金属Ag负载于X状CeO_2的制备及可见光催化性能

以三氯化铈(CeCl_3)和尿素(CO(NH_2)_2)为原料,采用水热法制备X状CeO_2(X-CeO_2),利用光沉积法制备Ag负载于X-CeO_2的负载型催化剂Ag/X-CeO_2。考察了X-CeO_2的制备参数和催化剂Ag/X-CeO_2对罗丹明(RhB)的可见光催化降解性能。结果表明:在Ce~(3+)/urea摩尔比1:6、Ce~(3+)/表面活性剂(PVP)质量比1:3、反应温度160℃和反应时间60min条件下制备出长度20μm、宽度4μm的X-CeO_2。金属Ag能够改善X-CeO_2的可见光催化活性,Ag负载量8%的催化剂8-Ag/CeO_2对RhB呈现出最好的光降解活性,循环使用5次后光催化活性轻微降低。这是因为金属Ag粒子的表面等离子体共振效应和Ce~(4+)/Ce~(3+)氧化还原对的协同作用提高了光生电子的快速移除和实现光电电子一空穴对的高效分离。     

CeO2掺杂对CuO/沸石催化剂催化氧化VOCs活性的影响

研究CeO2改性得到的CuO/CeO2/沸石催化剂,进行催化氧化（燃烧）销毁乙醇、丙酮、甲苯和苯的实验,并用TPR和XPS对所制备的催化剂进行表征.研究结果表明：使用CuO/CeO2/沸石作为催化剂时,四种VOCs（挥发性有机物）催化燃烧的起燃和完全燃烧温度都明显低于当使用CuO /沸石作为催化剂时四种VOCs催化燃烧的起燃和完全燃烧温度,这表明CuO/CeO2/沸石催化剂的活性明显高于CuO/沸石催化剂的活性.TPR分析表明CeO2的添加有助于增强催化剂中Cu的还原性;XPS表征分析显示,CeO2的添加增加了铜在表面的分布,并且引起Cu 2p3/2的结合能由933.8eV 变到932.8eV 和 933.4eV, 在催化剂表面呈现出Cu2＋和Cu＋的形式.此外,在VOCs催化燃烧过程中,稀土Ce存在有部分还原变价过程（Ce^4 ＋ →Ce^3 ＋ ） ,也使催化剂的活性得到提高.     

Ag／Cu／CeO2-ZrO2催化剂对NO还原性能的影响

研究了Ag／Cu／CeO2-ZrO2催化剂在富氧条件下C3H6选择性还原NO的性能，讨论了载体中铈锆比例，催化剂活性组分的负载方式以及在载体中加入适量碱土金属对催化剂反应活性的影响，结果表明铈锆比为1：3时，催化剂活性最好，NO转化率达到58．2％。在铈锆比为3：1的CeO2-ZrO2载体上，单独负载Cu的催化剂活性最好，NO转化率为53．8％。在CeO2-ZrO2载体中加入少量Ca可明显改善催化剂性能，拓宽催化剂反应温度范围。     

银纳米颗粒及其负载TiO2的制备与应用研究

采用液相化学还原法和溶胶-凝胶法,制备得到形貌各异的银颗粒及其负载的TiO2复合材料。透射电镜（TEM）结果显示,可以制备得到表面光滑,形状均匀一致的球形、三角形和四方形银纳米颗粒;X射线衍射（XRD）结果表明,银纳米颗粒晶体结构属于立方品系;利用傅立叶变换红外光谱仪（FT—IR）研究了聚乙烯吡咯啉酮（PVP）在生成不同形貌银纳米颗粒的化学反应中的作用机理;Ag／TiO2复合材料的X射线衍射能谱（XPS）结果表明,负载的银主要以零价态形式存在于TiO2的表面;研究了不同形貌银纳米颗粒的抗菌性能以及Ag／TiO2复合材料的光催化脱色亚甲基蓝的活性,结果表明,所制备的银纳米颗粒杀菌率均在99％以上;银负载到TiO2后,Ag／TiO2复合材料的光催化活性得到明显提高。其中,球形银负载的Ag／TiO2复合光催化剂活性最好。     

