Ni-Fe/Al_2O_3催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢研究

利用浸渍法制备了不同组成的Ni-Fe/Al2O3催化剂,对催化剂进行了X射线衍射(XRD)表征。以乙醇水蒸气重整(SRE)反应为探针,采用固定床反应器考察了催化剂组成、反应温度对活性和选择性的影响。实验结果表明,Ni-Fe/Al2O3较Ni,Fe单独担载的Ni/Al2O3,Fe/Al2O3选择性高,低温活性好,Ni是主要活性组分,Ni,Fe配比影响活性和选择性,其中Ni10Fe5性能最佳。400℃时,乙醇转化率可达100%,H2,CO和CO2选择性分别55.4%,0.86%和82.18%;450℃时,乙醇转化率为100%,H2,CO和CO2选择性分别67.18%,4.30%和91.01%,且反应温度影响SRE反应系统中各相关反应在系统中的权重。     

苯甲酸气相加氢制苯甲醛负载型CeO2/Al2O3催化剂的研究

分别采用浸渍法和共沉淀法制备了一系列CeO2/A12O3催化荆,并考察了它们在苯甲酸加氢制备苯甲醛反应中的催化性能.结果表明,共沉淀法制备的催化剂的催化性能优于浸渍法制备的催化剂.采用共沉淀法制备催化剂时,焙烧温度为600℃和CeO2负载量为40%时的催化剂性能较好,进行苯甲酸加氢反应时,苯甲酸转化率可达98.4%,苯甲醛的选择性和收率分别为93.7%和92.2%.共沉淀法制得的催化剂在反应过程中因产生积炭而失活,再生后能恢复活性.对两种方法制备的催化剂分析,发现催化剂比表面、CeO2晶粒大小和CeO2在载体表面的分散性是造成活性不同的根本原因.     

Au/α-Fe2O3催化剂选择性氧化富氢气中CO的性能研究

通过并流共沉淀法制备了Au/-Fe2O3催化剂,考察了金负载量及焙烧温度对Au/-Fe2O3催化剂的物化结构及其选择性氧化富氢气体中CO催化性能的影响。研究结果表明,金负载量和焙烧温度对催化剂的性能均有较大影响,金负载量为1.5%(wt),低温焙烧(200~400℃)时制得的Au/-Fe2O3催化剂对CO选择性氧化反应具有很好的催化活性和选择性,其中金负载量为1.5%(wt)、300℃焙烧的Au/-Fe2O3催化剂,在40℃时对富氢气体中CO的转化率达到100%,选择性为 66%,该催化剂连续反应120h催化活性没有明显下降。XRD、BET和TEM分析结果表明,催化剂的性能与单质Au的粒径有关,粒径越小,催化活性越高。     

催化剂制备条件对顺酐加氢制备γ-丁内酯的影响

采用共沉淀法制备了Ru/Zr O2-Co O(OH)催化剂,并用于催化顺酐加氢制备γ-丁内酯反应。考察了催化剂制备中沉淀的温度、陈化的时间、不同的沉淀剂、以及沉淀剂浓度等条件对顺酐转化率和γ-丁内酯选择性的影响。结果表明,以25%的Na OH为沉淀剂,在20℃沉淀且陈化12 h得到的催化剂表现最佳的催化性能;在180℃,氢气压力3.0 MPa的条件下,反应6 h,顺酐的转化率达到100%,γ-丁内酯的选择性为92.0%。     

