驱动力对瓦斯水合分离效果影响

利用可视化搅拌式瓦斯水合分离实验装置,开展了4种驱动力下3种瓦斯气样水合分离实验,获得了水合分离速率、回收率、分配系数等目标参数。结果表明：驱动力由1 MPa提升至4 MPa的过程中,3种气样的水合分离速率分别由1.394×10-6,1.162×10-6,0.943×10-6m3/min递增至1.55×10-6,1.564×10-6,1.609×10-6 m3/min;CH4分离浓度分别由85.89%,77.15%,71.15%递增至91.61%,81.72%,77.17%,CH4回收率分别由6.22%,6.75%,8.79%递增至10.13%,10.25%,11.39%;分配系数分别由1.10,1.17,1.23递增至1.21,1.26,1.33。分析认为,驱动力增大可以改善瓦斯水合分离效果,加快水合分离进程。     

THF-SDS对瓦斯水合分离过程温度场分布影响

为探究THF-SDS复配溶液对瓦斯水合反应过程温度场影响,利用配备阵列式温度传感器的水合反应装置,研究了3组促进剂溶液(1 mol/L THF,1 mol/L THF+0.02 mol/L SDS,1 mol/L THF +0.1 mol/L SDS)体系中瓦斯混合气(85%CH4,7%N2,3%O2,5%CO2)水合分离过程温度场分布特征。结果表明：瓦斯水合体系中SDS浓度增加,反应放热速率呈递增趋势(0.030～0.230 kJ/min);反应热导致水合体系温度分布发生变化,体系上层温度最高,下层温度最低,体系中SDS浓度越高,温度梯度越明显;瓦斯水合物导热系数随体系温度分布发生改变(0.529～0.534 W/(m·K)),SDS浓度越高,瓦斯水合物导热系数越大。分析认为,THF-SDS复配溶液改善了瓦斯水合分离热力学条件,提高了气-水转化率,影响了不同水合体系温度场分布。     

雾化喷嘴夹角对瓦斯水合分离的影响

为改善高浓度CH_4瓦斯水合分离效果,利用瓦斯快速水合喷雾实验装置开展了雾化喷嘴夹角影响下高浓度CH_4瓦斯水合分离实验,结合瓦斯水合结束气-固相色谱分析结果,探讨喷嘴夹角对CH_4回收率和分离因子的影响。结果表明:60%CH_4瓦斯气样,喷嘴夹角30°、45°、60°、90°对应的CH_4回收率分别为20.69%、24.23%、16.83%、15.39%,分离因子分别为1.69、1.89、1.55、1.49;70%CH_4瓦斯气样,喷嘴夹角30°、45°、60°、90°对应的CH_4回收率分别为22.44%、25.27%、19.63%、17.87%,分离因子分别为1.67、1.83、1.52、1.41;80%CH_4瓦斯气样,喷嘴夹角30°、45°、60°、90°对应的CH_4回收率分别为22.36%、24.51%、18.81%、16.14%,分离因子分别为1.90、1.95、1.76、1.75。3种瓦斯气样的CH_4回收率和分离因子均随雾化喷嘴夹角的升高先增大后减小,其影响顺序为:45°30°60°90°。     

十二烷基硫酸钠对瓦斯水合物生长速率的影响

运用可视化瓦斯水合物实验装置,研究了4种浓度（0.4、0.5、0.6和0.7 mol/L）十二烷基硫酸钠溶液对瓦斯体系水合物生长速率的促进效果,实验获取了瓦斯水合物生成过程的压力-时间曲线,利用水合物生长速率模型对水合物生长速率进行了计算。结果分析表明：十二烷基硫酸钠提高了水合物生长速率,促进了瓦斯水合物生成;十二烷基硫酸钠促进作用存在一个最佳浓度,在所研究的各个体系中,0.6 mol/L SDS溶液中瓦斯水合物生长速率最大,9.0 MPa压力条件下生长速率可达3.35×10^-5 m³/h。     

TBAB溶液中高浓度CO_2瓦斯水合分离效果试验

为改善高浓度CO2瓦斯水合分离效果,研究了3种高浓度CO2瓦斯在浓度为0.2~0.8 mol/L的四丁基溴化铵溶液(TBAB)条件下的水合分离过程,结合气相色谱分析结果对CO2回收率和分离因子进行了计算与分析。结果表明:由于TBAB水合形成半笼型结构为CO2提供物质基础,在一定TBAB浓度范围内,水合物相CO2浓度随TBAB浓度升高而升高;但TBAB浓度过高影响CO2在液相中的溶解度,抑制CO2水合物的形成,使CO2回收率下降。原料气中CO2浓度越高,填充512晶穴的CO2含量越多,使得TBAB体系中分离因子随原料气中CO2浓度升高而增大;而当CO2浓度较低时,TBAB的添加影响了CO2水合分离净化程度。     

