扩展UNIQUAC方程求NH3-CO2-H2O-urea体系液相活度系数的新方法

扩展UNIQUAC方程是求弱电解质体系液相活度系数的有效方法。基于该方法，将“物种群”的概念引入扩展UNIQUAC方程中用于求解NH3－CO2－H2O－urea体系的液相活度系数，以“物种群”间的交互作用参数代替实际物种间的交互作用参数，从而减少参数个数，简化了模型，该方法为求解多组分易挥发弱电解体系的汽液相平衡提供了一种新的方法。对尿素流程中低压范围的NH3－CO2－H2O－urea体系的汽液平衡进行了模拟计算，并同实际数据进行了比较。模拟计算所得平衡气相压力值与实验值的平均相对误差为12．36％，优于Isla原模型计算的相对误差值（15．95％）。采用该模型对汽提液进行闪蒸计算，结果同设计数据吻合较好。     

低分压CO2在有机胺水溶液中的溶解度

建立了一套用于测定低分压CO2在有机胺水溶液中溶解度的实验装置。在298、308 K下分别测定了低分压CO2在较低浓度的乙醇胺(MEA)、二乙醇胺(DEA)水溶液中的溶解度。结果表明,在较低的溶解度下,CO2在有机胺水溶液中的平衡分压接近于0;当溶解度增大到一定程度后,平衡分压随其增加而急剧增大,同时,温度的升高和有机胺浓度的增大均能增大CO2的平衡分压。通过实验数据拟合得到的理论模型参数与实验值符合较好。     

CO_2在混合胺MEA+DETA溶液中的溶解度

在温度298—338 K,压力300—700 kPa,吸收剂浓度1—3 mol/L的实验条件范围内,讨论了CO2-吸收剂体系气液二相基本达到平衡时,CO2吸收量与体系温度,压力及吸收剂浓度的关系。根据亨利定律,引入温度及压力相关因子,建立了CO2在单胺溶液中的溶解度模型。模型对CO2在MEA、DETA单胺溶液中的溶解度预测效果较好,与实验值比较,误差在1%以下。引入增强因子β=1.06,并以单胺在混合胺溶液中的摩尔分数为系数,将CO2在单胺溶液中的溶解度叠加获得CO2在MEA+DETA混合溶液中的溶解度模型。模型对MEA+DETA混合胺的预测误差在1%—10%。     

CO和H_2在Cu-Fe催化剂上TPD研究

用XRD、TG－DTA－DTG、CO－TPD和H2-TPD等技术，对三种Cu－Fe催化剂的物相、还原和程序升温脱附行为进行研究，发现不同制备方法得到的CuO－Fe2O3复合体系间存在着不同的相互作用。高温焙烧后形成CuFe2O4化合物，浸渍型样品使得CO在表面的吸附中心均匀化。不同的相互作用导致CO和H2的吸附中心种类、相对数量发生变化。求得了各类脱附中心的反应级数n和活化能Ed。     

混合有机胺溶液吸收CO2的研究进展

为了探究有机胺溶液吸收二氧化碳的发展潜力和应用前景,本文综述了有机胺溶液对于CO₂的吸收效果,其中单组分有机胺法存在一定的局限性,使用混合胺体系可以弥补存在的问题,着重讨论了乙醇胺(MEA)/2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)、三乙烯四胺(TETA)/氨乙基哌嗪(AEP)和三乙醇胺(TEA)/N-氨乙基哌嗪(AEP)的混合胺复配吸收剂对CO₂的吸收效果,同时讨论了金属离子对复合胺溶液捕集CO2过程的强化作用。     

N-甲基二乙醇胺吸收CO_2的热力学模型研究

采用非随机双流体电解质(E-NRTL)热力学模型,通过拟合N-甲基二乙醇胺(MDEA)的热容数据,MDEA-H2O二元体系的气液平衡、热容和混合热数据,以及MDEA-H2O-CO2三元体系的气液平衡、热容和吸收热数据,建立了MDEA吸收CO2的热力学模型,并将气液平衡、热容、混合热和吸收热数据的模型计算值与试验值进行了比对。MDEA-H2O-CO2体系的核磁共振(NMR)组成数据被用来验证模型的准确性。     

CO2在La2O3(011)表面吸附和活化的DFT计算

运用广义梯度密度泛函理论方法(density functional theory,DFT),结合周期性平板模型,研究了CO2在La2O3(011)表面的吸附和活化,计算了CO2吸附的吸附能和Mulliken电荷数.结果表明,CO2在La2O3(011)表面吸附形成6种平衡构型,分别为CO2-η1、CO2-η2、CO2-...     