助剂对催化剂CuO／Al2O3／CC活性的影响

以改性后的堇青石为惰性载体，采用浸渍法制备了一系列Cu系催化剂，活性考察表明，Cu—Mn—Ni—Ce—O／Al2O3／CC催化剂低温活性比较高，反应温度在150℃时转化率达50．46％，300℃达到100％。BET、XPS和TPR测试表明，助剂Mn、Ni和Ce的添加，增大了Cu系催化剂比表面积和平均孔径，使催化剂更易被还原，催化剂表面的元素以Cu^2＋、Mn^4＋、Mn^3＋、Ni^2＋和Ce^4＋价态的氧化态物种存在。     

SDBS辅助合成Y2O3/Ag3VO4光催化剂及其催化可见光降解罗丹明B

以V2O5, AgNO3和Y(NO3)3×6H2O为原料、十二烷基苯磺酸钠为辅助剂,采用直接沉淀法和浸渍法制备单斜晶相Ag3VO4和Y2O3/Ag3VO4复合催化剂,表征了产物的结构和形貌,并分析了其形成机理;在可见光下研究了其催化可见光降解罗丹明B(RhB)的性能. 结果表明,所得Y2O3/Ag3VO4复合催化剂吸收边相对纯相Ag3VO4发生红移,禁带宽度减小至1.83 eV,电子-空穴对复合几率降低,对RhB有较好的可见光催化活性和稳定性,可见光照射15 min后,0.08 g 3% Y2O3/Ag3VO4催化200 mL 8 mg/L RhB溶液的降解率达94.2%.     

双金属位催化剂Ag-Ni/g-C3N4可见光催化降解亚甲基蓝EI北大核心CSCD

采用原位还原法制备负载型双金属位光催化剂Ag-Ni/g-C3N4,并考察其对亚甲基蓝的可见光催化降解性能。结果表明：与Ag/g-C3N4和Ni/g-C3N4相比,双金属位Ag-Ni/g-C3N4对亚甲基蓝具有更好的光催化降解活性。总负载量为4.0%时,金属Ag和Ni质量比为1：1的光催化剂Ag（2）-Ni（2）/g-C3N4呈现出最好的催化活性,且循环使用7次后的光降解活性略微减小。其原因可能是金属Ag粒子与Ni粒子间的协同效应明显提高光生载流子在Ag-Ni粒子与g-C3N4的界面快速传递和光生电子–空穴对有效分离。     

有序介孔Ag@AgClCeO2的制备及其在photo-CWPO体系中的催化性能

采用微波辅助软模板法、沉积-沉淀法和光还原法，制备了有序介孔Ag@AgCl/CeO2催化剂。XRD、SEM、EDS、TEM、N2-吸附脱附和UV-Vis DRS对该催化剂的形貌、结构及化学组成进行了表征。同时建立了光-催化湿式过氧化反应体系（photo-CWPO），研究了Ag@AgCl/CeO2在可见光照射下对丙烯腈废水的CWPO催化降解性能。结果表明：制备的Ag@AgCl/CeO2具有有序的介孔结构，Ag和AgCl在CeO2表面形成，比表面积422.8m2/g，在可见光区有较强的吸收,禁带宽度2.9eV。在photo-CWPO体系中，当丙烯腈废水浓度为500mg/L,催化剂用量为200mg，H2O2(30%)投加量为8ml，反应60min，COD可达90%以上，并且有较高的稳定性。丙烯腈废水降解过程起主要作用的是Ag@AgCl/CeO2催化作用下生成的?OH。     