利用水合原理分离矿井瓦斯实验

提出了利用水合原理分离矿井瓦斯的新方法,利用自制高压可视化实验装置研究了4种瓦斯气样、3种试剂构成的12个反应体系中瓦斯水合化分离热力学参数变化规律及其CH₄分离提纯浓度.获得了4种配比瓦斯气样水合化分离热力学参数和3个反应体系中水合化分离前后水合分离器中气相组分色谱分析结果.研究发现：57.899%浓度的Ⅰ型气样和34.130%浓度的Ⅳ型气样经过一级水合化分离后CH₄提纯浓度可以分别达到77.217%~88.133%,66.385%;添加剂THF对水合化分离热力学条件改善和分离效果提高作用明显.     

油水乳液强化分离矿井瓦斯的特性

为探究油水乳液体系瓦斯水合物分离特征,利用高压可视搅拌水合分离实验装置结合气相色谱仪,研究了2℃条件下油水体积比、驱动力对瓦斯水合物生长速率和CH4回收率的影响,计算了气体消耗量、水合物体积生成量、水的转化率。结果表明:油水乳液体系水合物浆液具有良好的流动性;相同温度压力条件下,油水体积比1∶1体系瓦斯水合物平均生长速率和CH4回收率均优于7∶3体系,但水合物浆液流动性不及7∶3体系;瓦斯水合物平均生长速率、气体消耗量、水合物体积生成量、水的转化率均随着驱动力的增大而增大;油水体积比1∶1条件下CH4回收率和分离因子随着驱动力的增大而先增大后减小,驱动力为3.0 MPa(压力为7.78 MPa)时CH4回收率最大为24.36%。     

基于拉曼光谱技术的瓦斯水合分离产物结构特征

采用激光拉曼光谱技术在1℃,5 MPa条件下原位测试了3种瓦斯气样(CO2,CH4和N2的百分比分别为70∶16∶14;75∶11∶14;80∶6∶14)水合过程,分别获取了其水合反应初始时刻气相与结束时刻水合物相的拉曼光谱图,探讨了其拉曼光谱特征。客体分子的振动模式及其Raman位移表明,瓦斯气样1,2分别合成CO2-CH4水合物,而气样3仅合成CO2水合物。基于客体分子Raman谱带面积比,结合"松笼-紧笼"及Van der Waals-Platteeuw模型,定量分析了3种瓦斯水合物晶体孔穴占有率、水合指数等参数。结果表明,3种瓦斯水合物样品均为Ⅰ型结构,CO2大孔穴占有率分别为75.24%,77.01%,98.70%,CH4大孔穴占有率分别为22.20%,22.64%,0,CH4小孔穴占有率分别为87.73%,91.64%和0,3种瓦斯水合物水合指数分别为6.10,5.89和7.77。     

煤泥浮选过程中六偏磷酸钠对蒙脱石分散行为影响

通过测定润湿接触角和Zeta电位分析了蒙脱石颗粒对煤泥浮选的作用,考察了六偏磷酸钠对煤和蒙脱石浮选行为的影响。依据扩展DLVO理论的计算,分析了分散剂影响煤和蒙脱石浮选行为的作用机理。结果表明：蒙脱石颗粒严重抑制了煤泥浮选,使精煤可燃体回收率从44.11%降至11.68%;六偏磷酸钠可改善浮选效果,使精煤可燃体回收率提高2个百分点;六偏磷酸钠增大煤和蒙脱石颗粒表面电位绝对值,从而提高颗粒间静电斥能,同时六偏磷酸钠附着在煤颗粒和蒙脱石颗粒表面,增强颗粒间的亲水作用能,并且六偏磷酸钠水解形成的长链分子吸附于颗粒表面后,使颗粒相互靠近时产生较强的空间稳定化作用,增大颗粒之间的空间斥力。     

非离子型吐温系列表面活性剂对瓦斯水合物生成过程的影响

采用自制的可视化实验系统,对吐温(Tween)系列4组浓度均为0.001 mol/L的表面活性剂(T40,T80,T40/T80(1∶1),T40/T80(4∶1))在瓦斯水合物生成过程的影响进行了实验研究,得到了相关的实验数据和图片;结合水合物诱导时间、生成速率及含气率等计算理论,对数据进行了分析.结果表明：表面活性剂的加入可显著地改善瓦斯水合物生成的热力学条件,有利于矿井瓦斯水合物的生成;T40对水合物生成的促进作用最大;相同浓度不同种类、相同种类不同复配比对水合物生成影响作用效果差别较大.     

