用软模板法制备有序介孔炭材料过程的研究

采用软模板法合成有序介孔炭材料,并通过热重分析、低温氮吸附-脱附测量、小角XRD、透射电镜和傅里叶变换红外光谱等分析表征手段,分别考察了有机模板剂脱除和炭化过程对生成有序介孔炭结构和性能的影响。研究结果表明,在N2气氛下350℃焙烧5h可有效脱除有机模板剂,获得具有有序介孔结构的炭材料前驱体;该材料在500~800℃炭化后可生成有序介孔炭材料,其孔径分布变化不大,但比表面积和孔容有较大程度提高,提高部分主要集中分布在微孔区,最佳炭化温度为600℃。     

介孔二氧化铈的制备、表征以及对CO的氧化性能研究

以无机盐硝酸铈和柠檬酸为原料,CTAB(十六烷基三甲基溴化铵)为模板剂,采用水热法制备了大比表面积的介孔CeO2,结合X射线粉末衍射(XRD)、N2吸附与脱附、H2程序升温还原(H2-TPR)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等表征手段研究了CTAB加入及焙烧温度对介孔CeO2晶型结构和比表面积的影响,并对CO氧化催化机理进行了初步探讨。结果表明:前驱体与焙烧样品都具有晶型较好的CeO2立方萤石晶相结构和较大的比表面积,CTAB的加入不仅增大了样品的比表面积和孔容,而且在一定程度上提高了样品的结晶度;与其他样品相比,加入CTAB焙烧后的样品具有较好的催化效果。     

均相沉淀-发泡法制备纳米氧化锆材料的研究

以ZrOCl2·8H2O和尿素为原料,利用均相沉淀发泡工艺制备出了纳米氧化锆粉体材料,并用差热热重(DTATG)、X射线衍射(XRD)、比表面和孔隙度(ASAP)和透射电镜(TEM)等方法对样品进行了表征。结果表明,在600℃下焙烧的氧化锆样品为纯度较高的纳米四方多晶氧化锆粉体,属于介孔材料,氧化锆粉体粒度较均匀、分散性好且平均粒径约为5nm。     

磺酸基有序介孔炭的一步合成及其催化性能

采用一步法直接制备磺酸基有序介孔炭材料,利用FT-IR、酸量、XRD、TEM和BET等对其结构与形貌进行表征,以苯甲醛与原甲酸三甲酯的缩醛反应为模型反应,并考察其催化性能。结果表明,在原料酚醛树脂∶硫酸∶F127质量比为1∶2∶0.3,炭化温度为600℃时,所制磺酸基介孔炭呈有序结构、较大的比表面积和均匀的孔径。采用上述条件合成介孔炭材料作催化剂时,反应收率可达87.1%,明显高于相同条件下传统分子筛固体酸催化剂HY与未加入磺酸基的介孔炭材料的催化效果。     

介孔SO_4~(2-)/TiO_2固体超强酸的制备与表征

以工业硫酸钛液为原料,分步水解制得吸附硫酸根的介孔偏钛酸,焙烧得到介孔SO42-/TiO2固体超强酸。用Hammett指示剂法、XRD、BET和FI-IR等多种手段对催化剂进行了表征;以乙酸乙酯的合成为模型反应,考察了催化活性。结果表明所制备的SO42-/TiO2催化剂是介孔结构;随着焙烧温度的升高和SO42-含量的增加,其比表面积和酸强度都先增大后减小,最高酸强度H0=-14.52,最大比表面积为192m2/g;酸强度及硫含量与催化活性都有着密切联系,在500℃下焙烧,硫含量为2.7%时,催化活性最高。     

