共查询到20条相似文献,搜索用时 55 毫秒
1.
2.
利用Langmuir-Blodgett(LB)技术首先在多孔氧化铝载体表面有序组装了单层b-轴取向Silicalite-1分子筛晶种层,再采用二次生长法,以溴化六丙双铵(dimer-TPABr)为结构导向剂配制二次生长合成液,在175℃反应48h制备了高度b-轴取向ZSM-5(Si/Al=120)分子筛膜。扫描电镜(SEM)表征显示ZSM-5分子筛膜致密连续且厚度约为2.6μm。X射线衍射(XRD)表征结果显示,膜的b-轴晶体优先取向值高达0.858。气体分离性能测试结果显示,制备的ZSM-5分子筛膜在高温焙烧脱除有机模板剂过程中会产生缺陷。经硅烷试剂四甲氧基硅烷(TMOS)对缺陷修复后,ZSM-5分子筛膜表现出高的H2选择性分离性能,H2/CO2分离因子高达68 (T=25℃,p=0.1MPa),对应的H2渗透速率为1.36×10-8mol/(m2·s·Pa)。 相似文献
3.
利用二次生长法,以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为结构导向剂,一步水热合成了多级孔道ZSM-5分子筛膜。结果表明,CTAB球形胶束与分子筛颗粒自组装形成了介孔结构,同时,CTAB胶束及疏水长链抑制了晶体的长大。通过调整CTAB/SiO2摩尔比、合成温度及晶化时间等制膜条件,改变分子筛膜的晶体颗粒尺寸及膜层交联度,实现了分子筛膜介孔结构的有效调节,其孔径范围7~30 nm。在CTAB/SiO2摩尔比为0.05、合成温度180℃、时间20 h下,多级孔分子筛膜纯水渗透通量达到138 kg·m-2·h-1·MPa-1,截留分子量28500,对应平均孔径7.39 nm,达到小孔径超滤的标准。 相似文献
4.
石化医药行业会产生大量乙腈废液,通过无机分子筛膜分离技术进行回收可以创造可观的经济价值。然而,乙腈废液水含量较高,并且具有一定的酸性,目前应用比较广泛的NaA型分子筛膜不能在该体系下长期使用。使用自制的平均粒径为600 nm的T型分子筛作为晶种,采用真空涂敷法将晶种负载在α-Al2O3载体管表面,在150 ℃下水热晶化16 h制备出T型分子筛膜,并对其做膜性能评价实验。结果表明,自制的T型分子筛膜在进料流量为3.5 L/h、温度为100 ℃条件下对含有1%(质量分数)乙酸和10%水(质量分数)的乙腈混合溶液进行膜分离脱水实验,渗透通量为2.51 kg/(m 2·h);在120 h长时间运行过程中,分离系数保持在2 250以上,T型分子筛膜性能基本保持不变。 相似文献
5.
采用二次生长法制备完备的MFI型分子筛膜,在高温脱除模板剂后测试其CO2/N2分离性能,分离因子低,说明膜存在较大的缺陷。采用纳米SiO2对分子筛膜进行修复,SiO2修复后的分子筛膜对CO2/N2分离因子由1.6提高到5.0,且修复后的分子筛膜的性能很稳定。此外,该修复方法具有良好的重复性,用于多个具有低分离因子的膜都得到了比较好的效果。 相似文献
6.
采用三甲基氯硅烷(TMCS)作为修饰源对MFI分子筛膜进行表面改性,系统考察了TMCS浓度以及修饰时间对于MFI分子筛膜在分离乙醇/水混合物时的性能影响。SEM、XRD、29Si NMR、FT-IR、接触角实验及分离实验结果表明,TMCS可以与硅羟基反应,嫁接分子筛膜表面,在消除膜表面硅缺陷的同时提高膜的疏水性及膜分离性能的稳定性。随着TMCS浓度以及反应时间的增加,修饰后MFI分子筛膜的通量及分离因子略有下降,但稳定性增强。在TMCS的浓度为0.4%(质量),修饰时间为2 h时,所得到的膜具有最佳渗透汽化分离性能,并可在60℃下分离5%(质量)乙醇/水混合物时保持良好的稳定性。在连续90 h渗透汽化分离过程中,其渗透通量稳定在1.61 kg·m-2·h-1 左右,分离因子保持在20以上。 相似文献
7.
采用晶种涂覆-预晶化-晶化成膜的动态水热法成功在具有多孔缺陷的氧化铝微球上合成Silicalite-1分子筛膜。以乙醇作为润湿试剂在氧化铝表面涂覆一层晶种,将涂覆过晶种的载体加入到分子筛合成液中预晶化,一层分子筛完全覆盖载体并与载体结合牢固。预晶化后的载体在动态水热条件下处理3天,得到致密分子筛膜包覆的Al2O3微球。运用X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)对所得材料进行表征。结果表明,包覆的分子筛膜具有典型的MFI结构,晶粒交互生长,厚度约为3μm。考察了TPAOH用量和水量对分子筛膜微观结构的影响,结果发现TPAOH用量主要影响Silicalite-1分子筛膜的形貌,当TPAOH用量为0.17时,合成的Silicalite-1分子筛膜连续致密,而水量对分子筛膜微观结构的影响较小。这种晶种涂覆-预晶化-晶化成膜的方法有助于在多孔缺陷的Al2O3微球上制备高质量的分子筛膜。 相似文献
8.
