧化技术所需的催化剂,在有机废水处理领域有着良好的应用前景。     

PCN/CoPc异质结高效界面电荷转移活化PMS降解四环素

提高可见光利用率和抑制光生载流子的快速复合是石墨相氮化碳（g-C3N4）高效活化过一硫酸盐（PMS）降解污染物的一大挑战。通过磷掺杂g-C3N4纳米片（PCN）增强与酞菁钴（CoPc）之间的界面相互作用,以达到高效活化PMS降解四环素（TC）的目的。将尿素和次亚磷酸钠通过高温磷化工艺制备PCN,继而与CoPc在马弗炉中煅烧构建异质结。结果表明：异质结的构建不仅使光的吸收边缘增宽至可见光区,还使50 mL的溶液在经过40 min后,20 mg的最优催化剂可以活化30 mg的PMS对TC( 10 mg/L)的降解率到达98.8%,降解速率为0.087 min-1。这是由于PCN与CoPc界面处的异质结势垒加速光生载流子的分离。同时强界面相互作用为电子转移提供通道,使O2还原生成大量的?O2?自由基,并活化PMS产生?SO4-自由基和?OH自由基来降解TC。