四氯化碳气相催化加氢脱氯反应Pt-Co/Al_2O_3催化剂研究

采用浸渍法制备了w(Pt)为0.1%的Pt-Co/Al2O3催化剂,考察了其在四氯化碳气相催化加氢中的催化性能,结果表明其在最佳反应温度和空速分别为200℃和1500h-1时表现出很高的催化活性;同时,通过对不同Co前驱体制备的w(Pt)为0.1%的Pt-Co/Al2O3催化剂的催化性能考察,表明以C℃l2·6H2O作为Co前驱体最佳,最适宜的w(Co)为15%;而不同掺杂方法的研究结果显示,V的掺杂量w(V)=0.024%对提高Pt-Co/Al2O3催化剂的催化稳定性有很大帮助。     

Pt-Co/Al2O3在四氯化碳加氢脱氯反应中的催化性能研究

采用浸渍法制备了Co/Al2O3、Pt-Co／Al2O3（Pt含量为0．1％（w））等高效低廉的加氢脱氯催化剂，考察了它们在四氯化碳气相催化加氢脱氯反应中的催化性能，通过HCl预处理、金属V掺杂修饰等方法对Pt-Co／Al2O3催化剂活性、稳定性进行了优化。研究发现，HCl预处理、金属V掺杂均可提高Pt-Co／Al2O3在四氯化碳气相催化加氢脱氯反应的稳定性。同时本文采用TPR、TGA表征对催化剂催化性能差异及失活原因进行了分析。     

甲苯在V_2O_5/α-Al_2O_3催化剂上的选择性氧化V_2O_5负载量对催化剂性能的影响

研究了 V2 O5 / α Al2 O3催化剂用于甲苯气相选择性氧化反应时 V2 O5 负载量对其催化性能的影响。并通过 BET、TPR等测试手段 ,讨论了催化剂的物化结构与催化性能。结果表明 :适宜的 V2 O5 负载量为 1 1 .4 %( w)左右     

Ce含量对Ce/V_2O_5-TiO_2催化剂脱NO效果的影响

采用浸渍法制备Ce掺杂的V2O5-TiO2催化剂,考察Ce含量和煅烧温度对活性组分状态的影响。500℃煅烧条件下,30Ce-5V2O5/TiO2催化脱硝效果最佳,可达到99.18%,10Ce-5V2O5/TiO2效果最差。运用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、氮吸附/脱附(BET)对所制备的催化剂进行结构表征,揭示Ce掺杂量对V2O5-TiO2催化剂活性影响的原因。     

Ag/Al2O3+Cu/Al2O3组合催化剂上C3H6选择性催化还原NOx的研究

在全自动催化剂活性评价装置上,考察了Ag/Al2O3和Cu/Al2O3催化丙烯还原NOx的活性及副产物CO的生成转化情况.在实验的温度范围内(200～650℃),Ag/Al2O3具有优异的催化丙烯选择性还原NOx活性,但同时有大量副产物CO形成.Cu/Al2O3选择性催化丙烯还原NOx活性不高,却能有效促进CO的氧化.Ag/Al2O3与Cu/Al2O3机械混合时,催化丙烯还原NOx的活性下降,但没有生成CO.将Cu/Al2O3附加在Ag/Al2O3后,Ag/Al2O3+Cu/Al2O3体系具有与Ag/Al2O3相似的NOx去除活性,同时使CO在300℃以后几乎完全转化.     

Nb掺杂对Pd/Al2O3催化剂脱硝活性的影响

为了提高Pd基催化剂对HC-SCR反应的催化活性、选择性和稳定性,同时降低催化剂成本,采用非贵金属Nb掺杂来改善贵金属Pd基催化剂的织构、结构、氧化还原等性能。首先通过添加廉价的造孔剂对商业化Al2O3进行改性,制备出孔隙率高的Al2O3基底,然后通过浸渍法制备出Nb改性的Pd/Al2O3催化剂,采用XRD,BET,NH3-TPD,H2-TPR,XPS等手段对催化剂进行表征,并系统研究了Nb掺杂对 Pd/Al2O3催化剂的HC-SCR催化性能的影响。结果表明,适当的Nb掺杂可以提高Pd/Al2O3催化剂的催化活性,在Nb添加量为5%时催化剂活性最高并具有较好的稳定性,当NO转化率为90%时,转化温度仅为269 ℃。     