高活性MgCl2负载[TiCl3]^＋PhSO3^-催化剂的制备及其催化乙烯与降冰片烯共聚合的研究

通过引入吸电子苯磺酸（PhSO3-）配体用以改性二氯化镁（MgCl2）负载四氯化钛（TiCl4）催化剂,制备出新型高活性MgCl2负载[TiCl3]＋PhSO3-催化剂;将该催化剂应用于乙烯均聚合及乙烯-降冰片烯共聚合,并通过核磁共振（1H-NMR）、差示扫描量热仪（DSC）、热失重分析（TGA）和凝胶渗透色谱（GPC）对所制备的聚合物进行了测试与表征。结果表明,新型高活性MgCl2负载[TiCl3]＋PhSO3-催化剂较典型Ziegler-Natta催化剂活性高,且可应用于乙烯-降冰片烯的共聚合。通过新型催化剂制备的乙烯-降冰片烯共聚物相对分子质量呈单峰分布,且相对分子质量分布窄。     

制备方法对Cu—Mn—Si／HZSM-5催化加氢性能的影响

分别采用物理混和、共沉积法和超声共沉积法制备了Cu—Mn—Si／HZSM-5复合催化剂,并用XRD、BET、H2-TPR、H2-TPD和NH3-TPD等手段进行了表征,考察3种制备方法对催化剂催化加氢性能的影响。结果表明：超声共沉积法制备的Cu—Mn—Si／HZSM-5催化剂颗粒均匀、粒径小、催化性能最好。H2-TPR、H2-TPD和NH3-TPD分析表明,采用超声共沉积法制备催化剂,更能促进Cu（Ⅰ）、Cu（Ⅱ）之间的相互转换,增强了铜锰复合氧化物相互作用,有利于催化剂表面活性物种Cu^＋形成。同时,增强了对H2的吸附强度,使表面的酸度增强,促进了催化剂活性的提高。     

NiB／SiO2非品态合金催化剂用于合成3-苄氨基-4-甲氧基-乙酰苯胺

以3-氨基-4-甲氧基乙酰苯胺（AMA）、苯甲醛（BAD）为原料，采用负载型NiB/SiO2非晶合金催化剂，缩合加氢制备3-苄氨基-4-甲氧基乙酰苯胺（BAMA）。考察不同条件对催化剂活性的影响，同时对制备的催化剂和产物进行相关表征。优化工艺条件为：催化剂中Ni2＋：BH4-=1：2．5，n（AMA）：n（BAD）=1：1,1，m（cat）：m（AMA）=2.5％，反应温度55～600C，反应压力1．2MPa，BAMA收率可达92．7％。     

Co-Mo／SBA-15柴油加氢脱硫研究

以介孔分子筛SBA-15为载体,担载Co—Mo双金属活性组分制备了深度加氢脱硫催化剂。通过XRD和BET表征表明,负载金属后SBA-15分子筛仍然保持二维晶相结构,表面积略有下降。以直馏柴油为原料,在固定床反应器上评价了催化剂的脱硫反应活性的结果表明,SBA-15介孔分子筛Co—Mo的负载量为W（CoO）=5％,w（MoO3）=25％;脱硫适宜的反应条件为：反应温度360℃,压力4．0MPa,氢油体积比400．0,空速2．0h^-1。在此条件下,柴油硫含量可由1350μg／g降至39μg／g。     

Fabrication and Visible-Light Photocatalytic Activity of AgaPO4/TiO2 Nanotube Arrays

用浸渍–沉积法将 Ag3PO4 沉积在自组装 TiO2 纳米管阵列的管壁上制备 Ag3PO4/TiO2 纳米管阵列。用 X 射线衍射、扫描电子显微镜和紫外–可见漫反射光谱对样品进行表征。通过在可见光（λ 〉 420 nm）下降解水中的罗丹明 B 检测样品的光催化活性。结果表明：由于 Ag3PO4 与 TiO2 之间形成了异质结,在 Ag3PO4 的强可见光吸收性能和该异质结的协同作用下,Ag3PO4/TiO2 异质结纳米管阵列的可见光光电催化活性高于单一的纯 Ag3PO4 和TiO2 纳米管阵列膜。     

