BaO对单Pd催化剂净化甲醇燃料车尾气性能的影响

利用FIB/SEM切片、XRD、TEM和EDX、EELS等先进分析技术对微球模板法所制备的Au/Ag泡沫材料的微观结构、形貌、成分及成分分布等进行了细致的研究.结果表明:由微球状Au/Ag球壳堆积而成的泡沫材料中微球直径约8 μm,微球壁厚200～1200 nm; Au/Ag泡沫材料的球壳可细分为3层,内层和外层为Au/Ag合金的微粒,中间主要是非晶碳层,夹杂有少量的Au/Ag微粒;Au/Ag泡沫材料的骨架由单个空心球壳组成,球壳之间通过接触点的金属镀层连接在一起;球壳上有小孔状结构,是在热分解法去除聚苯乙烯微球模板对形成的;球壳壁厚分布不均匀,少数球壳有塌陷、变形、破裂等现象.这些详细的分析有助于改进工艺,提高Au/Ag泡沫材料的制备质量.     

氧化态、还原态多组元贵金属尾气净化催化剂催化性能的研究

应用微反应装置研究了Pt-Pd/Al2O3和Pt-Rh-Pd/Al2O3催化剂的氧化态和还原态的催化活性,对催化剂进行了XRD、TPD、TPR表征,并对反应机制进行了探讨.结果表明,在氧化态和还原态Pt-Pd/Al2O3催化剂中,氧化态Pt-Pd/Al2O3催化剂的催化氧化性能优于还原态Pt-Pd/Al2O3催化剂,且具有相同的催化机制;在氧化态和还原态Pt-Rh-Pd/Al2O3催化剂中,氧化态Pt-Rh-Pd/Al2O3催化剂的催化氧化性能不如还原态Pt-Rh-Pd/Al2O3催化剂,主要是由不同的催化机制所引起的;氧与贵金属的结合不利于NO的还原.     

铈锆复合氧化物在摩托车尾气净化催化剂中的应用

采用共沉淀法制备了Ce0.8Zr0.3O2和Ce0.7Zr0.2Y0.1O2两种复合氧化物,并用XRD、BET及OSC等方法对复合氧化物的结构、织构及储氧性能进行了表征.结果表明,2种复合氧化物均形成了立方相的铈锆固溶体并具有良好的织构及热稳定性能,经1000℃,5 h老化后的Ce0.7Zr0.2Y0.1O2比表面积仍高达50m2/g以上.将所制备的复合氧化物用于摩托车尾气净化三效催化剂,模拟摩托车尾气的组成,分别对Pt-Rh/Ce0.7Zr0.3O2和Pt-Rh/Ce0.7Zr0.2Y0.1O2 2种催化剂进行了活性评价.结果显示,催化剂Pt-Rh/Ce0.7Zr0.2Y0.1O2在老化前后均具有高的三效催化活性和高的抗热老化性及宽的空燃比窗口.     

新型储氧材料的添加对全Pd催化剂性能的改善

研制的新型储氧材料载体具有高的储氧量和大的比表面积,显示出良好的抗高温老化性能.将新型的储氧材料添加到Pd/γ-Al2O3催化剂中,新制备催化剂和老化催化剂在天然气汽车尾气中对甲烷的起燃温度显著地降低.当储氧材料中MnOx的质量百分数为5%时,催化剂对甲烷的起燃温度降到最低,而NOx和CO被完全消除.     

NiO-YSZ/YSZ复合梯度材料制备工艺与性能

探索了以NiO和YSZ微粉为原料,采用干压成型的方法制备NiO-YSZ/YSZ复合材料的工艺过程.实验结果表明随着NiO含量的减少,实验样品收缩率和相对密度均逐渐增加;当NiO含量从46%(体积分数,下同)降为30%时,1400℃,1 h下得到的样品收缩率由17.6%逐渐增至21.8%,相对密度由64.04%增至75.93%;1450℃,2 h下得到的样品收缩率则由21.2%逐渐增至23.3%,相对密度也由66.9%增至74.2%.选用1400℃,1 h的烧结工艺能得到晶粒大小均匀,晶粒尺寸较小的复合材料.各复合层的收缩率差值在1%以上,即可造成不同程度的翘曲.要以干压成型制备NiO-YSZ/YSZ复合梯度材料,3层复合是远远不够的.复合梯度材料较好地改善电极与电解质间的界面接触状态,为其在燃料电池上的应用奠定了基础.     

