硫化处理对负载钯催化剂甲烷低温催化燃烧性能的影响

采用浸渍法制备氧化硅负载钯催化剂,考察硫化气氛和硫化时间对催化剂性能的影响,并采用XRD对催化剂进行表征。结果表明,硫化后形成的Pd4S物种可以提高催化剂抗硫中毒性能,同时催化剂表面的SPd4S/SPd对催化活性有重要影响,改变硫化气氛和硫化时间可以调节Pd4S物种的形成和SPd4S/SPd。     

添加WO_3对铈钴催化剂CO氧化性能的影响

采用共沉淀法制备xWO_3-Ce O2-Co_3O_4复合型非贵金属CO低温催化剂,考察不同WO_3添加量和空速对催化剂催化活性的影响,并考察催化剂的抗硫性能。通过孔隙结构测试、H2-TPR、FT-IR和SEM等对催化剂进行表征。结果表明,WO_3添加质量分数1%时,催化剂具有最佳的低温活性。在CO进口体积分数0.12%、O2进口体积分数5%和空速15 000 h-1条件下,50℃时,CO转化率即可达到99.6%,60℃时,CO转化率达100%。添加WO_3,催化剂氧化能力增强,催化效率提高。随着空速升高,CO转化率下降。WO_3的加入可有效提高催化剂的比表面积,抑制硫酸盐在催化剂表面聚集,提高催化剂的抗硫性能。     

改性对Pd／γ-Al2O3催化剂C9石油树脂加氢性能影响

选择γ-Al2O3负载钯催化剂为研究对象,通过添加、活性金属考察对催化剂C9石油树脂催化加氢活性及稳定性等的影响,利用N2-物理吸附、XRD、SEM、TEM、NH,一TPD等实验手段对改性后的催化剂进行了表征。研究结果表明,Pd／γ-Al2O3催化剂在c,石油树脂的催化加氢反应中的稳定性与积炭及硫中毒密切相关。以碱土金属Mg对γ-Al2O3改性后形成的MgAl2O4有助于降低γ-Al2O3载体的酸性,起到抑制催化剂积炭的作用,可以提高催化剂的稳定性。同时,添加铂组分形成γ-Al2O3负载钯一铂双组分催化剂可以增强催化剂的抗硫中毒性能,提高了催化剂的稳定性。     

氧化锌精脱硫剂加压浸渍制备参数的优化

采用加压水热浸渍法制备氧化锌精脱硫剂,考察了浸渍时间、煅烧温度和煅烧时间对脱硫剂硫化性能的影响。对制备的脱硫剂在硫化温度500℃,空速2 000 h-1,气氛为H2（体积分数39%）、CO（体积分数33%）、H2S（体积分数1×10-3）和N2的条件下进行了固定床活性评价。结果显示,随着浸渍时间的延长,脱硫剂的脱硫能力...     

自组装低负载量Pd/γ-Al2O3催化剂催化氧化甲苯

以PdCl_2和Pd2(dba)3[三(二亚苄基丙酮)二钯]为前驱体,通过浸渍法、沉积沉淀法和自组装法分别制备了负载量(质量分数,下同)为0.03%的Pd/γ-Al_2O_3-IM、Pd/γ-Al_2O_3-DP和Pd/γ-Al_2O_3-SA催化剂用于催化氧化甲苯。在甲苯体积分数为0.1%、空速(SV)为18000 m L/(g·h)条件下,Pd/γ-Al_2O_3-SA催化剂上甲苯实现98%转化率的温度(T98)为220℃,比Pd/γ-Al_2O_3-DP和Pd/γ-Al_2O_3-IM分别降低了40和75℃。通过N2吸附-脱附、XRD、TEM、XPS和H2-TPR对催化剂进行了表征。结果表明:自组装法制备的Pd/γ-Al_2O_3-SA催化剂的比表面积(345 m2/g)和孔体积(0.52 cm3/g)最大,Pd纳米粒子(Pd NPs)平均粒径最小(5.0 nm),活性物种主要以Pd O的形式高度分散于载体γ-Al_2O_3表面。此外,Pd O与载体γ-Al_2O_3之间的强相互作用(SMSI)促进了其催化氧化甲苯的活性。     