合成瓦斯水合物诱导时间的研究

通过研究利用模拟瓦斯合成瓦斯水合物的诱导时间,以寻找缩短诱导时间的主要因素.结果表明：分别使用SDS（十二烷基硫酸钠）,SDBS（十二烷基苯磺酸钠）及吐温-80等表面活性剂可在煤矿井下温度和中高压的条件下生成瓦斯水合物,同时使用已融化的水合物进行重复实验可显著缩短诱导时间;而且温度越高,诱导时间越长.     

揭开可燃冰的神秘面纱

可燃冰因为其独特的结构、突出的优势得到了人们越来越多的关注,尤其是许多国家将可燃冰的研究作为重大科技战略,更是激发了人们对可燃冰的兴趣。本文回顾了可燃冰的发现历史,阐述了可燃冰的结构和特征,说明了可燃冰对人类的重大意义,以期增进人们对可燃冰的认识,推动可燃冰相关技术、工业的发展。     

NaCl对瓦斯水合物相平衡的影响

相平衡条件及其影响因素对瓦斯水合物的快速大量生成具有重要指导意义,利用高压可视瓦斯水合实验装置并结合图解法研究了3种质量分数NaCl溶液(0.5%,2.0%和3.5%)体系中瓦斯混合气(CH4-C3H8-CO2-N2-O2)水合物相平衡条件。结果表明:NaCl改变了瓦斯水合物形成相平衡条件,致使相平衡条件更加苛刻;相同温度条件下,9组实验瓦斯水合物形成相平衡压力较纯水体系升高0.50~2.98 MPa。基于水合离子电离平衡理论建立了瓦斯水合物相平衡NaCl影响机理假说模型,认为NaCl电离出的Na+和Cl-强电场作用对水分子产生作用力,破坏了瓦斯气体分子周围水团簇结构形成。     

NaCl溶液中多组分瓦斯水合物的成核诱导时间

为加速多组分瓦斯水合化进程,利用可视化水合物实验设备,开展了3种瓦斯混合气在0.5%~3.5%NaCl溶液条件下成核动力学实验,运用直接观测法测定了水合物成核广义诱导时间。结果表明：多组分瓦斯水合物成核诱导时间随瓦斯组分中CH4浓度降低,C3H8浓度升高先减小后增大;添加NaCl可促进瓦斯水合成核,诱导时间随NaCl浓度增大而减小,NaCl浓度为3.5%时,诱导时间最短。基于水合物成核成簇模型和离子电离平衡理论,分析发现：多组分瓦斯中CH4与C3H8浓度的变化,一方面减少水合物生成过程中配位数转变,降低活化能而缩短诱导时间,另一方面生成“篮球-HSII”竞争结构而延缓水合物生成;NaCl电离出的Na+和Cl-分别以[Na(H2O)m]+和[Cl(H2O)n]-形式存在,促使瓦斯水合物前驱体尽快形成,从而促进瓦斯水合物成核。     

丙烷对瓦斯混合气水合物相平衡的影响

利用全透明水合物相平衡测定装置,采用恒容温度搜索法测定了2种浓度CH4-C3H8-C2H6瓦斯混合气水合物相平衡条件,结合Sloan相平衡预测理论对比分析了C3H8添加影响。结果表明:由于丙烷的加入改变了水合物结构类型,使得14.1~19.4℃温度内,CH4-C3H8-C2H6混合气水合物相平衡压力较CH4-C2H6大幅度降低,压差最大至11.78 MPa;随着温度升高,C3H8对瓦斯水合物相平衡压力影响逐步增大;相同压力下,水合物相平衡温度随着丙烷含量的增大而升高;运用Chen-Guo水合物生成理论分析了C3H8添加影响机理。     

气液比对多组分瓦斯水合物含气量影响

利用可视化水合物实验设备,设定初始压力5 MPa、初始温度20 ℃,在0.1 mol/L四氢呋喃（THF）－0.2 mol/L十二烷基硫酸钠（SDS）复配溶液体系中进行多组分瓦斯水合物生成实验。根据气体状态方程（P-V-T）计算出4种气液比（40,60,80和100）反应体系中多组分瓦斯水合物含气量,从溶液的过饱和条件和水合物中晶体孔穴填充率的角度进行了机理分析。结果表明：对于同一种多组分瓦斯气体,反应体系气液比的增大,促进了瓦斯-溶液之间物质传递,加快了溶液的过饱和条件,提高了水合物中晶体孔穴填充率,致使水合物中含气量增大。