纳米Pd/C催化剂的制备及其催化氧化乙二醛生成乙醛酸的研究

利用化学还原法分别以PdCl2和Pd(OAc)2为前体制备了胶体Pd纳米粒子,然后采用胶体负载法获得2种Pd/C催化剂并应用于催化乙二醛氧化生成乙醛酸的反应。研究了催化反应条件如温度、乙二醛初始浓度以及在催化剂制备中Pd负载量、使用的前体对催化反应的影响,从而在最佳催化条件下得到乙醛酸产率为31.07%,选择性为67.06%的反应结果;利用XPS技术对Pd/C催化剂使用前后Pd的表面化学状态进行了表征,简要探讨了Pd/C催化剂的选择性和催化剂失活机理。     

负载型Cu基结构催化剂的制备及其含氰废气净化性能研究

目的调整Cu基结构催化剂浸渍液的组分,研究其对丙烯腈、氰化氢含氰组分净化效率的影响。方法通过表面改性的方法,在常见的分子筛和氧化物表面负载不同种类与含量的助剂,得到结构催化剂,并且利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)、透射电子显微镜(TEM)、比表面积分析仪、催化剂颗粒强度仪,对催化剂的微观形貌、结构特性和机械强度等进行系统表征。利用氢气程序升温还原(H_2-TPR)和氨气程序升温脱附(NH3-TPD),对催化剂表面物种的氧化还原性和酸性进行研究。结果通过筛选发现,添加Fe和Ce助剂得到的结构催化剂,在含氰废气净化过程中表现出优异的催化性能和稳定性。各浸渍组分均匀分布在所用的载体表面,经ICP分析测得催化剂中各负载组分的含量为4.5%Cu+1.1%Ce+1.2%Fe(均为质量分数)。利用该方法得到的催化剂比表面积高,孔道结构丰富,表面物种分布均匀且径向强度超过100 N/cm。含丙烯腈和氢氰酸的废气经过催化剂处理后,高效转化为无害的CO_2、H_2O和N_2。废气中丙烯腈含量小于0.5 mg/m~3,氰化氢小于1.9 mg/m~3,氮氧化物小于100 mg/m~3,均低于国家排放标准的限值,且经过2500h连续反应,未发现明显失活现象。另外,催化剂同时具有较好的丙烷催化燃烧去除性能和水热稳定性,450℃下300 h内丙烷的去除率保持在85%以上。结论开发了一种简捷的方法对常见载体(分子筛、氧化物)进行表面改性处理,调控催化剂表面物种的化学性质。通过浸渍过程赋予其高效净化含氰废气的性能,同时催化剂具有优异的活性、稳定性和机械强度,存在良好的工业化应用前景。     

镧助剂对Pd/Al_2O_3催化剂性能的影响

一氧化碳(CO)-亚硝酸甲酯(MN)气相氧化偶联合成草酸二甲酯(DMO)的反应是煤制乙二醇的关键转化步骤,现用的Pd/Al_2O_3催化剂中钯负载量高达1%。在催化剂制备过程中添加不同助剂,用催化燃烧热阻型检测系统考察其对合成反应的催化性能影响。表征分析表明,镧助剂可改善钯在载体上的分散;当La_2O_3/Al_2O_3=14 mg/g时,La_2O_3在载体表面以单层分散,制成的催化剂中钯分散性最好。性能评价结果显示,载钯量0.2%的催化剂具有较好的稳定性,在优化反应条件下,其性能甚至优于工业催化剂。     

Ce/Zr比对PdO/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂三效催化性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备一系列CexZr1-xO2(x=0～1)复合氧化物,并以该复合氧化物为载体制备负载贵金属的PdO/CexZr1-xO2(x=0～1)催化剂,选择NO-CO反应和CO以及CH4氧化反应为模型反应对催化剂的三效催化性能进行评价,并通过XRD、H2-TPR等手段对载体和催化剂进行初步表征。结果表明:Ce/Zr比对CexZr1-xO2载体及负载PdO催化剂三效催化性能均存在重要影响,不同Ce/Zr比的CexZr1-xO2复合氧化物载体具有不同的晶相结构及还原性能,由其负载的PdO催化剂的三效催化性能也各不相同。同时,催化剂的NO还原活性与CO氧化活性与α还原峰存在一定的对应关系。     