固体酸对介孔氧化铝导电性能影响

在介孔氧化铝(Al2O3)中掺杂固体酸硫酸氢铯(CsHSO4)制备具有高质子导电性能的材料.通过SEM、XRD表征其孔道形貌和晶型特点,采用氮吸脱附测试孔径大小和比表面积等性能参数,运用TG-DSC研究材料的热稳定性及水含量,并应用交流阻抗法测试材料导电率.结果表明,以仲丁醇铝为铝源,通过溶胶-凝胶法合成孔径约为25nm的介孔γ-Al2O3材料,材料具有介孔大小均匀、比表面积大、热稳定性高等特点;掺杂固体酸后,介孔Al2O3的导电率在低温范围提高一个数量级,热分析结果进一步证实固体酸的添加使介孔Al2O3的吸水率提高,从而使质子传导的速率增加,最终提高固体酸掺杂介孔Al2O3的导电率.     

焙烧温度对CO2-CH4重整制合成气NiO/γ-Al2O3催化剂性能的影响

采用水解-沉积法, 在不同焙烧温度下制备了cat-500、cat-600、cat-700和cat-800系列NiO/γ-Al₂O₃催化剂。XRD和H₂-TPR分析表明, 焙烧温度高于700 ℃, 活性组分与载体具有强烈的金属-载体相互作用(SMSI), 具体表现为活性组分前驱体以尖晶石NiAl₂O₄的形式存在。反应后催化剂的XRD、TG-DTG、TPH等表征结果表明, cat-700和cat-800试样的Ni晶粒尺寸分别为9.8和8.7 nm, 小于cat-500和cat-600试样(分别为15.7和13.6 nm), 分散性更好; 且催化剂表面积炭为丝状碳, 其不会导致催化剂失活, 但大量积累会引起床层压降升高, 影响催化剂的反应性能。cat-800试样110 h寿命试验表明, 高温焙烧制备的Ni基催化剂活性和稳定性均较高, CO₂转化率达95%左右, 失活速率仅为0.0536%/h。     

介孔SO2-4/TiO2固体超强酸的制备与表征

以工业硫酸钛液为原料,分步水解制得吸附硫酸根的介孔偏钛酸,焙烧得到介孔SO2-4/TiO2固体超强酸.用Hammett指示剂法、XRD、BET和FI-IR等多种手段对催化剂进行了表征;以乙酸乙酯的合成为模型反应,考察了催化活性.结果表明所制备的SO2-4/ TiO2催化剂是介孔结构;随着焙烧温度的升高和SO2-4含量的增加,其比表面积和酸强度都先增大后减小,最高酸强度H0=-14.52,最大比表面积为192m2/g;酸强度及硫含量与催化活性都有着密切联系,在500℃下焙烧,硫含量为2.7%时,催化活性最高.     

“珠串”堆叠超结构的介孔铁酸锌的制备与表征

以硫酸亚铁和硝酸锌为铁源和锌源,十二烷基硫酸钠为颗粒尺寸控制剂,草酸钠为沉淀剂,通过草酸盐的热分解制备了介孔铁酸锌.利用X射线粉末衍射、热分析、红外光谱、场发射扫描电镜和氮气吸附脱附等手段对不同表面活性剂加入量制备的样品的晶相组成和表面结构进行了表征,结果显示,Fe2+和十二烷基硫酸钠的摩尔比为10∶1,煅烧温度为500℃时制备的铁酸锌有较大的表面积(82.0m2·g-1),BJH平均孔径为12.5nm,孔体积为0.257cm3·g-1,得到的介孔铁酸锌具有由尺寸均一的纳米粒子规则排列而形成的“珠串”堆叠超结构.     

有序介孔SiO_2分子筛的制备研究

介孔分子筛材料以其优异的物理化学性能被广泛应用于吸附分离、精细化工、化学催化、石油化工等领域。采用正交实验方法研究有序介孔SiO2的制备工艺,在CTAB与Si比值为0.14,晶化时间48h,晶化温度100℃,焙烧温度600℃条件下最终制得平均孔径为3.80nm,平均比表面积为962.78m2/g,总孔容为0.92cm3/g的有序介孔SiO2。该方法工艺简单、设备要求低、生产周期短,可应用于大规模的工业生产。