微波热解制备γ-Fe2O3催化剂及其SCR脱硝性能

以 FeSO4·7H2O[Fe(NO3)3·9H2O]为铁源,采用新型微波热解法制备γ-Fe2O3[α-Fe2O3]催化剂样品,通过XRD、N2等温吸附-脱附、压汞法等实验手段对催化剂样品晶相、微观孔结构等进行表征;考察两种催化剂样品的 NH3-SCR 脱硝性能,通过归一化处理得到两种催化剂在不同温度下的本征脱硝反应速率,同时对比研究了γ-Fe2O3与钒系催化剂的脱硝活性;研究氨氮比、氧浓度等运行参数对γ-Fe2O3催化剂NH3-SCR脱硝性能的影响规律,并对其抗硫抗水性能进行考察。结果表明：采用新型微波热解法可得到纯度较高的γ-Fe2O3催化剂,其介孔分布合理且大孔数量丰富;同时γ-Fe2O3催化剂表现出优于α-Fe2O3催化剂的脱硝性能,400℃时最大 NOx转化率达到96%,300、325、350℃下单位面积脱硝速率达到α-Fe2O3催化剂的3倍左右;γ-Fe2O3催化剂具备优良的抗硫抗水性能,其最佳氨氮比为1、最佳氧体积分数为3.5%。     

Pd/Al2O3液相选择加氢催化剂抗硫性能研究

研究了助剂对Pd/Al2O3催化剂裂化汽油液相选择加氢活性及其抗硫性能的影响。着重探讨了Co助剂的作用规律。结果表明，助剂对Pd/Al2O3催化剂的加氢活性有不同影响，其中加入Ag、Cu和Co助剂时，可以提高催化剂加氢活性，而Co助剂的提高最为明显，通过对催化剂进行XPS和反应后催化剂硫含量的分析，表明Co助剂改善Pd/Al2O3催化剂液相加氢活性的作用有两方面，一是与Pd金属产生电子相互作用，改变其电子状态，减弱对硫化物的吸附；二是Co具有吸硫作用，使部分硫化物吸附在助剂Co上，从而减少了在活性中心Pd上的吸附，导致Pd－Co/Al2O3催化剂具有良好的液相选择加氢活性。     

炭载硫化钯催化剂的水相合成及其催化性能研究

研究了硫化温度、时间、气氛和原料投入比等对水相条件下Pd/C与Na2S反应的影响规律,合成出一系列具有不同硫化钯晶相的炭载硫化钯催化剂;以N-苯基对苯二胺的N-还原烷基化合成N-(l,3-二甲基丁基)-N’-苯基对苯二胺(6PPD)为探针反应考察了该系列炭载硫化钯的催化性能。研宄发现,硫化温度和气氛是影响所合成的炭载硫化钯晶相结构的重要因素:随着硫化温度的升高(30~250℃),在H2氛围下,只能形成Pd4S晶相;而在凡氛围下,却可合成出较高硫钯原子比的硫化钯晶相,如Pd4S-Pd3S和Pd4S-Pd3S-Pd16S7-Pd S等。不同晶相的炭载硫化钯表面Pd原子的缺电子程度不同,从而表现出不同的催化性能。其中,在120°C、H2氛围下合成的Pd-Pd4S/C催化剂表现出最好的催化选择性96.4%)和稳定性。     

负载型铜催化剂的三效催化性能及应用

采用等体积浸渍法制备了以CeO2、Al2O3以及CeO2/Al2O3为载体的负载型CuO催化剂及其老化样品,采用XRD和H2-TPR等技术对老化前后催化剂的结构和氧化还原性能进行了表征。结果显示,对于老化前后的CuO/CeO2/Al2O3催化剂,CuO均能够很好地分散在载体上,即CeO2/Al2O3具有较好的抗烧结能力。考察了不同载体、CeO2和CuO负载质量分数对CuO/CeO2/Al2O3样品三效催化性能的影响,并将制得的CuO/CeO2/Al2O3催化剂与贵金属三效催化剂Pd/CeO2/Al2O3相比较,考察了高温焙烧之后的CuO/CeO2/Al2O3老化样品对CO、C3H6和NO的三效催化性能。结果表明,以10%CeO2/Al2O3为载体,CuO负载质量分数为7%的CuO/CeO2/Al2O3催化剂对汽车尾气脱除催化反应具有较高的催化活性;与Pd/CeO2/Al2O3比较,CuO/CeO2/Al2O3具有更好的低温活性,CO、HC和NOx的起燃温度分别为130℃、250℃和250℃,在350℃三种原料气的转化率均达到90%;老化实验表明,CuO/CeO2/Al2O3具有较好的抗老化性能。     