NiB／SiO2非品态合金催化剂用于合成3-苄氨基-4-甲氧基-乙酰苯胺

以3-氨基-4-甲氧基乙酰苯胺（AMA）、苯甲醛（BAD）为原料，采用负载型NiB/SiO2非晶合金催化剂，缩合加氢制备3-苄氨基-4-甲氧基乙酰苯胺（BAMA）。考察不同条件对催化剂活性的影响，同时对制备的催化剂和产物进行相关表征。优化工艺条件为：催化剂中Ni2＋：BH4-=1：2．5，n（AMA）：n（BAD）=1：1,1，m（cat）：m（AMA）=2.5％，反应温度55～600C，反应压力1．2MPa，BAMA收率可达92．7％。     

Ce掺杂对钒钨钛催化剂脱硝性能的影响

对钒钨钛（V-W-Ti）催化剂进行Ce掺杂改性制备了CexV1W7/Ti（x%为CeO2负载量）,通过XRD、TEM、FTIR、XPS等表征其结构和元素组成,通过NH3/NO-TPD表征NH3和NO在催化剂表面的吸附强弱分布,并测试不同CeO2负载量下催化剂的脱硝性能,最后经密度泛函理论(DFT )计算探究催化剂的失活机理。结果表明,负载CeO2增加了催化剂表面化学吸附氧的比例和Br?nsted酸性位点,但也减少了催化剂表面V4+的比例和Lewis酸性位点;适当CeO2负载量能显著提高钒钨钛催化剂的中低温活性,但负载量过多会降低催化剂的高温活性,CeO2负载量为1% （以催化剂质量分数为基准）的钒钨钛催化剂（Ce1V1W7/Ti）表现最佳,其在全温度（260~400 ℃）段的脱硝活性均优于改性前,在260 ℃,空速为6×104 h-1的反应条件下,NOx脱除率从79.0 1%增加至99.19%,在含有H2O、SO2的气氛中,其NOx脱除率从58.33%升至74.55%。Ce掺杂降低了催化剂表面的氧空位形成能,改变了催化剂表面的酸位强弱,强化了SO2在催化剂表面的吸附,SO2中毒后的催化剂表面会沉积硫酸铵盐,在H2O的协同作用下,Ce掺杂后催化剂表面更易沉积硫酸铵盐,这是催化剂失活的主要原因。     

可见光响应的Fe^3＋修饰纳米TiO2光催化降解氮氧化物研究

为了在光催化转化氮氧化物的反应中利用可见光,以Fe（NO3）·9H2O作为Fe^3＋源,采用浸渍的方法,制备了Fe^3＋修饰的纳米TiO2。经XRD分析表明,搀杂和煅烧过程没有改变TiO2的晶型。由XRD和XPS图谱可知,Fe^3＋在TiO2表面形成Ti—O—Fe键。催化剂的UV-Vis漫反射光谱显示,Fe^3＋修饰TiO2催化剂的吸收光谱发生了一定程度的红移,在可见光区有一定的吸收。Fe^3＋修饰TiO2催化在蓝光照射下对NOx有一定的转化而且在模拟自然光下NOx的转化效率也有所提高。合适的Fe^3＋修饰量对修饰过程非常重要,Fe^3＋/Ti^4＋摩尔比为0.2%并在600℃下煅烧1.0 h的催化剂在可见光下转化NOx的活性最高。     

载体对负载型过渡金属氮化物催化氨分解性能的影响

采用等体积浸渍法结合NH3程序升温氮化制备出一系列负载型金属Co、Mo氮化物催化剂。并利用XRD、TPD-MS和H2-TPR及氨分解活性测试等手段,考察了载体［Mg(Al)O、MgO和γ-Al₂O₃］对负载型金属氮化物的表面形态及组成的影响。结果表明,（1） 负载催化剂的氨分解速率远远高于非负载的催化剂;（2） 氮的脱附峰可以归为以下三类：a.吸附态的NHx分解;b.氮化物结构转变;c. β-Mo₂N_0.78和Co₂Mo₃Nx 还原成Co和Mo金属;（3） 载体表面的酸碱性和孔结构对其负载的金属氮化物的催化活性和表面形态及化学组成有重要的影响,镁铝复合氧化物MgAlO［n(Al)∶n(Mg)=1∶3］为载体的钴钼双金属氮化物对于氨分解反应具有最好的催化活性。     

