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苯与乙烯烷基化FX-02催化剂的失活机理 总被引:5,自引:0,他引:5
通过分析失活催化剂上的杂质组成 ,表征失活催化剂的酸性质、晶体结构及孔结构的变化 ,发现催化剂失活是由于无机小分子硫化物在催化剂晶内表面的吸附 ,导致催化剂的活性中心被覆盖。硫化物对催化剂不同酸位的影响不同 ,对中强酸位的影响比弱酸位和强酸位要更为明显 相似文献
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苯与长链烯烃烷基化固体酸催化剂失活动力学研究 总被引:10,自引:2,他引:8
将催化剂活性和扩散系数与进料时间进行关联,建立了考虑内扩散和结焦失活影响的烷基化反应动力学模型方程,利用反应实验数据和稳态时的反应动力学参数,进行参数估值,建立了烷基化催化剂失活动力学模型,研究结果表明,1级失活动力学模型具有较强的拟合实验数据能力,其统计检验的可信度高, 该模型预测表明,烯烃转化率随着进料时间延长不断降低,催化剂粒径越大,烯烃转化率随进料时间延长先快速下降,然后缓慢下降;反应温度越高,烯烃转化率下降的速度越大。 相似文献
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β沸石催化剂上二异丙苯与苯反应机理及催化剂失活 总被引:4,自引:0,他引:4
采用In-situ IR和TPD-ITD研究了二异丙苯同荣等异丙苯,苯和丙烯在改性β沸石催化剂上的吸附和反应,考察了1,3-DIPB和1,4-DIPB与苯烷基转移的反应性能,催化剂的酸性和催化剂的稳定性。结果表明,1,3-DIPB与苯烷转移反应主要按双分子反应SN2-1机理进行,而1,4-DIPB与苯主要按单分子反应SN1机理进行;1,3-DIPB和1,4-DIPB之间存在着异构化反应。 相似文献
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Y沸石催化剂上二异丙苯与苯反应机理及催化剂失活 总被引:4,自引:1,他引:3
采用原位红外和TPD-ITD研究了二异丙苯、异丙苯、苯和丙烯在Y沸石催化剂上的吸附和脱附。二异丙苯与苯的烷基转移反应可能是按单分子反应SN1和双分子反应SN2-1及SN2-2机理进行;异丙苯和二异丙苯能够发生歧化反应及脱烷基反应;脱烷基反应产物丙烯能够发生齐聚反应;二异丙苯也能够发生异构化反应。催化剂失活的原因可能是,在Y沸石催化剂的超笼内形成了分子直径较大的“非焦炭化合物”,这些化合物不能从孔口 相似文献
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ZSM—5沸石催化剂的失活历程和活性稳定性 总被引:9,自引:0,他引:9
研究了ZSM-5分子筛催化剂上苯/乙烯烷基化制乙苯反应体系的结焦失活历程,结果表明,失活历程经历了搞水平活性稳定期,活性衰退期和低水平活性稳定期3个阶段,通过考察失活催化剂的孔结构及酸性质,分析了失活机理,认为采用降低强酸活性位和晶粒表面活性位这两种手段来改性催化剂,都有利于改善催化剂的活性稳定性。 相似文献
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苯—乙烯烷基化HZSM—5沸石催化剂积炭失活的研究:Ⅰ.不同晶… 总被引:9,自引:1,他引:9
通过调变晶化条件合成出一系列晶粒大小不同的沸石,对其H型沸石进行了苯-乙烯烷基化快速失活反应考察,应用微反色谱仪,脉冲吸附量测定等方法研究了沸石积炭模型及机理,结果表明,小晶粒团聚体沸石除在晶体内、外表面积炭外,同时在晶粒间空隙处积炭;堵孔作用是大晶粒沸石失活的重要原因。 相似文献
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在FX—02沸石催化剂上苯与乙烯烷基化反应的工艺条件研究 总被引:4,自引:1,他引:3
采用一种新的制备乙苯的烷基化反应工艺条件,在气-液-固三相的反应状态下考察反应温度、压力、苯/乙烯摩尔比和苯质量空速对以改性β沸石为主要活性组分的FX-02催化剂性能的影响。在初步试验的基础上,应用均匀设计方法找出FX-02催化剂上苯与乙烯烷基化反应的最适宜工艺条件,在FX-02催化剂上,当反应温度为150~175℃,反应压力为0.8~1.2MPa,苯的质量空速为4h-1,苯与乙烯摩尔比为6~8时,苯与乙烯可顺利地进行烷基化反应,乙烯的转化率达到100%,乙苯的选择性超过95%。 相似文献
