海水中134Cs、137Cs和60Co的联合分析

建立了小体积海水中¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和⁶⁰Co的联合分析方法,确定了最佳实验条件。采用磷钼酸铵富集法对海水中放射性铯进行浓集后,其上清液利用氢氧化钴沉淀载带海水中的⁶⁰Co,用γ能谱仪进行测量。结果表明：该法对海水中放射性¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和⁶⁰Co的回收率分别为87%~95%、87%~95%和89%~93%,检测限分别为0.048、0.051、0.046 Bq/L。另外,对2017年IAEA国际比对（IAEA-RML-2017-01）海水样品中的¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和⁶⁰Co进行分析测量,核素分析结果的最终评价均为“通过”,验证了本实验室采用的¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和⁶⁰Co联合分析方法的可行性和可靠性,为今后该方法在常规海洋环境放射性监测中的应用推广奠定了基础。     

压水堆核电站乏燃料元件γ扫描测量

在压水堆核电站乏燃料元件检验中,完成了4根完整元件棒、4根破损元件棒的γ扫描测量,元件燃耗分布在9600～45000 MW•d/t（U）之间,获得了完整元件轴向相对燃耗分布、破损元件¹³⁷Cs分布及迁移流失情况。结果显示,破损元件均存在不同程度的Cs迁移流失,破口处存在¹³⁷Cs计数突变（降低）。破损元件¹³⁴Cs/¹³⁷Cs原子比分布与相邻完整元件基本一致,表明¹³⁴Cs、¹³⁷Cs流失比例近似相等,可用¹³⁴Cs/¹³⁷Cs原子比表征其相对燃耗分布;破口处可通过低挥发性核素¹⁵⁴Eu计数水平判断燃料芯块是否缺失。检验结果可为燃料元件破损原因分析及堆内行为分析提供重要依据。     

三维并行程序JSNT对HBR-2装置的屏蔽计算与分析

屏蔽计算是反应堆设计的重要环节之一,其计算结果直接影响核系统的寿命以及周边环境的辐射安全。JSNT是由中物院高性能数值模拟软件中心自主研发的三维离散纵标（S_N）中子/光子输运程序,采用区域分解实现大规模并行,具有较高的计算精度和计算效率。本文利用JSNT对HBR-2装置进行屏蔽计算,分析了辐照监督管处和中子剂量测量仪处的中子通量密度分布以及6个核素的放射性比活度,并与实验测量值进行了比较,发现网格划分对计算结果有较大影响,随着网格的加密,计算结果趋于实验值;除在中子剂量测量仪处的²³⁷Np(n,f)¹³⁷Cs和²³⁸U (n,f)¹³⁷Cs外,计算结果与测量值的相对偏差均小于20%,满足工程要求。     

土壤和水中放射性核素实验室间测量比对

介绍了2015年度由本实验室组织的关于土壤和水中放射性核素实验室间测量比对的相关情况。土壤分为掺标土壤和实际土壤两类,水为掺标样品。掺标样品的比对项目包括³H(土壤中不分析)、⁹⁰Sr、⁶⁰Co、¹³⁴Cs和¹³⁷Cs,实际土壤的比对项目包括²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K、⁹⁰Sr和¹³⁷Cs。8家单位(11个实验室)参加了本次比对活动,比对结果整体良好。针对比对活动中发现的问题进行了分析,并对以后的比对活动提出了建议。     

便携式γ谱仪对137Cs、131I液样探测效率的刻度

便携式γ谱仪主要用于主冷却剂水样中典型核素的现场辅助识别及其活度浓度的测量分析。为确定典型核素特征峰净面积和水样中该核素活度浓度的关系,必须进行源峰效率刻度。本文通过测量¹³³Ba、¹³⁷Cs、⁶⁰Co 3种核素的混合溶液得到效率刻度曲线,然后对不同活度浓度的¹³⁷Cs标准溶液、¹³¹I标准模拟溶液进行测量。结果表明,谱仪均能正确识别¹³⁷Cs、¹³¹I核素,活度浓度测量的相对误差均<10%,初步满足元件破损监测精度和灵敏度的需求。     