制备条件对Pd/TiO_2催化剂上对羧基苯甲醛加氢性能的影响

采用浸渍法以TiO2成型载体制备了Pd/TiO2催化剂,考察了浸渍液pH值、Pd负载量、焙烧温度以及还原温度等因素对粗对苯二甲酸(CTA)中的主要杂质对羧基苯甲醛(4-CBA)的加氢精制性能的影响,并采用BET、XPS、XRD、H2-TPR等手段对催化剂进行了表征。结果表明,浸渍液pH值的升高会造成催化剂表面Pd原子富集,导致催化剂比表面积降低。Pd负载量0.5%时,催化剂所提供的活性中心数目足以满足4-CBA加氢所需。适当提高催化剂焙烧温度,有利于含钯前驱体的分解,催化剂还原温度过高时,会造成Pd/TiO2催化剂活性的迅速降低。Pd/TiO2催化剂的适宜制备条件为:浸渍液pH=2.0、Pd负载量0.5%、催化剂焙烧温度400℃、还原温度低于200℃。     

Pt-Rh-Pd/CeO2-La2O3/Al2O3催化剂的制备与表征

用共浸渍法制得了Pt-Rh-Pd/CeO2-La2O3/Al2O3催化剂,采用X射线衍射(XRD)对催化剂进行表征,使用配气测试系统对催化剂的活性进行评价。正交试验结果表明,对CO的氧化,选择最佳催化剂的配比为Pt-Rh-Pd 0.1%,CeO2 5%,La2O3 4%,对NO的还原,其最佳配比为Pt-Rh-Pd 0.1%,CeO2 4%,La2O3 4%。稀土氧化物(La2O3、CeO2)作为助剂,能改善Pt-Rh-Pd/CeO2-La2O3/Al2O3催化剂的催化性能,但不能起主要作用。     

新型微型继电器用Cu/Pd60复合弹性触点材料

制备了新型微型继电器用Cu/Pd60复合弹性触点材料,研究了材料的组织结构,测试了其电学、力学等性能.实验表明,此Cu/Pd60复合材料作为微型继电器弹性触点材料,具有高弹性模量(128.8GPa)、低电阻率(3.28μΩ·cm)和低接触电阻,装机后其使用寿命≥105次,可在某些使用中取代原用的AgMgNi合金和PdAgCuAuPtZn六元合金,是一种达到国内外同类产品先进指标的新型中功率密封微型继电器弹性触点材料.     

过渡金属对Pd/M-NF电极电氧化催化性能的提升

以一步浸渍法制备了Pd/M-NF(M=Fe、Co、Cu)复合电极;利用XRD、SEM和XPS对电极进行表征;采用循环伏安和计时电流法对电极催化甲醇/乙醇电氧化活性及稳定性进行了测试。结果表明,Pd:M的原子比为=6:1时达到最大催化活性。由于Pd₆/Cu₁-NF电极表面的Pd粒子最小,展现了最好的催化性能;Fe与Pd的协同作用最大,Pd₆/Fe₁-NF电极的单位比表面积的电流密度最高。过渡金属的掺杂,减小了Pd纳米粒子的粒径,提升了电极的比表面积,改变了Pd的电子结构,提供了更多的催化反应活性位,进而提升了其催化甲醇/乙醇的电氧化性能。     

失效汽车尾气催化剂的取样、富集和测定方法探讨

失效汽车尾气催化剂(TWC)在含贵金属的二次资源中占有重要地位,对其处理回收不但具有显著的经济价值,还具有重要环保意义。TWC中严重存在贵金属分布不均匀、含量低,难以精准检测的问题。贵金属的精准检测是TWC综合利用的前提条件。本文重点讨论了富集取样法和均匀取样法在TWC贵金属精准检测中的应用。此外,针对此类物料的特点提出了取样点数有高代表性的取样装置。取样后进行酸溶或微波消解溶样,再结合电感耦合等离子体光谱/质谱法(ICP-AES/MS)完成检测分析,是未来TWC中贵金属含量精准检测的发展方向。     

Composite purification technology and mechanism of recycled aluminum alloys

Iron-rich inclusions in aluminum alloys can be effectively removed by composite purification of sedimentation and filtration technology. The results show that the purposed method has no negative effects on aluminum alloys and obviously improve their mechanical properties.     

