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在浆态床反应器中研究了还原气氛和还原压力对微球状FT合成FeMn催化剂织构性质和物相结构变化的影响,结果表明以H2还原后的催化剂比表面积最大,而以合成气或CO还原时,因积炭堵塞孔道,导致催化剂比表面积大幅降低;随还原气氛中CO分压的增大,物相中铁碳化物含量增加,有利于催化剂的还原与碳化;当采用不同还原压力的合成气还原时,催化剂比表面积随还原压力的升高而下降,此外,较高的还原压力使反应器中H2O/H2比增大,导致催化剂中的部分铁碳化物再氧化,因此催化剂中的铁碳化物含量随着还原压力的升高先增加后减少。 相似文献
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Fe-Co-K/SiO_2催化剂催化F-T合成本征动力学的研究 总被引:1,自引:1,他引:0
采用浸渍法制备了Fe-Co-K/SiO2催化剂。在等温积分反应器中,在温度518~541K、压力1.00~2.60MPa、进料中n(H2)∶n(CO)=1.12~3.23、气态空速3 000~4 800h-1的条件下,研究了在Fe-Co-K/SiO2催化剂上的F-T合成本征动力学。F-T合成中CO2的生成量很少,水煤气变换反应可不予考虑,生成烃为主要反应。以CO转化率的计算值和实验值的残差平方和为目标函数,采用Levenberg-Maquardt法对动力学参数进行优化,得到了F-T合成本征动力学模型参数,反应的活化能为78.9kJ/mol。在Fe-Co-K/SiO2催化剂上的F-T合成本征动力学模型的计算值与实验值的平均偏差为8.27%,模型的计算值与实验值符合较好。 相似文献
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在等温积分反应器中测定了SC309型催化剂甲醇合成反应本征动力学数据。实验采用粒度为0.154mm~0.198mm的细颗粒催化剂,反应温度为180℃~260℃,反应压力为4MPa~8MPa,体积空速为4000h-1~10000h-1。选取L-H型方程建立了以各组分逸度表示的CO、CO2加氢合成甲醇反应本征动力学模型,使用通用全局马夸特算法进行参数估值,获得动力学模型参数。残差分析和统计检验表明,动力学模型是适宜的。实验结果表明,CO、CO2转化率在实验条件范围内随温度的升高先增加后降低,在240℃左右存在最大值,随压力的升高而增加,随空速的升高而降低。 相似文献
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以NH_4NO_3水溶液预处理的γ-Al_2O_3为载体,采用浸渍法制备了Co/γ-Al_2O_3催化剂,考察了添加少量贵金属Ru对Co/γ-Al_2O_3催化剂F-T合成性能的影响。实验结果表明,添加Ru可作为氢溢流源促进Co物种的还原,另外,Ru与Co相互作用形成易还原的Co-Ru物种,导致催化剂表面Co物种的还原温度降低,Co物种容易还原,反应过程中可利用的表面金属Co原子数增加;Ru可增加Co/γ-Al_2O_3催化剂表面桥式CO吸附的强度,使CO便于离解;添加少量Ru能明显提高Co/γ-Al_2O_3催化剂的活性和重质烃C_5~+的选择性。在原料气n(H_2):n(CO)=2.0、反应温度493K、压力1.5 MPa、气态空速500 h~(-1)下,15.0%Co-0.4% Ru/γ-Al_2O_3催化剂上CO的转化率和C_5~+的选择性分别为85.39%和84.28%。 相似文献
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在温度220℃~250℃、压力2.0MPa~4.0MPa、空速2000h-1~3500h-1、n(H2)/n(CO)=1.0~2.5的条件下,在固定床等温积分反应器中研究了活性炭负载钴基催化剂(Co/AC)的本征动力学。结合碳化物机理以及CO插入机理,通过假设不同的基元反应以及速率控制步骤推导得到了不同的本征动力学方程。根据实验测定数据,采用Levenberg-Maquardt算法回归得到模型参数,并通过统计检验以及相对误差分析得到了适宜的Co/AC催化剂费托合成的本征动力学方程。 相似文献