研究了酸处理过程对Beta分子筛Br nsted酸和Lewis酸分布及其作为载体催化十氢萘加氢开环反应的影响。采用XRD、BET、XRF、Py-FTIR等表征了不同浓度盐酸处理的分子筛,结果表明,酸处理后Beta分子筛结晶度及孔径无明显变化,比表面积先增加后降低。随盐酸浓度的增加,n(SiO2)/n(Al2O3)增大,总酸量逐渐降低;在盐酸浓度大于0.1 mol/L时,酸处理主要改变了分子筛的B酸位。十氢萘加氢开环反应实验结果表明,B酸位对Beta分子筛催化十氢萘开环反应影响较大,酸性越强越易导致作为载体的Beta分子筛失活。0.1 mol/L盐酸处理得到的催化剂酸性适宜,比表面积最大,活性及开环异构产物的产率最高。 相似文献
9.
采用二次水热合成法在管状多孔莫来石支撑体上制备高耐酸性ZSM-5分子筛膜,系统地研究分子筛晶种和合成溶胶中H2O/SiO2摩尔比率对ZSM-5分子筛膜生长与渗透汽化性能的影响,采用X射线衍射、冷场扫描电子显微镜和电子能谱等表征技术分别对制备的ZSM-5分子筛及其ZSM-5分子筛膜的结构、形貌和Si/Al比进行表征。针对分离75℃、90% HAc/H2O的水溶液,最优化条件下制备的ZSM-5分子筛膜表现出优良的渗透汽化性能,渗透通量和分离因子分别为0.98kg/(m2·h)和890。此外,本研究所采用制备耐酸性ZSM-5分子筛膜的方法表现出良好的重现性,重复制备的12根ZSM-5分子筛膜在75℃下分离90% HAc/H2O的水溶液时,平均通量和分离系数分别为(0.85±0.15)kg/(m2·h)和650±290。再者,ZSM-5分子筛膜在45~75℃的温度范围内分离50%~95% HAc/H2O水溶液时都表现出优良的渗透汽化性能。 相似文献
10.
分子筛膜因其高效、节能、稳定的特点,已应用于渗透汽化、膜蒸馏、气体分离等领域。然而,膜面晶间缺陷是影响分子筛膜分离性能的主要因素之一,阻碍分子筛膜进一步工业应用。本文从“合成中控制技术”和“合成后修复技术”两个角度综述了近年来国内外研究者对分子筛膜晶间缺陷控制与修复技术的最新研究进展。其中,“合成中控制”部分主要关注分子筛膜层生长过程中导致缺陷生成的因素及其控制手段,包括支撑体性质、分子筛晶种性质、晶种涂覆方式、二次水热生长调节方式和焙烧脱模方式等;“合成后修复”部分主要介绍了应对成膜后晶间缺陷的修饰与封堵技术。消除晶间缺陷的总体思路是通过技术手段增强晶体面内交互共生特性、减少热致开裂以及开发更加精准、高效、低耗的修复技术。未来,面对更高的产业化要求,应整合制备全流程的缺陷控制与修复手段,开发低成本、低能耗、短流程的膜制备技术。 相似文献
11.
高浓度有机化工废水,含有多种复杂有机物,毒性高,难以直接生化。为了提高废水的生化性及处理效果,新型膜曝气膜生物反应器(MABR)耦合高级氧化技术对废水进行了实验研究。以铁-碳微电解、芬顿反应作为预处理,膜曝气膜生物反应器为生化系统,臭氧化技术作为深度处理,探究了操作条件对出水COD浓度、BOD5/COD(B/C)的影响。研究结果表明:在铁碳反应时间为1.5 h,pH值为4时,B/C比可从0.05提高到0.12;而芬顿反应的最适宜n(H2O2)∶n(Fe2+)和pH值分别为9和3。经预处理的废水在MABR和深度处理臭氧化的共同作用下,出水COD<500 mg/L,达到了进入污水处理厂的要求。 相似文献
12.
13.
通过在常规的分子筛合成水热体系中加入适量NaCl,合成了纳米ZSM-5分子筛,采用XRD、SEM、N2吸附和NH3-TPD等方法对其结构进行表征,并评价在甲醇制丙烯反应中的催化性能。结果表明,合成的ZSM-5分子筛分散性良好,粒度分布均一,晶粒大小约为100 nm,与微米级ZSM-5分子筛相比,纳米ZSM-5分子筛催化剂具有更大的比表面积(402.0 m2·g-1)和孔容(0.41 cm3·g-1),在甲醇制丙烯催化反应中表现出更好的催化性能,丙烯选择性远高于微米级ZSM-5分子筛,且表现出很高的活性和稳定性,运行140 h,甲醇转化率仍大于90%。 相似文献
14.