煤气化装置中NH_3-CO_2-H_2O体系相平衡研究

煤气化过程中产生的NH3和CO2,在煤气洗涤、灰水处理、变换和热回收工段与水形成NH3-CO2-H2O三元体系,通过三元体系相平衡的热力学模型,能够预测NH3在系统中的分布,解决煤气化装置普遍存在的铵盐结晶、废水氨氮超标等问题。提出了NH3和CO2在水中的解离反应和酸碱反应,是造成Aspen中NH3-CO2-H2O三元体系电解质NRTL模型与实验数据产生偏差的原因。利用系统压力0—1.2 MPa条件下NH3-CO2-H2O三元体系的气液平衡实验数据,回归了NH3-CO2-H2O三元体系电解质NRTL模型的二元交互作用参数和亨利系数,得到修正的NH3-CO2-H2O三元体系电解质NRTL模型。模型计算结果与实验数据间的平均相对误差小于2.9%,能够准确地预测煤气化装置中低压含NH3系统的气液相平衡,对工程设计和装置运行具有一定指导意义。     

高压低温下H2O-H2O2-CO2三元体系CO2气体水合物的分解动力学

研究了非纯水体系H2O-H2O2-CO2中CO2气体水合物分解的动力学,测定了高压低温条件下CO2气体水合物分解过程的液相组成. 依据实验数据建立了CO2气体水合物分解动力学模型,模型计算值与实验值吻合良好. 确定了3个温度下气体水合物分解的速率常数,计算得出CO2气体水合物分解的活化能为97.17 kJ/mol.     

低分压CO2回收新技术捕集水泥窑气中CO2的侧线试验

设计了一套水泥窑气CO2捕集的侧线试验装置,利用自主研发的复合胺溶剂捕集窑气中的CO2.试验结果表明.新型复合胺溶剂能使净化气中CO2体积分数降至1.41%以下,产品气中CO2体积分数达到99%以上.采用该技术,可实现CO2减排并获得高纯度的CO2产品气,为企业的CO2减排提供技术支持.     

正庚烷—苯甲醇部分互溶系统的过量体积和液—液平衡

测定了正庚烷－苯甲醇部分互溶系统在３０８～３２５Ｋ范围内的过量体积Ｖ＾Ｅｍ，根据Ｖ＾Ｅｍ的不连续性确定了该系统的液－液平衡数据，与文献值一致。用ＵＮＩＱＵＡＣ和流体混合物的双格子模型对液－液平衡数据进行了关联，得到满意的结果。     

K2CO3-Na2CO3-H2O三元体系288 K相平衡研究

采用等温溶解平衡法研究了三元体系K2 CO3 -Na2 CO3 -H2 O 2 88K时的相平衡及平衡液相的主要物化性质 (密度 ,电导率 ,pH)。研究发现 :该三元体系有复盐NaKCO3 ·6H2 O形成 ,根据溶解度数据绘制了相图 ,相图中有 2个共饱点E、F ,三条单变度曲线AE、BF、EF ;平衡固相分别为K2 CO3 ·3/ 2H2 O、Na2 CO3 ·10H2 O、NaKCO3 ·6H2 O。实验结果表明K2 CO3 对Na2 CO3 有强烈的盐析作用 ;并简要讨论了实验结果。     

MDEA-PZ复合胺溶液吸收烟气中CO2实验研究

采用搅拌实验装置,研究不同摩尔配比的MDEA-PZ复合胺溶液对烟道气中CO2的吸收和解吸性能,揭示了吸收速率、吸收量与吸收时间、pH值、电位之间的内在联系;对CO2初始逸出温度、试液再生温度、再生率、再生pH值下降率进行了分析。结果表明,MDEA—PZ二元复合体系吸收效果优于单组分MDEA、PZ的吸收效果。MDEA—PZ复合胺溶液摩尔配比为0．5：0．5时,吸收效果最佳,吸收量约为0．8mol·L^-1;CO2初始逸出温度最低,为54℃;再生温度最低,为102℃;再生率最高,为88．61％;再生pH值下降率最低,为11．39％。MDEA-PZ复合体系的两种组分之间存在正交互作用。     

