氚纯化装置的研制及性能验证研究

铀是一种传统的贮氚材料,在铀粉瓶中贮存的氚会不断衰变产生氦气,导致使用时氚的纯度下降,影响标记化合物产率。本研究设计了氚纯化装置,对装置进行安装调试,并对该装置中的铀床进行活化,利用该装置测定铀吸收氘单质气体的p-t曲线及在400~550℃范围的解吸氘气体的p-t曲线。应用调试好的系统对长期存放贮氚铀粉瓶中的氚进行纯化。结果表明,设计的氚纯化装置系统密封性好,经氦质谱检漏测定值为7.8×10~(-13 )Pa·m~3/s;利用该装置测定氘的吸附饱和曲线,氘完全解吸时铀对氘的吸附量为240mL/g。验证实验回收了久置铀粉瓶中的氚为1.44×10~(13 )Bq,利用氦气体积推算出久置铀粉瓶中含氚质量百分率为53.1%。实验结果证实了系统纯化氚的可行性,可为氚标记化合物制备提供可靠的氚源。     

氚纯化装置的研制及性能验证研究

铀是一种传统的贮氚材料,在铀粉瓶中贮存的氚会不断衰变产生氦气,导致使用时氚的纯度下降,影响标记化合物产率。本研究设计了氚纯化装置,对装置进行安装调试,并对该装置中的铀床进行活化,利用该装置测定铀吸收氘单质气体的p-t曲线及在400~550 ℃范围的解吸氘气体的p-t曲线。应用调试好的系统对长期存放贮氚铀粉瓶中的氚进行纯化。结果表明,设计的氚纯化装置系统密封性好,经氦质谱检漏测定值为7.8×10^-13 Pa•m³/s;利用该装置测定氘的吸附饱和曲线,氘完全解吸时铀对氘的吸附量为240 mL/g。验证实验回收了久置铀粉瓶中的氚为1.44×10¹³ Bq,利用氦气体积推算出久置铀粉瓶中含氚质量百分率为53.1%。实验结果证实了系统纯化氚的可行性,可为氚标记化合物制备提供可靠的氚源。     

金属样品残余氚测量方法

为定量评价氚在结构材料和老龄贮氢材料内部的滞留量,用化学蚀刻法测定不锈钢内部氚浓度大小、分布情况及同位素交换后老龄贮氚铀床的氚滞留量。结果表明,贮氚13年的不锈钢样品中氚主要存在于样品内表面由表及里的120μm范围内,样品蚀刻深度110.6μm范围内,不锈钢的平均氚滞留量～9.37×10-4mmol/g,贮氚铀粉平均氚滞留量～4.16×10-5mmol/g。该方法对测量金属中微量氚有较高灵敏度,可检测金属中残余氚的滞留量。     

氚衰变对氚化钛结构影响的XRD分析

氚自然衰变生成3He,3He的聚集会引起贮氚材料物理和化学性质的明显变化。本文以氚化钛为研究对象,运用XRD研究其晶体结构在贮存初期的演化规律,对氦在氚化钛贮存初期的时效行为进行了研究。结果表明:氚化钛特征峰的宽化是由氚衰变生成的3He累积所引起,氚化钛晶体结构保持fcc结构不变。     

氚化钛膜中氦的热解吸行为初步研究

对He、Ti原子比n(He)/n(Ti)为0.004～0.300的7块氚化钛膜样品在1300K以下进行热解吸分析,以获得它们的热解吸谱。在低于1300K范围内,氚化钛膜共有4种氦的热释放峰,分别对应于贯穿至表面的氦泡、近表面的氦、体相中的氦泡和氦的小团簇。对这4种类型的氦释放峰的解吸温度和解吸量随膜中总氦量的变化分别进行分析,研究观测膜中各种状态存在的氦量随n(He)/n(Ti)增加的变化趋势。实验观测到,升温将导致氚化钛膜可容纳的氦量大幅降低。     

燃料元件功率瞬态试验氦-3回路中氚阱设计

在燃料元件堆内功率瞬态试验中,为净化氦-3气体吸收中子产生的氚,保证试验的安全性,需设计一个用于捕集氚的装置——氚阱。选择海绵钛作为贮氚金属。原型容器的设计主要依据氚的产量、氚钛化学反应、温度、压力、还有氚衰变氦释放等因素。总体结构采用内加热形式的双层包套式不锈钢压力容器,可减小热损失和氚的渗透量。本文同时也介绍了氚阱的结构、传热、屏蔽和密封等的分析结果。     

氚老化对钯钇合金膜氢渗透性能的影响

在聚变堆燃料循环系统中,钯合金膜将被用于氢同位素与杂质气体间的渗透分离以及含氚杂质中氚的催化回收。长期连续的氚操作将使合金膜体内因氚衰变而累积3He,产生氚老化效应。本工作研究了贮氚老化对Pd8.5Y0.19Ru（原子百分数）合金膜的氕、氘渗透性能的影响。研究结果表明：对于膜内体氦浓度He/M为0.042的氚老化膜,在573～723K温度范围内,氕、氘渗透率被严重降低,膜的氕氘渗透分离系数则有所提高。     

高纯3He提取方法研究与比较

报道了采用700 ℃铀床、77 K低温活性炭柱提取高纯3He,之后采用氢同位素稀释法除去3He中微量氚的研究结果.700 ℃流通式铀床和77K低温活性炭柱吸附方法,能快速除去3He中杂质组分,得到纯度大于99.99%的高纯3He;氢同位素稀释法能够将3He中3H摩尔分数降到低于3.5×10-10%.与其他方法比较,氢同位素稀释法工艺过程更加简单,3He收率更高.     