可见光响应型BiOCl/AgCl光催化剂的合成及其光催化活性

以氯化铋和硝酸银为主要原料,采用水解法制备了可见光响应型的高效复合催化剂BiOCl/AgCl.利用X射线仪、扫描电镜等手段对样品进行表征,并以罗丹明B(RhB)为目标污染物,250 W卤素灯为可见光光源测试其光催化性能,研究了初始Bi3+/Ag+物质的量比、溶液pH值等对BiOCl/AgCl光催化活性的影响,并以EDTA,NBT andTBA作为抑制剂对光催化过程中产生的活性物种进行了检测.结果表明,以Bi3+/Ag+初始物质的量比为100:1合成的样品具有最佳的光催化活性,在RhB的浓度为20 mg/L、pH =4.6、光照30 min条件下,RhB的脱色率、COD和TOC去除率分别为98％、73％和48％.活性物种的检测表明光催化过程产生的主要活性物种为超氧阴离子,而非空穴和·OH自由基.     

Bi2O2CO3微/纳米片的合成及其光催化降解RhB性能研究

以尿素为表面活性剂,通过水热法成功合成了片状Bi2O2CO3光催化剂。采用X射线衍射仪（XRD）、场发射扫描电子显微镜（FESEM）、透射电子显微镜（TEM）、选区电子衍射（SAED）和紫外-可见漫反射光谱（DRS）等方法对所合成样品进表征。结果表明：所合成样品尺寸均小于2 μm,其中0.1 g尿素所合成样品的吸收边为394 nm,禁带宽度为3.14 eV。以罗丹明B（RhB）为模拟污染物,研究了所合成样品的光催化性能。结果发现0.1 g尿素所合成的样品在可见光下200 min可将RhB降解掉30%,紫外光下120 min RhB的降解率为80%,均高于商品TiO2对RhB的降解率,显示出优异的光催化活性。自由基抑制实验表明,超氧自由基（?O2-）和空穴（h ）是Bi2O2CO3在光催化降解过程中主要的活性物种。循环降解实验发现所合成样品具有较高的稳定性。     

制备方法对Ni-Mo/Al2O3加氢催化剂性能的影响

以优化制备工艺为目的,研究不同制备方法对Ni-Mo/Al₂O₃加氢催化剂性能的影响。分别采用常规负载法、“一步成型法”和“沉淀打浆法”制备了Ni-Mo/Al₂O₃加氢催化剂,以氮气吸附（BET）、X射线衍射（XRD）、程序升温脱附（NH₃-TPD）、程序升温还原（H₂-TPR）和高分辨透射电镜（HR-TEM）等表征手段对3种方法制备的催化剂进行分析,并以50mL高压加氢装置考察了催化剂的反应性能。研究结果表明,与负载法相比,采用“一步成型法”和“沉淀打浆法”制备催化剂,孔容和比表面积大幅提高,但物相形态并没有发生转变;“一步成型法”制备的催化剂酸分布呈现出强酸比例升高的趋势,金属还原性及分散度也比负载法有所下降,“沉淀打浆法”制备的催化剂则显示出较高的中强酸量比例,金属还原性与分散度亦优于负载法催化剂。对催化剂的评价结果显示,针对不同的原料,3种催化剂均具有较好的加氢脱硫、脱氮和芳烃饱和活性,但总体上“一步成型法”制备的催化剂活性较负载法有所不足,而“沉淀打浆法”制备的催化剂活性则优于负载法,评价结果与催化剂的表征分析相吻合。