SLEGS嬗变长寿命裂变产物135Cs的模拟

结合激光康普顿散射模拟程序4D-MCLCSS和Geant4软件包，模拟基于上海激光电子γ源（SLEGS）的γ光产生及其对长寿命裂变产物¹³⁵Cs的光核嬗变过程，研究嬗变率随嬗变靶几何参数的依赖关系，并初步诊断基于SLEGS的光核嬗变产物分布，获得¹³⁵Cs嬗变靶的最佳靶厚和半径分别为55 cm和0.6 cm，对应的嬗变率为1.62×10⁶ s^-1。研究结果表明，基于SLEGS的光核嬗变率较强激光驱动的轫致辐射的高1个量级，SLEGS非常适用于开展¹³⁵Cs等长寿命裂变产物的光核嬗变研究。     

压水堆高放长寿命裂变产物堆内嬗变平衡循环设计

基于压水堆多燃料循环管理计算,进行长寿命裂变产物（LLFP）核素堆内嬗变分析。基于长寿命裂变产物核素在乏燃料中的比重及核素的放射毒性,¹²⁹I和⁹⁹Tc作为当前嬗变研究的主要裂变产物。为避免碘同位素分离,参照乏燃料中¹²⁷I和¹²⁹I的组分比例,设计当前的碘化物嬗变靶件。将嬗变核素均匀弥散在惰性慢化材料ZrH₂中,放置在控制棒导向管内进行嬗变分析计算。基于该嬗变组件设计方案,对不同的换料方案进行评价和比较,进而搜索嬗变平衡循环。计算显示,当前带有靶件组件的布料方案可达到平衡循环,并能实现LLFP的嬗变。进一步嬗变优化方案设计受限于当前嬗变组件设计。     

就地HPGe谱仪测量分析长白山土壤中的137Cs等γ核素

长白山是欧亚大陆东缘的最高山系,是首批国家级自然保护区,自然环境受人类扰动较少,能较好地反映全球大气核试验、前苏联切尔诺贝利核事故在长白山地区沉降的¹³⁷Cs量。为调查¹³⁷Cs经多年衰变和迁移后在长白山土壤中的分布规律,本文利用就地HPGe γ谱仪测量分析了长白山主峰北坡、南坡及西坡的高山荒漠带、苔原带、岳桦林带、针叶林带等土壤中²³⁸U、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs的活度浓度。结果表明,火山灰覆盖的区域,土壤中的²³⁸U和²³²Th等天然放射性核素含量较高,最高值分别为112 Bq/kg和154 Bq/kg;植被茂盛、地势平坦区域¹³⁷Cs活度浓度较高,最高为1.07×10⁴ Bq/m²。     

1993-2017年广东省近岸海域海水137Cs活度浓度水平

采用γ能谱法和放射化学分析法对大亚湾核电站、阳江核电站、台山核电站周围海域及非核电周围海域海水¹³⁷Cs活度浓度水平进行了监测,分析了核电液态流出物排放对附近海域海水的影响。结果表明,大亚湾核电早期由于异常排放导致附近海域海水¹³⁷Cs活度浓度显著高于本底水平,此后恢复至本底水平;阳江核电周围海域海水¹³⁷Cs活度浓度变化范围为0.49～4.77 Bq/m³;台山核电周围海域海水¹³⁷Cs活度浓度变化范围为<0.11～2.21 Bq/m³;非核电周围海域海水¹³⁷Cs活度浓度变化范围为0.62～2.52 Bq/m³。广东省近岸海域海水¹³⁷Cs活度浓度在本底水平范围内波动。     

蒙特卡罗方法在CZT探测器测量乏燃料组件燃耗中的应用

利用碲锌镉（CZT）探测器组成的γ谱探测系统是一种测量乏燃料组件燃耗的较有效的方法。本文利用蒙特卡罗方法,借助于Geant4软件包计算在两种测量方式、多个准直高度条件下组件中¹³⁷Cs和¹³⁴Cs的全能峰探测效率,对测量结果的正确评价分析具有一定意义。另外,采用偏倚抽样方法确定源粒子发射方向,极大提高了CZT探测器全能峰探测效率。     

Neutron economy and nuclear data for transmutation of long-lived fission products