N_2O跨临界二级蒸气压缩制冷循环及回热特性

为解决CO2跨临界循环能效低、排气压力高的问题,将天然工质N2O用于跨临界循环,建立了相应的理论模型,比较了CO2和N2O用于二级蒸气压缩跨临界循环的性能,并分析了回热效率对于CO2和N2O系统能效Ccop和最优高压侧排气压力的影响。结果表明:N2O用于二级蒸气压缩跨临界制冷循环中的综合性能要优于CO2,在所选定的工况范围内,N2O的Ccop值比CO2最多提高13.3%,最优高压侧排气压力最多降低17.7%。回热效率对于CO2和N2O系统的最优高压侧排气压力几乎没有影响,回热循环对于CO2二级压缩跨临界系统的能效提升更为有利。     

MDEA-PZ复合胺溶液吸收烟气中CO2实验研究

采用搅拌实验装置,研究不同摩尔配比的MDEA-PZ复合胺溶液对烟道气中CO2的吸收和解吸性能,揭示了吸收速率、吸收量与吸收时间、pH值、电位之间的内在联系;对CO2初始选出温度、试液再生温度、再生率、再生pH值下降率进行了分析.结果表明,MDEA-PZ二元复合体系吸收效果优于单组分MDEA、PZ的吸收效果.MDEA-P...     

有机胺溶液解吸CO_2的研究进展

随着温室效应的日益严重,人们对CO2的处理吸收给予了越来越多的关注。CO2既是一种污染物,也是一种工业资源,除了可以用其生产尿素、纯碱等化工产品外,还可将其用于石油开采以提高石油采收率。工业上CO2的分离提纯方法很多,其中以有机胺水溶液为吸收剂的CO2吸收法广泛应用于天然气、炼厂气、合成气及烟道气等各种气体净化工艺中。本文综述了国内外有机胺溶液解吸CO2的研究进展,指出了各种方法的优缺点,以便更好的回收和利用CO2。     

Cu(II)-Glu2——CO32——H2O体系热力学平衡分析

以L-谷氨酸一钠作为浸出剂浸出低品位氧化铜矿的常见铜形态?碱式碳酸铜,根据配位化学理论,研究了Cu(II)-Glu2--CO32--H2O体系中Cu(II)的配合平衡热力学,并绘制了L-谷氨酸一钠浓度0~3 mol/L和pH 5~14内的热力学平衡图,研究了L-谷氨酸一钠浓度、pH和游离CO32-浓度对L-谷氨酸一钠浸出碱式碳酸铜的影响,并对热力学计算结果进行了实验验证. 结果表明,铜离子浓度理论计算值与实验值相对误差的绝对平均值为5.32%,所选数据的准确性较好,同时也说明用谷氨酸一钠浸出低品位氧化铜矿是可行的.     

C2H5OH—K2HPO4—H2O三元体系的溶解度和液液相平衡

用浊度法测定三元体系C2H5OH－K2HPO4－H2O在35℃恒温下的平衡溶解度，同时测定了该体系形成双水相的液液相平衡数据，绘制了相应的溶解度图和相图，回归了溶解度经验方程（R≥0．999），并探讨了这种双水相体系形成的条件和相平衡的初步规律。     

NH_3-CO_2-SO_4~(2-)-H_2O四元体系气液相平衡研究

鉴于国内缺少有关NH3-CO2-SO42--H2O四元体系气液相平衡的数据及模型,采用连续流动鼓泡法测定了NH3-CO2-SO42--H2O四元体系在常压、温度为313.15~343.15 K条件下的气液平衡实验数据,并建立了相应的热力学相平衡模型。实验结果表明在NH3-CO2-H2O三元体系中引入SO42-后,气相NH3平衡分压降低,CO2平衡分压升高。模型采用改进的Davies方程及Henry定律进行计算,用Matlab中的fsolve函数进行编辑求解。模型简洁,计算方便,计算结果与实验数据能够较好地吻合,为涉及NH3-CO2-SO42--H2O四元体系的工艺过程研究提供了相应的参考数据和理论依据。     

ZrO_2对二氧化碳加氢合成二甲醚催化剂性能的影响

采用湿混法制备了一系列不同ZrO2含量的CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5复合催化剂,其中CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2与HZSM-5分子筛(硅铝比为25)的质量比为2:1,CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2(CuO/ZnO/Al2O3=3/6/1质量比)组分采用改进的两步共沉淀法制备。系统考察了ZrO2对CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5复合催化剂CO2加氢合成二甲醚反应性能的影响。研究表明ZrO2主要作为结构助剂改善了CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5复合催化剂对于CO2加氢合成二甲醚的催化性能。