Synthesis and performance of plasma-sprayed polymer/steel coating system

Low friction thermally sprayed polymer-steel coatings for high contact pressure rolling/sliding systems were developed using high-energy plasma spraying. Polymers were applied as a thermally sprayed thin film (75–100 μm) over a thicker (250–750 μm) thermally sprayed steel coating. Twin roller rolling/sliding tests were performed at 5 and 35% creep and contact loads of 1700 N on a 5 mm contact face. A lower coefficient of friction (0.10–0.15) with increased durability, compared with that of an AISI 1080 steel thermally sprayed coating (coefficient of friction of 0.46), was observed under these rolling-sliding contact conditions. The polymer’s ability to control friction and wear stems from the mechanical anchoring of the polymer film to the rough surface of the steel coating. The polymer film was characterized by scanning electron microscopy and Fourier transform infrared analysis.     

Improvement in the low-temperature performance of AB5 metal hydride alloys by Fe-addition

The structures and electrochemical properties of a series of annealed AB₅, La_10.5Ce_4.3Pr_0.5Nd_1.4Ni_64.3−xCo_5.0Mn_4.6Al_6.0Cu_3.2Zr_0.2Fe_x (x = 0.0, 0.5, 1.0, and 1.5), metal hydride alloys were studied for improvement in the low-temperature performance of nickel/metal hydride batteries. As the Fe-content in the alloy increases, the following was observed: lattice constant a first increases and then decreases; lattice constant c and c/a ratio increase; unit cell volume increases monotonically; the main AB₅ phase becomes hyper-stoichiometric containing no Zr and its Fe-content is close to the target composition; an additional AB₇ phase appears; maximum gaseous hydrogen storage, PCT plateau pressure, and hysteresis first increase and then decrease while the trend of reversible hydrogen storage is the opposite; enthalpy and entropy of hydride formation remain unchanged; electrochemical full capacity decreases while the high-rate dischargeability and surface reaction exchange current increase; and bulk hydrogen diffusion increases first and then decreases by very small amounts. The product of charge-transfer resistance and double-layer capacitance measured at −40 °C indicates an improvement in the surface catalysis with Fe-addition. In the sealed cell, the addition of Fe improves both the specific power and −10 °C low temperature performance, slightly reduces the charge retention, and first marginally improves and then deteriorates the cycle life performance.     

AgCuCe/TU1层状复合材料扩散退火工艺研究

用室温固相轧制复合法制备了AgCuCe/TU1层状复合材料,研究了不同扩散退火工艺对AgCuCe/TU1界面结合性能的影响,测定了复合材料复层和基体的硬度,观察了试样的界面微观组织.结果表明:600 ℃/0.5 h扩散退火可以改善界面结合状态和界面附近组织形貌,获得充分的再结晶组织和致密的界面结合状态;700 ℃/0.5 h扩散退火在界面处形成细晶区和孔洞;750 ℃/0.5 h扩散退火使AgCuCe/TU1在界面处形成氧化物夹杂,严重损害界面结合性能.     

Oxidation behavior of Fe-20Cr-5Al rare earth alloys in air and synthetic exhaust gas

Fe-20Cr-5Al alloy foils are used in automotive catalytic converters. This work examines oxidation behavior of four production-processed alloy foils in both air and synthetic exhaust gas environments. Oxidation tests were performed between 750° C and 1150° C for times to 96 hrs. Weight gain results in both atmospheres were similar, an indication that the same mechanism controls oxidation in both environments. At high temperatures (>-950° C) both atmospheres produce weight gains consistent with -alumina growth. Activation energies of 323 kJ/gmole and 271 kJ/gmole were calculated for oxidation in air and synthetic exhaust gas, respectively. At lower temperatures (<-850° C), accelerated weight gains can occur from growth of transition alumina. Despite similar weight gain results, the two atmospheres produce different oxide morphologies: at 950° C and above, air produces a rounded, porous oxide while synthetic exhaust produces a more compact, angular oxide. Unexpectedly, oxide spalling occurred on foils oxidized in synthetic exhaust at 1050° C and above.