In the study of Self-Consistent Nuclear Energy System, the following 29 long-lived fission products (LLFPs) have been selected to be transmuted into stable or short-lived nuclides: ¹⁰⁶Ru, ¹⁰²Rh, ¹⁰⁹Cd, ¹²⁵Sb, ¹³⁴Cs, ^146,147Pm, ^154,155Eu, ¹⁷¹Tm, ⁸⁵Kr, ⁹⁰Sr, ^93mNb, ^113mCd, ^121mSn, ¹³⁷Cs, ¹⁵¹Sm, ¹⁵²Eu, ^108mAg, ¹⁵⁸Tb, ^166mHo, ⁷⁹Se, ⁹³Zr, ⁹⁴Nb, ⁹⁹Tc, ¹⁰⁷Pd, ¹²⁶Sn, ¹²⁹I, ¹³⁵Cs. In the present study, the number of neutrons necessary for the transmutation of the 29 LLFPs with an FBR was evaluated, and the present status of the (n, γ) and (n,2n) cross section data of the 29 LLFPs in JENDL-3.2 and ENDF/B-VI was investigated. The main results of the present study are as follows: (1)only 0.25 neutron per fission is necessary for the transmutation of the 29 LLFPs with isotopic separation, whereas 6.8 neutrons are necessary with chemical separation, (2)the accuracy of the cross sections is 30 to 100% except for the (n, γ) cross sections of limited nuclides in limited incident neutron energy regions.     

Modeling the activity and scaling factor of I in the primary coolant and CVCS resin of operating PWR

To estimate the activity of ¹²⁹I at the primary coolant and chemical and volume control system (CVCS) resin in Korean pressurized water reactor (PWR) plants, a theoretical methodology was developed on the basis of an existing model of primary coolant activity and new model of CVCS resin activity. In order to reflect the difference between ¹²⁹I and ¹³⁷Cs, the different power-related diffusivities in the defective fuel were derived, and the variable removal efficiency of the CVCS resin for ¹³⁷Cs was applied as a function of the coolant activity ratio of ¹³¹I/¹³⁷Cs. The current computational method was validated by using the measured coolant activities of ¹³⁷Cs, and the results show better agreement than a previously suggested parameter correlation method between ¹²⁹I and ¹³⁷Cs. There was also reasonable agreement in a comparison of the results of the test resin columns of the coolant from the PWR plants of other countries. It was shown that the ratio of the effective removal efficiency of ¹²⁹I and ¹³⁷Cs in the CVCS resin linearly influences the activity ratio of ¹²⁹I/¹³⁷Cs in the coolant, but on the other hand, its influence on the activity ratio in the CVCS resin is relatively less sensitive compared with that in the coolant.     

中国核动力院外围空气中7Be、40K、60Co、131I、137Cs分布特征及所致公众年有效剂量评价

基于2015—2017年中国核动力院外围空气中⁷Be、⁴⁰K、⁶⁰Co、¹³¹I、¹³⁷Cs监督性监测数据,对综合楼、南坝工会和木城水厂监测点附近居民组三种途径的有效剂量进行了粗略估算。结果表明:随距核设施距离增加,⁶⁰Co、¹³¹I、¹³⁷Cs平均年摄入量和所致年有效剂量减小;综合楼附近居民组中成人、青少年、儿童、幼儿、婴儿经吸入⁷Be、⁴⁰K、⁶⁰Co、¹³¹I、¹³⁷Cs平均年摄入量分别为29.25、26.48、20.16、11.49、6.79 Bq/a;综合楼附近居民组中青少年、儿童、成人、幼儿、婴儿,经吸入、浸没和地面沉积途径⁶⁰Co、¹³¹I、¹³⁷Cs所致年有效剂量分别为133.58、130.98、128.61、120.20、118.61 nSv/a,⁶⁰Co所致剂量分数达到95.6%,其次是¹³⁷Cs;地面沉积途径所致剂量分数达到54%,其次是吸入;综合楼附近居民组中青少年组成员⁶⁰Co、¹³¹I、¹³⁷Cs所致有效剂量最大为133.58 nSv/a,但此有效剂量也仅占评价剂量目标值(0.25 mSv)的1‰以下。由此可以得出,核基地核设施正常运行工况下,⁶⁰Co、¹³¹I、¹³⁷Cs对核基地外围空气的影响很小。     