载体及助剂对镍基甲烷化催化剂稳定性的影响

利用等体积浸渍法在γ-Al2O3表面负载活性组分NiO及ZrO2和MoO3等助剂,通过在H2/CO=1,GHSV=24000h-1等极端条件考察Ni基催化剂的抗积碳和抗硫的性能。实验结果表明,高比表面积载体和适量的ZrO2可以提高催化剂的高温稳定性和抗积碳能力,助剂MoO3对催化剂的活性和抗硫性均有明显的改善作用。     

TiO_2/Al_2O_3复合载体用于有机硫加氢转化催化剂的研究

研究了不同TiO2 含量对有机硫加氢转化催化剂活性的影响 ,并与单一Al2 O3 作载体的催化剂进行了性能对比。结果表明 ,用TiO2 /Al2 O3 复合载体制得的有机硫加氢转化催化剂 ,性能明显改善 ,对噻吩的平均转化率由原 34 .73%提高到 6 7.5 2 % ;催化剂预硫化所需硫化剂量可减少 5 0 %以上。     

钴钼系CO宽温耐硫变换催化剂硫化条件的研究

考察了硫化剂种类、硫化温度以及硫化原料气中水含量等不同硫化条件对两类典型的钴钼系CO宽温耐硫变换催化剂（Co-Mo—K／MgAl2O4＋Al2O3型和Co—Mo／MgAl2O4型）性能的影响。结果表明：采用H2S作硫化剂能提高催化剂低温和中温活性;尽可能在高温下进行硫化;硫化介质中水蒸气含量对沉积一沉淀型催化剂活性的影响相对小于对浸渍型催化剂的影响。     

SO2对NOx储存-还原催化剂的影响研究进展

从NOx储存-还原催化剂性能影响,硫中毒失活和再生机理,硫中毒失活处理对策等方面评述了SO2对NOx储存-还原催化剂的影响研究进展。SO2与贵金属（Pt）形成PtS物种,PtS物种向体相转移,导致活性位损失,NOx氧化、还原活性降你或丧失。SO2与储存组分反应生成硫酸盐,占据NOx储存位,阻塞贵金属到邻近吸附位的表面扩散和脱付-再吸收通道,导致催化剂的NOx储存功能丧失。高温或还原剂可以使硫中毒催化剂活性部分恢复,周期性瞬间的富燃气体原位再生,添加衡上或过渡金属,提高催化剂的耐硫性能是抵抗硫中毒,延长催化剂使用寿命的有效策略。     

类水滑石复合产物催化消除氮氧化物的研究进展

综述了国外多种类水滑石热分解复合产物M(Ⅱ)M(Ⅲ)HT[M(Ⅱ)=Mg，Co，Ni，Cu，Zn，Pd；M(Ⅲ)=Al，Fe，Cr，La，Rh]用于消除不同排放气氛中N2O的催化分解活性及类水滑石中含不同二价离子和价离子时对催化分解N2O性能的影响。通过与其他类型催化剂如离子交换分子筛、金属氧化物比较，发现类滑石热分解复合产物在低温下即有很高的反应活性。在实验模拟的多种排放气氛中考察时，发现它具有不易其他组分如H2O、O2、SO2等影响的稳定性能，其中CoAl-HT热分解复合产物催化剂在模拟含O2和H2O的龙66生产排放气氛中稳定性可达175h。通过对国内外多种类水滑石复合产物上催化消除NOx的介绍，表明水滑石热分解复合产物同样具有以上催化分解N2O时所表现的各种优良催化性能，特别是具有很好的抗SO2中毒能力。     

新型CuSO4-CeO2/TS催化剂低温NH3还原NO及抗中毒性能

采用共沉淀法制备了载体TiO2-SiO2(TS),用浸渍法制备了CuSO4-CeO2/TS催化剂,研究了制备参数和操作条件对其低温NH3选择性催化还原NO性能的影响及其抗H2O和SO2中毒的能力. 结果表明,在最佳条件下制得的CuSO4-CeO2/TS,在反应温度220℃、NH3/NO摩尔比为1.1、进口NO浓度1000′10-6(j)、空速5000 h-1及O2 4%(j)条件下,NO转化率接近98%. 本催化剂低温下具有良好的单独抗水、硫的能力,且在长达33 h同时抗H2O和SO2的过程中,其活性保持在约95%的高水平,没有中毒迹象,在综合性能上优于目前文献报道的其他SCR催化剂.     