15.
在固定床微型反应器中,以HZSM-5(硅铝物质的量比为25)分子筛为催化剂,探讨了甲醇对噻吩催化脱硫转化反应的影响。实验表明,反应温度在350 ℃以上时,噻吩转化率达到51%以上;甲醇与溶剂苯的合适体积比为1∶2;负载于HZSM-5的氧化镧对噻吩的催化转化有较大的促进作用;负载氧化镧质量分数为1.0%时,噻吩的转化率和硫化氢的产率分别达到51.3%和18.1%,与母体HZSM-5分子筛催化剂相比,噻吩的转化率和硫化氢的产率分别提高了36.0%和11.9%;空速以14 h-1为宜。 相似文献
16.
17.
采用晶种导向法合成了一系列不同硅镓比的纳米级Ga-ZSM-5分子筛,经过挤条成型、酸洗以及高温焙烧等处理后得到了纳米Ga-ZSM-5分子筛催化剂。利用多种表征技术对Ga-ZSM-5分子筛的结构和酸性质进行了表征,研究了其催化苯与稀乙烯烷基化反应性能。结果表明,水热合成的Ga-ZSM-5分子筛具有十字孪晶状形貌,晶粒尺寸均匀。与相同n(Si)/n(T)(T为金属原子)的Al-ZSM-5分子筛相比,Ga-ZSM-5分子筛的酸量和酸强度明显降低。在反应温度为360 ℃、压力为1.4 MPa、乙烯质量空速(WHSV)为1.5 h-1、n(苯)∶n(乙烯)=1∶1,n(乙烯)∶n(氮气)=1∶5.67的反应条件下,Ga-ZSM-5分子筛催化剂表现出了较高的乙基选择性,副产物二甲苯比Al-ZSM-5减少了30%~50%,且在100 h内稳定运转,具有更好的抗积炭能力。 相似文献
18.
采用等体积浸渍法制备HZSM-5分子筛负载Mn(9Mn/Z),Ce(9Ce/Z)和同时负载Mn、Ce(4.5Mn4.5Ce/Z)催化剂,并考察了它们的催化碳烟颗粒燃烧的性能。结果表明,同时负载Mn、Ce的催化剂(4.5Mn4.5Ce/Z)具有更好的催化碳烟燃烧的活性,碳烟转化率为50%时所对应的温度(T50)为400℃,低于9Mn/Z(T50=414℃)和9Ce/Z(T50=447℃)催化剂。相比于纯碳烟的燃烧,T50降低了128℃。通过氢气程序升温还原(H2-TPR)测试,相比较催化剂9Mn/Z和9Ce/Z,催化剂4.5Mn4.5Ce/Z中混合氧化物的氢气的还原温度向低温方向产生了偏移,具有更好的氧化还原性,说明MnOx和CeO2产生了一定的相互作用;X射线光电子能谱(XPS)测试表明,样品4.5Mn4.5Ce/Z具有更多的表面化学吸附氧物种,这些氧物种有助于碳烟氧化燃烧,因而表现出较高的催化碳烟燃烧活性。 相似文献
19.
采用正交实验,考察了ZSM-5分子筛膜制备过程中合成液碱量、硅铝比、模板剂用量对成膜的影响,并采用单组分模拟汽油进行脱硫实验。从脱硫效果看,得出了用于脱除噻吩和苯并噻吩各自的最佳合成液配比。按最佳配比制备出两膜,用XRD、SEM对膜进行表征,确定了所合成的膜为ZSM-5分子筛膜,并估算出两膜的孔径分别为0.58 nm、0.64 nm。结果表明,合成液配比主要影响膜的孔径大小,从而影响着ZSM-5分子筛膜的分子筛分性能,最后指出当ZSM-5分子筛膜的孔径略小于硫化物分子动力学直径时,脱硫效果最佳。 相似文献
20.
《化工学报》2017,(11)
利用二次生长法,以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为结构导向剂,一步水热合成了多级孔道ZSM-5分子筛膜。结果表明,CTAB球形胶束与分子筛颗粒自组装形成了介孔结构,同时,CTAB胶束及疏水长链抑制了晶体的长大。通过调整CTAB/SiO_2摩尔比、合成温度及晶化时间等制膜条件,改变分子筛膜的晶体颗粒尺寸及膜层交联度,实现了分子筛膜介孔结构的有效调节,其孔径范围7~30 nm。在CTAB/SiO_2摩尔比为0.05、合成温度180℃、时间20 h下,多级孔分子筛膜纯水渗透通量达到138 kg·m~(-2)·h~(-1)·MPa~(-1),截留分子量28500,对应平均孔径7.39 nm,达到小孔径超滤的标准。 相似文献