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在AB—96沸石催化剂上苯与乙烯气相烷基化反应工艺条件的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
针对苯与乙烯气相烷基化生产乙苯的反应过程,对上海石油化工研究院研究生产的AB-96沸石催化剂用于该反应过程的工艺条件在实验室进行了研究,结果表明:以ZSM-5沸石为活性组元的AB-96催化剂,在反应温度380-430度,在反应压力1.0-1.8MPa,乙烯质量空速2.0-4.5h^-1,苯烯摩尔比6-9的条件下,乙烯转化率在99%以上,乙苯选择性可达93%,具有良好的反烃化性能,当原料苯中混有13%-17%的乙苯,二乙苯,甲本和二甲苯等对乙烯转化率和乙苯选择性几乎没有影响,在原料苯的含水量为180-650ug/g时对乙烯的转化率和乙苯的选择性无明显影响,具有较强的抗水能力,其活性稳定性较好,是一种良好 分子筛催化剂。 相似文献
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固体酸催化剂上苯与长链烯烃烷基化反应动力学研究 总被引:5,自引:2,他引:5
根据苯与长链烯烃烷基化反应动力学方程,笔者利用在负载杂多酸中孔分子筛催化剂上液-固相反应的实验数据进行参数估值,确定了反应速率常数、扩散系数、反应活化能和扩散活化能参数,建立了考虑内扩散影响的苯与长链烯烃烷基化反应动力学模型.结果表明,所建动力学模型具有较高的计算精度,符合苯与长链烯烃烷基化反应规律. 相似文献
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采用BET,NH3-TPD,Py-IR方法对Mor,Beta,SAPO-11,HZSM-5四种沸石原粉进行表征,在连续流动固定床反应装置上对这四种沸石催化剂进行苯与乙醇烷基化反应活性评价,并比较了四种沸石催化剂在相同反应时间下的积炭量。结果表明,Mor和Beta沸石失活快,SAPO-11沸石反应活性低,而HZSM-5沸石具有较高的反应活性和较长的寿命,是比较合适的催化剂;相同反应时间下四种沸石催化剂的积炭量由高到低的顺序为:Mor>Beta>SAPO-11>HZSM-5。针对HZSM-5沸石催化剂乙苯选择性低的问题,考察了不同含量磷改性HZSM-5沸石催化剂的催化性能。结果表明,质量分数为3%磷改性HZSM-5催化剂的效果最佳,苯的转化率变化不大,乙苯选择性比未改性的催化剂提高了约20%。 相似文献
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采用浸渍法制备了多种用于苯与合成气烃化反应的催化剂,包括单金属和金属与酸性双功能催化剂,考察了不同金属、金属负载量、酸性中心数量、金属与酸中心距离对催化剂性能的影响,并对催化剂稳定性进行了评价。结果表明:金属Zn是活性最佳的金属组元;Zn与HZSM-5组成的双功能催化剂的活性高于单功能催化剂;适当的金属与酸中心比例有利于活性组分在载体上更好地分散,促进反应进行;采用浸渍法制备的催化剂,金属与酸中心距离更近,反应活性最高。300 h稳定性试验结果表明,苯转化率平均为36%,甲苯和C8芳烃的总选择性达到90%,催化剂具有良好的活性和稳定性。 相似文献
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对自制的MWW分子筛催化剂与国外催化剂进行了结构和催化性能的比较。通过XRD,SEM,FT-IR,29Si MAS NMR,PSD,BET等表征,发现MWW分子筛为典型的MCM-22分子筛,具有平均直径约4 m的薄饼状形貌。与国外WBZ-1催化剂相比,MWW分子筛的比表面积和B酸/L酸中心之比略高,而骨架Si/Al比和机械强度略低。通过苯/低含量乙烯烷基化制乙苯反应性能的研究,发现MWW分子筛催化剂比国外WBZ-1催化剂表现出更好的催化性能,具有更高的乙烯转化率和乙苯选择性以及更好的催化稳定性。在反应温度230 oC、反应压力2.5 MPa、苯体积空速5 h-1、苯/乙烯摩尔比4.5的条件下,MWW分子筛催化剂上乙烯转化率平均为97.1%,乙苯选择性平均为95.3%,乙基化选择性平均为99.5%,并且在反应运行1 000 h以上时仍能维持良好的催化反应性能。 相似文献
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从催化剂、反应机理、研究手段等方面对最近几年甲苯甲醇侧链烷基化反应的研究进展进行了述评,提出了该课题目前须解决的几个问题,就催化剂的研究方向提出了一些建议。 相似文献