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Terms of process conditions such as H2/CO ratio, space velocity, pressure, and temperature and their effects on the Fischer-Tropsch product model were studied using a statistical approach. The effect of the operating parameters and the interaction between them and, the product models, were investigated. The models that can predict the reaction's product were determined. Through these models, the optimal conditions can be adjusted so that the most optimal product can be obtained. The maximum optimal product for oil, wax and water are 16.473(g), 33.572(g) and 40.285(g), respectively. Also, the most effective interactions for products are H2/CO ratio and space velocity. 相似文献
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采用磁力驱动内循环无梯度反应器测试由西南化工研究院研制的一种国产甲醇氧化制甲醛催化剂的宏观动力学数据 ,并建立了宏观反应动力学模型。该动力学模型分为含水模型和非含水模型 ,其中含水模型比非含水模型具有更好的适应性。圆整后的含水模型可用下式表示 :甲醇反应速率 :r′11=2 70× 10 5exp(- 4 88× 10 4 /RT) y0 9M y1 3 O y-0 15W一氧化碳生成速率 :r′2 2 =3 40× 10 4 exp(- 5 6 7× 10 4 /RT) y1 2F y1 2O y-0 5W 相似文献
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在压力3MPa~7MPa,温度220℃~260℃,空速0.4 L.g-1.h-1~1.2 L.g-1.h-1,气体摩尔分率yH20.75~0.65,yCO 0.14~0.20,yCO2 0.04~0.08,搅拌转速1000 r.min-1的反应条件下,于500mL高压搅拌釜中进行了合成气在Cu-Zn-Al-Zr浆状催化剂上一步法合成二甲醚工艺过程的宏观动力学研究。基于CO加氢合成甲醇、CO2加氢合成甲醇及甲醇脱水为二甲醚三个独立反应,建立了Langmuir-Hinshelwood型宏观动力学模型。采用通用遗传算法和Levenberg-Marquardt优化算法相结合的方法对实验数据进行拟合、参数寻优,获得模型参数估值,经统计检验和残差分析证实了模型的可靠性。 相似文献
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研究了固定床反应器中合成气制低碳烯烃熔铁催化剂的反应性能,考察了不同母体相组成和助催化剂对熔铁催化剂活性、低碳烯烃选择性的影响,通过TG-DTG、CO2-TPD等表征手段分析了母体相组成对熔铁催化剂的还原行为、表面酸碱性的影响。结果表明,当催化剂母体中n(Fe2+)/n(Fe3+)为1左右时,熔铁催化剂的表面碱性最强,有利于提高低碳烯烃选择性;考察助催化剂发现,稀土氧化物M2O3的加入能显著提高低碳烯烃选择性,在n(Hn):n(CO)=1.6、2.0 MPa、310℃、GHSV=11400h-1的条件下,CO的转化率达73.8%,低碳烃烯烷摩尔比n(C2=~C4=)/n(C2°~C4°)达5.12,即在气态烃中低碳烯烃选择性达83.7%。正交实验分析结果表明,在所考察的5种助催化剂中,V2O5和MoO3的加入会降低低碳烯烃选择性;其它助催化剂没有显著影响。 相似文献
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煤制合成油工业单管试验 总被引:1,自引:0,他引:1
在工业单管上对改进的F-T合成一段催化剂(Fe/Cu/K型)进行预处理,考察了反应温度、原料气V(H2)/V(CO)的影响,试验数据表明,催化剂的性能发挥与工艺条件密切相关,所开发的一段催化剂具有良好的水汽变换性能。另外,由改进的F-T合成产物分布规律还说明两段分子筛催化剂改性的重要性。 相似文献
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在获得F-T合成本征动力学模型的基础上,对F-T合成Fe-Cu-K业催化剂COS中毒本征失活动力学进行了研究。所考察条件为:合成气中COS浓度分别为51、129和245ppm,空速为1800~2000hˉ1,温度为504~556K,压力为2.3lMPa,催化剂粒度为0.154~0.180mm。中毒过程催化活性模型值与实验值符合较好,且催化剂在合成气中低硫浓度时其失活速率快。并用XRD和TEM考察了催化剂表面硫的形貌。 相似文献