HTR-10一回路放射性核素在石墨上的吸附及其微观机理研究

通过巨正则系综方法与第一性原理计算,研究了100～900 ℃下,¹³⁴Cs、¹³⁷Cs、⁹⁰Sr、¹¹⁰Ag^m、¹³¹I 5种重要核素在石墨上的吸附率随温度、压强等参数的变化,并根据工程实际参数,推算他们在HTR-10一回路中反射层、石墨碳砖以及石墨粉尘上的吸附量。研究表明,Cs和Sr倾向于吸附在石墨的H位,而Ag和I倾向于吸附在石墨的T位,且他们的吸附能也有所差异。此外,核素粒子数密度与吸附率呈线性关系,而温度与吸附率呈指数关系。最后,通过研究5种核素在HTR-10一回路中的吸附情况,发现其中的放射性主要来自于核素¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和¹³¹I,而⁹⁰Sr和¹¹⁰Ag^m的贡献较少,这与唯象模型的保守估计结论一致。     

A new back-end cycle strategy for enhancing separation, transmutation and utilization of materials (Adv.-ORIENT cycle)

To minimize the ecological burden originating in nuclear fuel recycling, a new R&D strategy, the Adv.-ORIENT (Advanced Optimization by Recycling Instructive Elements) cycle was set forth. In this context, mutual separation of f-elements, such as minor actinide (MA)/lanthanide (Ln) and Am/Cm, are essential to enhance the MA (particularly ²⁴¹Am) burning. Isotope separation before transmutation is also inevitably required in the case of some long-lived fission products (LLFPs) like ¹²⁶Sn, ¹³⁵Cs, etc. The separation and utilization of rare metal fission products (RMFPs: Ru, Rh, Pd, Tc, Se, Te, etc.) are offering a new direction in the partitioning and transmutation (P&T) field. ⁹⁹Tc and ¹⁰⁶Ru, well-known interfering nuclides in reprocessing, should be removed prior to the actinide stream. Separation of exothermic nuclides ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs as well as MA will significantly help to mitigate the repository tasks.

A key separation tool is ion exchange chromatography (IXC) by a tertiary pyridine resin having soft donor nitrogen atoms. This method has provided individual recovery of pure Am and Cm products with a Pu/U/Np fraction from irradiated fuel in just a 3-step separation. A catalytic electrolytic extraction (CEE) method by Pd_adatom has been employed to separate, purify and fabricate RMFP catalysts. Differently functioned ion exchangers, e.g., ammonium molybdophosphate (AMP), have been investigated for the separation of Cs⁺. Theoretical and laboratory studies on the isotope separation of LLFPs were begun for ⁷⁹Se, ¹²⁶Sn and ¹³⁵Cs.     

环境水体中~(90)Sr和~(137)Cs的监测方法

以国家标准为基础,对环境水体中~(90)Sr和~(137)Cs的监测方法进行了技术改进:增大采样量(50~100L),选择高效沉淀剂和低水平探测器。采用改进后的方法测定了50~100L水中~(90)Sr和~(137)Cs,结果显示:~(90)Sr和~(137)Cs的浓集效率分别为(91.3±2.8)%和(97.2±1.4)%;~(90)Sr的全程回收率为81.5%±2.8%;~(90)Sr和~(137)Cs的探测下限分别为8.6×10~(-4) Bq/L和9.8×10~(-4) Bq/L。50L水中~(90)Sr的比对结果显示,4家实验室测定值与标称值的相对偏差均小于11%。以上结果表明,该方法适用于环境水中微量~(90)Sr和~(137)Cs的监测,可满足环境本底调查和环境监测的要求。     

秦山核电基地外围环境放射性水平20年监测结果

浙江省辐射环境监测站对秦山核电基地外围环境放射性水平的20年监督性监测结果表明,秦山核电基地外围环境 γ 辐射剂量率,气溶胶中总α、总β、⁴⁰K、¹³⁷Cs的活度浓度,沉降物中总β日沉降量,空气中¹⁴CO₂活度浓度,陆地淡水（饮用水、湖塘水、井水）中总α、总β、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的活度浓度,土壤中 γ 核素²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、¹³⁷Cs的比活度,生物样品中放射性核素⁴⁰K、¹³⁷Cs、⁹⁰Sr及¹⁴C的比活度,均未发现异常,与对照点监测值和运行前本底调查值相比,属同一水平。空气、雨水、地表水、饮用水、排放口海水和陆生植物样品中³H活度浓度均高于相应对照点监测值,部分介质中³H活度浓度远高于基地运行前相应的本底。说明秦山核电基地20年的运行,特别是秦山三期重水堆运行之后,其外围环境已受到基地流出物中³H排放的影响。