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乙醇制氢具有环保、清洁、可持续等优点,其关键在于选择合适的催化剂。相较于贵金属催化剂而言,Ni与Co基催化剂因其具有成本低且活性高的优点,近年来在乙醇催化制氢中逐渐成为研究热点。然而Ni与Co基催化剂在催化乙醇水蒸气重整制氢的过程中仍存在着稳定性较差、低温催化活性低和使用寿命较短等问题。本文介绍了乙醇制氢的机理,围绕载体的类型及催化剂活性纳米颗粒的合金化改性,综述了近年来Ni与Co基催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢的研究现状,总结了提高催化剂性能的方法及措施,并展望了Ni与Co基催化剂未来的发展方向,为颗粒尺寸小且低温催化活性高、稳定性好的Ni与Co基催化剂的制备提供思路。 相似文献
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《化学反应工程与工艺》2015,(5)
以液体燃料甲醇分布式现场重整制氢系统开发为研究目的,根据非对称耦合的思想,将Cu O/Zn O/Ce O2-Zr O2甲醇水蒸气重整催化剂和Pt/Al2O3催化燃烧催化剂应用于套筒式小型制氢反应器中,实现了甲醇水蒸气重整反应和燃烧反应的耦合。实验考察了Cu O/Zn O/Ce O2-Zr O2催化剂在套筒式小型制氢反应器中的性能。结果表明:在套筒式小型制氢反应器内,Cu O/Zn O/Ce O2-Zr O2催化剂的甲醇水蒸气重整活性比商业Cu O/Zn O/Al2O3催化剂高出30%左右;并且多次开停车和改变反应条件,均未对催化剂和反应器产生明显影响,150 h内催化剂和反应器稳定性良好。当反应温度为230~260℃,甲醇气体空速为300~1200 h-1,水醇物质的量比(S/M)为1.2时,最大氢产率达162.8 L/h,可为百瓦级质子交换膜燃料电池提供氢源。 相似文献
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近年来,随着能源需求与日俱增,化石燃料的燃烧造成的温室效应使得地球气候变得更加恶劣,如何有效实现碳减排成为各国科学家的研究重点。将二氧化碳转化为绿色液体燃料(如甲醇)是一个重要方向。通过甲醇合成(MS)实现碳捕获,再在需要能量时进行甲醇水蒸气重整(MSR)制备氢气,实现二氧化碳的闭路循环和氢能的储存,因此MSR反应具有很高的研究价值。在众多应用于甲醇水蒸气重整的催化剂中,Cu基催化剂因其价格低廉和高活性等优点受到广泛关注。综述了Cu基催化剂在甲醇水蒸气重整中的研究进展,包括机理探索,催化剂优化及未来的发展方向,提出铜基催化剂中铜的高分散、价态调控和复合氧化物与铜的协同是性能优化的关键。 相似文献
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甲醇蒸汽重整制氢技术对于解决汽车、船舶等交通工具上燃料电池的氢源问题具有重要意义,近年来已成为碳氢燃料重整制氢的研究热点。本文首先综述了甲醇蒸汽重整制氢的5种反应机理,该方面的研究仍处于定性和推理阶段,尚未达成统一的结论。然后分析了甲醇蒸汽重整反应动力学的研究进展,发现大多研究是基于Cu系催化剂提出,反应温度集中在160~350℃,反应压力多为1atm,研究表明反应物水醇比最优值为1.3~1.4。最后,整理了研究中所提出的动力学模型,指出相较于单速率和三速率模型,双速率模型可反映产物中CO的含量及其对反应速率的影响,且模型相对简单,动力学方程的求解过程也相对容易,但其适用性还有待进一步验证。本文可为甲醇蒸汽重整制氢系统的设计与优化提供理论依据。 相似文献
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Rozovskii A. Ya. Lin G. I. Kipnis M. A. Samokhin P. V. Volnina E. A. Belostotsky I. A. Grafova G. M. Zavalishin I. N. 《Topics in Catalysis》2007,42(1-4):437-441
Methanol steam reforming (MSR) and preferential CO oxidation (PROX) were studied with the view of improving the generation
of H2-rich gases. In MSR, conventional catalysts of methanol synthesis were tested, various Cu-based catalysts were prepared and
studied. A theoretic kinetic model (based on the reaction mechanism established using independent methods [1]) is developed and checked out.
PROX was studied over various Ru/Al2O3 catalysts using a flow “quasi-adiabatic” reactor. On-line recording of gas temperature in the catalyst bed and CO residual
concentration at varied reaction conditions allowed to observe ignition and extinction of the catalyst surface and the transition
states of the process. It is shown that in the ignition mode a sharp decrease in CO residual concentration can be achieved.
The combination of proposed catalyst and the control of the macrokinetic regime of PROX allows high degree of CO removal from
gaseous mixtures produced by MSR. Residual CO content in a H2-rich gaseous mixture can be lowered to < 15 ppm at GHSV∼100 m3/(kg cat)/h and O2/CO ratio of 1.
Obtained data show the possibility of designing a high-throughput set-up for generation of H2-rich gases from methanol with one-step cleaning from the CO impurity. 相似文献
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以模拟汽车尾气供热的甲醇水蒸气重整(MSR)制氢反应为研究对象,设计了集余热加热与MSR制氢反应于一体的肋式微反应器,考察了反应器进口热风速度、温度,反应物进口速度、温度、水醇比及顺逆流情况对MSR制氢过程的影响。计算结果表明,逆流、水醇比1.3、热风进口速度1.1 m/s、温度773 K、反应物进口速度0.1 m/s、温度493 K为该反应过程的最佳工况参数,此时甲醇转化率为99.4%,模拟汽车尾气余热的热效率为28%,反应器出口氢气的体积分数为69.6%。研究结果对开展余热综合利用及发动机尾气重整制氢掺氢燃烧的研究有借鉴意义。 相似文献
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Fundamentals of Methanol Synthesis and Decomposition 总被引:1,自引:0,他引:1
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