镁铝尖晶石基硫转移剂的制备及其性能

采用等体积浸渍法制备系列Fe2O3-RECl3/Mg Al2O4Mg O(RE为稀土金属),Fe2O3-Ce O2-RECl3/Mg Al2O4·Mg O,Fe2O3-Ce O2-V2O5-RECl3/Mg Al2O4Mg O硫转移剂;利用XRD,FTIR,TG-DTA,XRF等手段对其进行了表征;考察其对FCC再生烟气中SOx的脱硫性能。表征结果显示,负载金属氧化物后未改变镁铝尖晶石的原有晶体结构。实验结果表明,m(Mg Al2O4·Mg O)∶m(Fe2O3)∶m(Ce O2)∶m(V2O5)∶m(RECl3)=1∶0.05∶0.12∶0.015∶0.1的Fe2O3-Ce O2-V2O5-RECl3/Mg Al2O4Mg O硫转移剂(Fe1Ce1V1RE1)对FCC再生烟气中SOx的脱除效果最好;在空速12 s-1条件下,Fe1Ce1V1RE1硫转移剂的脱硫率可达98.72%,SOx穿透时间在100 min以上,硫容可达到1.02 g/g;烟气中氧含量较低时,还原后的Ce3+和V3+不能及时被外界氧气氧化为Ce4+和V5+,影响硫转移剂的循环使用;Fe1Ce1V1RE1硫转移剂具有一定的耐水热老化的能力。     

TiO_2和V_2O_5改性Al_2O_3催化剂催化有机硫化物水解的性能

考察了不同改性组分TiO2和V2O5对Al2O3催化剂催化有机硫化物(羰基硫(COS)、CS2)水解性能及抗氧中毒性能的影响。固定床活性评价结果表明,在常压、催化剂装填量10mL、反应温度130℃、空速10000h-1、进料气中有机硫化物和氧气的体积分数分别为1.5×10-4,10%、水气比(即p(H2O)∶p(COS或CS2))为270的情况下,TiO2改性Al2O3催化剂上COS和CS2的转化率分别在70%和40%以上;V2O5改性Al2O3催化剂上COS和CS2转化率分别在40%和30%以上。X射线衍射光谱和傅里叶变换红外光谱表征结果显示,两种催化剂在催化有机硫化物水解前后的晶相没有变化,且使用后催化剂上也未出现单质硫和硫酸盐。说明这两种催化剂都具有较好的抗氧中毒性能,同时TiO2改性Al2O3催化剂对有机硫化物水解的催化性能更好。     

Al_2O_3固载Schiff碱锰配合物催化氧化环己烷反应

以Al2O3为载体制备了Al2O3固载Schiff碱锰配合物,并利用傅里叶变换红外光谱、紫外-可见分光光度计和X射线光电子能谱进行了表征。以该配合物为催化剂,考察了配体结构、催化剂用量、氧气压力和反应温度对环己烷氧化反应的影响。结果表明,Al2O3固载不仅提高了Schiff碱锰配合物催化剂的稳定性且易与产物分离;随配体环内空腔的增大,催化剂的活性降低,其中Al2O3固载的乙二胺-水杨醛Schiff碱锰配合物([Mn(Salen)(1)]-Al2O3)的活性最高。环己烷氧化反应的最佳条件为:[Mn(Salen)(1)]-Al2O3摩尔分数0.30%,氧气压力1.4MPa,反应温度140℃,反应时间4h。在此条件下,环己烷的转化率为10.8%,KA油(环己醇与环己酮的混合物)的选择性为84.2%,催化剂每个活性中心上平均转化环己烷的分子数达到3600。     

在金属氧化物和钯/金属氧化物催化剂上低浓度含氯有机废气的催化分解研究

在流动相固定床反应器中对低浓度含氯有机废气在金属氧化物 ( MO)和钯 /金属氧化物 ( Pd/ MO)催化剂上的催化降解进行了研究。实验发现 ,MO催化剂在 350℃表现出较高的反应活性 ,且 Al2 O3( I) >Ce O2 >Zr O2 >Ti O2 >V2 O5 ,而 2 .5% Pd/ MO催化剂则对二氯甲烷的深度氧化起了明显的促进作用。实验还揭示 ,不同形态的 Al2 O3载体对催化活性有显著的影响。     