负载型钴锰复合金属氧化物催化剂催化分解N_2O

以ZrO_2为载体,采用浸渍法制备负载型钴锰复合金属氧化物催化剂,研究催化剂活性组分负载量、Co与Mn物质的量比、焙烧条件及含H_2O气氛对N_2O转化率的影响。结果表明,催化剂最佳制备条件为:活性组分Co负载质量分数3%,Co与Mn物质的量比为1∶1,焙烧升温速率2℃·min-1,焙烧温度900℃。该条件制备的负载型钴锰复合金属氧化物催化剂在反应温度850℃时,N_2O转化率达98.7%。当反应气氛中H_2O体积分数小于20%条件下,850℃时N_2O转化率高于90%,表明催化剂具有较强的抗水性能。     

Vm/MOx催化剂对柴油碳烟催化燃烧抗硫中毒性能的比较

用柠檬酸络合助溶的等体积浸渍法制备了不同载体(γ-Al2O3 、SiO2 、TiO2、ZrO2和CeO2)负载的系列钒氧化物催化剂,使用红外光谱对催化剂硫中毒老化后的结构进行表征,采用程序升温氧化反应技术评价了硫老化后的催化剂对柴油碳烟催化燃烧的活性.结果表明,负载钒基氧化物催化剂硫老化后,催化剂表面主要以亚硫酸盐物种...     

Mn-Fe/USY催化剂的低温脱硝和抗中毒性能研究

以USY为载体,Fe和Mn复合氧化物为活性组分,通过等体积浸渍法制备了不同比例粉末状的Mn-Fe/USY催化剂,应用于脱硫除尘后的低温SCR脱硝。考察了活性组分含量对催化剂活性以及抗SO2和H2O中毒性能的影响。采用比表面积(BET)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和红外光谱(FTIR)等手段表征了反应前后催化剂的比表面积、固相结构、微观形貌及官能团结构。结果表明,7Mn-Fe/USY有较好的低温脱硝活性,在空速为10 000 h-1,氧气含量为5%(体积分数),反应温度为210℃时,脱硝效率可达到60%;有较好的抗水能力和抗SO2能力,但同时抗水抗SO2能力较差;同时H2O对催化剂的影响是可逆的,SO2对催化剂造成不可逆的失活。各种表征表明,Mn-Fe/USY催化剂有较大的比表面积,Mn Ox和Fe Ox呈无定形态均匀分散在载体USY上,载体表面有大量的Bronsted酸位和较多的活性中间产物。     

Mn-Fe/USY催化剂的低温脱硝和抗中毒性能研究

以USY为载体,Fe和Mn复合氧化物为活性组分,通过等体积浸渍法制备了不同比例粉末状的Mn-Fe/USY催化剂,应用于脱硫除尘后的低温SCR脱硝。考察了活性组分含量对催化剂活性以及抗SO2和H2O中毒性能的影响。采用比表面积(BET)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和红外光谱(FTIR)等手段表征了反应前后催化剂的比表面积、固相结构、微观形貌及官能团结构。结果表明,7Mn-Fe/USY有较好的低温脱硝活性,在空速为10 000 h-1,氧气含量为5%(体积分数),反应温度为210℃时,脱硝效率可达到60%;有较好的抗水能力和抗SO2能力,但同时抗水抗SO2能力较差;同时H2O对催化剂的影响是可逆的,SO2对催化剂造成不可逆的失活。各种表征表明,Mn-Fe/USY催化剂有较大的比表面积,Mn Ox和Fe Ox呈无定形态均匀分散在载体USY上,载体表面有大量的Bronsted酸位和较多的活性中间产物。     

氧化铈和铈锆固溶体对Pd催化剂抗硫性能影响的研究

采用等体积浸渍法制备了质量分数为1%Pd/γ－Al₂O₃、1%Pd/10%CeO₂/γ-Al₂O₃以及1% Pd/10%Ce_0.6Zr_0.4O₂ /γ－Al₂O₃催化剂,研究了CeO₂和Ce_0.6Zr_0.4O₂ 固溶体对Pd催化剂抗硫性能的影响。利用XRD和XPS技术表征了催化剂的固相结构、表面元素组成和反应后催化剂中硫物种（或表面硫酸盐）的存在形态。利用SO₂-TPD研究了SO₂在催化剂上的吸附和脱附行为。实验结果表明,在催化剂载体中引入CeO₂和Ce_0.6Zr_0.4O₂ 降低了催化剂起燃活性;SO₂ 在Pd/Ce_0.6Zr_0.4O₂ /γ－Al₂O₃催化剂表面上发生化学反应生成Zr(SO₄)₂,其热稳定性大于在Pd/γ－Al₂O₃和Pd/CeO₂/γ－Al₂O₃催化剂表面上的硫酸盐或硫酸盐物种。