锆钒氚化膜的3He释放研究

对两块锆钒氚化膜中3He释放进行4 a跟踪监测。测量结果表明:其释放系数(RF)一直保持在10-4~10-2量级,与文献所报道的锆钴合金、钯、铒等金属的氚化物早期的3He释放基本上处于同一水平。其区别在于,随着时间的增长,其它金属的氚化物在200~1 000 d内达到3He的加速释放,而锆钒合金贮存已1 500 d,仍无3He的加速释放迹象。这种现象说明锆钒合金具有更强的固氦能力。     

氚的各种来源(下)

【美国《核安全》1981年9—10月第612页报道】目前世界上除轻水堆和重水堆以外,尚有其它一些堆型,它们也都释放氚。高温气冷堆每年释放氚的总量为7.8×10~9—3.1×10~(10)贝可/兆瓦(电)年。其中,84—97%以氚化水形式释出,2—8%以氚化水蒸汽释放,0.6—8%以氚气形式释放。这种堆氚的产生主要是燃料的三裂变,以及~3He 和锂杂质的中子活化。液态金属快     

贮氚非晶态锆钒合金膜中的氦释放行为

用热解吸和静态贮存方法对贮氚非晶态ZrV₂合金膜中³He的释放行为进行了系统分析。结果显示：³He原子存在597.3、725.8和1 146.6 K等3个解吸峰,其中第3解吸峰的解吸量最大,是由非晶态基体中的³He释放形成;在长达2 423 d的静态贮存期间,非晶膜中³He原子的释放系数始终在10^-5量级范围内波动并呈线性上升趋势,但仍未加速释放;贮存温度变化会引起释放系数剧烈波动;与贮氚晶态ZrV₂合金膜相比,非晶膜的固氦能力显著增强。上述结果初步证实了非晶合金具有良好的固氦性能,这有助于人们从全新视角认识材料中的氦行为。     

X-ray diffraction analysis of uranium tritide after aging for 420 days

Uranium tritide aging leads to continuous creation of decayed product ³He, vacancies, vacancy clusters, self interstitials, dislocations and helium bubbles. These defects result in the changes of material properties such as degradation of tritium storage, swelling, hardening and intergranular embrittlement. In our previous study, a simple hermetic sample holder that fits the Philip X’Pert Pro X-ray diffractometer has been developed for X-ray diffraction (XRD) analysis of uranium hydride. In order to help resolve unknowns regarding aging effects of uranium during long-term storage of tritium, XRD techniques with the hermetic method are applied to obtain the structural changes of aged uranium tritide. XRD analysis of uranium tritide aged for 420 days have shown that noticeable peak shifts appear in the diffraction patterns of uranium tritide, which indicate lattice distortion occurrence during the formation and growth of helium bubbles and other associated defects.     

氘/氚化铀热解吸的动力学同位素效应

在高真空金属系统上测定了氘/氚化铀在恒容体系和225～400℃范围内热解吸的压力-时间等温线,应用反应速率分析方法计算了各自在不同温度下的速率常数。随着温度的升高,热解吸反应的速率增大,反应的平衡压随之增高。由速率常数计算得到氘/氚化铀热解吸的表观活化能分别为(26.3±0.4)kJ/mol和(27.7±0.6)kJ/mol。活化能数据显示,氘/氚化铀热解吸反应的动力学同位素效应不明显。     

金属氚化物中氦行为的研究现状与发展趋势

简要概述了近些年来金属氚化物中³He的存在和演化行为、延缓³He从材料中析出的可能途径以及时效对氚化物性能影响等方面的研究进展,重点对几种金属氚化物的³He时效行为进行了比较分析,并对其研究趋势作了概要评述。文章同时简要介绍了本研究组在金属氚化物³He演化行为研究方面的理论模拟和实验研究方面的工作进展。     

老化氚化铀的解吸等温线测定

为丰富氚化铀老化后的解吸等温线数据,测定了氚化铀样品静态贮存0,460,610,1720d的解吸等温线。实验结果表明,氚化铀贮存一段时间后,样品解吸等温线的坪区依然平坦,坪压没有显著改变,氚解吸后不会留有显著的氚渣(Tritium heel),且氚在铀中的可逆吸附容量不因老化而显著减少,表明铀的氚老化效应比较轻微,适合长期贮氚。     

氦对不饱和氘化铀吸氘行为的影响

研究了不同含氦量的混合气体、吸氘初始压力以及不同组成的不饱和氘化铀对铀吸氘行为的影响。结果表明，氦含量的增加会显著减少铀的吸氘量，降低铀的吸氘速率；增加混合气体的初始压力有利于铀吸氘速率的增加，氘化铀的初始氘量不影响铀的吸氘速率。     

Ti、Zr、Er及Nd等金属氚化物的3He释放

利用四极质谱计（QMS）法测量了Ti、Zr、Er及Nd等4种单质金属的氚化物³He释放,通过数年监测与数据积累,对这4种金属氚化物的3He释放行为进行了比较研究。结果表明,它们贮存早期的³He释放速率极低,其释放速率均不及生成速率的1%,其中,Ti、Zr氚化物³He释放系数（RF）为10^－6～10^－5量级,Er、Nd氚化物的3HeRF为10^－3量级,随着贮存时间的增加,当金属氚化物内积累较多的3He时,其RF会迅速增长至10^－1量级,释放速率接近生成速率。