由苯一步制备环己醇的催化过程

在釜式反应器中,考察了采用机械混合催化剂Ru-Zn/SiO2+HZSM-5催化由苯一步合成环己醇的过程.结果发现,HZSM-5的加入并没有得到目的产物环己醇,但是苯的转化率显著增加,且大部分产物为环己烷.分析认为是溢流氢作用的结果.由于HZSM-5表面酸中心和Ru加氢中心的共同存在,使得苯加氢反应存在2条路径,因此反应速率增加,苯的转化率增加;由于HZSM-5表面酸中心有利于中间物环己烯的吸附,从而易发生深度加氢,得到产物大部分为环己烷.当HZSM-5加入量较少(或n(SiO2)/n(Al2O3)较大)时,由于酸中心数量较少,其促进苯加氢反应的能力有限,且稀释了Ru-Zn/SiO2催化剂,造成反应速率减慢,苯的转化率降低.     

不同载体上甲苯气相催化氧化制苯甲醛催化剂的反应性能

制备了一系列不同载体Al2O3-MgO、Al2O3-USY分子筛、η-Al2O3、γ-Al2O3、SiO2、活性炭、4A分子筛的V2O5-Ag2O负载型催化剂,用于甲苯气相催化氧化制苯甲醛的研究.与无载体时相比,催化剂的活性有所提高.研究了温度、甲苯流量、空气流量对甲苯气相催化氧化的影响.     

整体式Co基甲烷燃烧催化剂性能研究

将质量分数为10%的Co负载在Ce0 2Zr0 4Mn0 4O2(OSM),YSZ Al2O3(Y2O3,ZrO2稳定的γ Al2O3),OSM+YSZ Al2O3(1:1)上,制得Co/OSM,Co/YSZ Al2O3,Co/YSZ Al2O3+OSM(1:1)整体式催化剂。利用XRD和H2 TPR对上述催化剂进行了表征,并研究了催化剂的甲烷催化燃烧性能。XRD结果表明,在OSM和YSZ Al2O3上Co均以高分散形式存在。H2 TPR结果表明Co/YSZ Al2O3+OSM样品的可还原性大于Co/OSM和Co/YSZ Al2O3。不同载体催化剂甲烷燃烧催化活性有如下顺序:Co/YSZ Al2O3相似文献   

Raman和TPR法研究丙烷氧化脱氢VOx/MoOx/Al2O3催化剂

采用原位激光拉曼和程序升温还原法研究了VOx分散于载有单层MoOx(4.8 Mo/nm2)的Al2O3上丙烷氧化脱氢.比较了这些催化剂和VOx/Al2O3的脱氢速率和选择性.在一定VOx表面密度下,每克VOx/MoOx/Al2O3催化剂的脱氢反应速率比VOx/Al2O3催化剂的高1.5～2倍.中间层MoOx通过抑制丙烷和丙烯燃烧反应速率增加了丙烯选择性.偏钒酸铵作钒源,使用钒的醇盐制备催化剂可使VOx形成高分散的单钒酸根和多聚钒酸根配位结构、减少V2O5晶粒的生成及促使V-O-Mo键的形成.催化剂的C3H6形成速率与其H2消耗速率成线性关系.     

膜反应器中二氧化碳氧化丙烷脱氢过程研究

制备了V2O5-MoO3/SiO2催化剂和负载型聚酰亚胺-二氧化硅-银和聚酰亚胺-二氧化钛-银有机-无机杂化膜,并将其用于二氧化碳氧化丙烷脱氢膜催化反应过程中,研究了在膜催化反应器中不同的操作条件对反应性能的影响规律.结果表明,V2O5-MoO3/SiO2催化剂具有较好的低温活性,能在较低温度下吸附活化CO2和丙烷;两种杂化膜对丙烯具有较高的分离性能;采用膜催化反应器能明显增加丙烷转化率和丙烯选择性,但没有改变反应机理,杂化膜主要起着控制催化反应区的组分浓度分布的作用.     

过渡金属对Au-Pd/TiO_2-Al_2O_3催化剂加氢脱硫性能的影响

研究了掺杂过渡金属Ru,Ni,Co对Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂催化噻吩加氢脱硫活性的影响,并采用X射线衍射、电感耦合等离子发射光谱、程序升温还原和程序升温脱附等方法对TiO2-Al2O3复合载体、Au-Pd/TiO2-Al2O3和Au-Pd-TM/TiO2-Al2O3(TM表示过渡金属)催化剂进行了表征。实验结果表明,掺杂过渡金属未改变Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂的结构;掺杂Ru或Ni增强了Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂的活性组分与TiO2-Al2O3复合载体的相互作用,降低了反应活化能,提高了催化剂活性组分的分散度和活性比表面积,改善了Au-Pd/TiO2-Al2O催化剂的吸附性能,从而提高了Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂催化噻吩加氢脱硫的活性;而掺杂Co的效果则与之相反。     

AlH_3P_2W_(18)O_(62)·nH_2O/皂土的制备、表征及其催化合成环己烯性能的研究

用浸渍法制备了皂土负载Dawson型磷钨酸铝(30%AlH3P2W18O62·nH2O/皂土)催化剂;通过FTIR,XRD,SEM,EDS等方法对催化剂结构进行了表征;考察了催化剂催化环己醇脱水合成环己烯的性能。FTIR和EDS表征结果显示,负载前后AlH3P2W18O62·nH2O均保持Dawson结构;XRD和SEM表征结果显示,30%AlH3P2W18O62·nH2O/皂土保持了皂土的层状结构,AlH3P2W18O62·nH2O呈球形,均匀负载在皂土上。通过正交实验考察反应温度、催化剂用量及反应时间对脱水反应的影响。实验结果表明,在w(催化剂)=4.1%(基于环己醇质量)、反应温度180℃、反应时间35 min的优化工艺条件下,环己烯平均收率为92.3%。催化剂重复使用5次,环己烯收率仍可达82.7%。与其他催化剂相比,用30%AlH3P2W18O62·nH2O/皂土催化剂催化环己醇脱水合成环己烯具有反应时间短、环己烯收率高等优点。     

Pt、Pd对Co-B/γ-Al203催化噻吩加氢脱硫性能的影响

采用化学还原法制备Co-M-B/γ-Al2O3(M=Pt、Pd)催化剂,以噻吩加氢脱硫反应为探针,考察了Pt、Pd的添加对Co-B/Al2O3合金催化性能的影响;采用差热分析技术(DTA)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP)、程序升温还原(TPR)和程序升温脱附(TPD)等手段对催化剂进行了表征.研究结果表明,Co-Pt-B/Al2O3、Co-Pd-B/Al2O3的催化性能均优于Co-B/γ-Al2O3.其原因为Pt、Pd的存在改变了Co-B的合金组成,提高了催化剂的热稳定性;降低了CO-B/Al2O3的还原温度和H2的吸附强度,并增加了活性表面积及吸附中心的数量,从而有利于反应的进行.     

Pd/Ni/Al2O3的表征及对重整重芳烃油加氢反应催化性能的评价

采用混捏-浸渍法制备具有相同载Pd量的Pd/Al2O3和Pd/Ni/Al2O3催化剂,并对制得的催化剂进行XRD,BET,NH3-TPD表征。在固定床连续微反装置上,对制得的催化剂进行重整重芳烃油选择性加氢反应催化性能评价。结果表明,Pd/Ni/Al2O3催化剂具有γ-Al2O3物相、适宜的比表面积与孔径分布以及较小的酸量,对重整重芳烃油中烯烃选择性加氢具有较好的反应性能和稳定性,适宜的反应条件为：温度80 ℃,压力5 MPa,空速2 h-1,氢油体积比500。     

辽西凌源地区雾迷山组硅质岩地球化学特征

辽西凌源雾迷山组发育的硅质岩属于低硅质硅质岩,其SiO2平均含量为75%。岩石相对富集Fe、Mn,而相对贫Al、Mg、Ti,富集微量元素Ba。Fe2O3/FeO、Al/（Al＋Fe＋Mn）、K2O/Na2O和Ba/Sr比值,Al-Fe-Mn、SiO2-Al2O3、MgO-SiO2、MgO-P2O5的图解都显示区内硅质岩具有明显的热水沉积的特征;MnO/TiO2、Al/（Al＋Fe）比值,V、Ba、Sr、Rb等微量元素含量,Fe2O3/TiO2～Al2O3/（Al2O3＋Fe2O3）双变量图解判别显示硅质来源于大陆边缘-远洋盆地;CaO/（Fe＋CaO）,MgO/（Al2O3）比值指示出其形成于高盐度环境。