Ni-Cu/γ-Al2O3催化剂的制备及其脱氢反应研究

采用共沉淀法、浸渍法和共沉淀-浸渍法制备了3种不同的Ni-Cu/γ-Al2O3双金属催化剂,并利用微型连续管式反应器,考察了3种Ni-Cu/γ-Al2O3催化剂对氢能载体甲基环己烷(MCH)气相脱氢的催化性能。采用XRD、SEM、BET、BJH等手段对所制备的催化剂进行表征。结果表明,使用共沉淀-浸渍法制备的Ni-Cu/γ-Al2O3催化剂优于其他两种〔3种催化剂中Ni和Cu负载量均为26%且n(Ni)∶n(Cu)=8∶1〕。在反应温度673K,反应压力0.6 MPa,MCH与N2体积流量比为19∶27,混合进样体积空速240 h-1条件下,MCH脱氢转化率达到98.5%,产物甲苯的选择性接近100%。与铂等贵金属催化剂以及单金属镍催化剂相比,镍铜双金属催化剂在该反应中具有更好的应用前景。     

沉淀铁催化剂上F-T合成反应的研究

制备了物相组成为 Quartz- Si O2 ,Hermatite- Fe2 O3 和 Fe2 O3 - Iron Oxide的沉淀铁催化剂 ,研究了该催化剂作用上固定床积分反应器中费托合成反应特性 .发现 2 .6MPa,80 0 h-1,H2 /CO=2 /3,2 60℃～ 2 90℃时 ,随着温度的升高 ,CO和 H2 的转化率增大 ,CO2 选择性减小 ;40 0 h-1,65 0 h-1,80 0 h-1低空速和 2 4 0 0 h-1,32 0 0 h-1,40 0 0 h-1,640 0 h-1高空速时 ,随着空速的升高 ,H2转化率、CO转化率选择性下降 ,CO2 的选择性升高 ;2 80℃ ,2 .6MPa,H2 /CO进料比 2 /3,1 /1 ,2 /1时 ,随着 H2 /CO进料比的增加 ,CO转化率 ,H2 /CO利用比和 CH4选择性都增加 ,H2 转化率和 CO2选择性减小 .     

用于低碳混合醇合成的Fe/CuZnSi催化剂研究

采用沉淀-浸渍方法制备了Fe/CuZnSi催化剂,发现在浸渍Fe过程中生成FeZn2 Cu3 O6.5晶体,它在焙烧过程中分解形成CuO晶体,有利于Cu和Fe相互均匀分布,提高催化剂的CO加氢反应活性,CO转化率主要决定于催化剂中的Fe含量,催化剂中的Cu与Zn质量相等时,液态产物中的醇含量明显增加,C2+醇约占总醇质量的50％.     

负载型铜铈催化剂选择性氧化富氢气体中CO的催化性能

CO选择性氧化法是去除重整气中少量CO的有效方法。对采用共沉淀法和浸渍法制备含铜和铈的催化剂进行了比较。结果表明,负载型铜铈催化剂的最佳催化温度明显低于非负载型铜铈催化剂。用浸渍法制得的Cu-Ce/ZSM-5催化剂在180℃能将CO含量降到5×10~(-6)。考察了CO_2和H_2O对催化剂催化性能的影响,Cu-Ce/ZSM-5在最佳催化温度下具有一定的耐CO_2和H_2O能力。对Cu-Ce/ZSM-5的稳定性进行了初步考察。     

耐硫甲烷化催化剂的研究

煤制天然气采用耐硫甲烷化催化剂,减小了反应设备体积,对节省投资和降低能耗有积极意义。采用等体积浸渍法制备系列Mo-Ni/γ-Al2O3耐硫甲烷化催化剂,并对催化剂活性及耐硫性进行评价,考察浸渍液中不同Co和W元素添加量对催化剂活性的影响。结果表明,耐硫甲烷化催化剂活性中心MoS2和WS2的生成有利于提高CO转化率和CH4选择性,促进合成气生成CH4,Co的添加不利于提高催化剂的CO转化率和CH4选择性,而W元素的添加有利于提高催化剂的CO转化率和CH4选择性。在反应温度550℃、压力2 MPa和空速1 800 h-1条件下,n（H2）∶n（CO）=1∶1时,CO转化率为64.24%,CH4选择性为52.00%。n（H2）∶n（CO）=3∶1时,CO转化率为77.90%,CH4选择性为68.41%。     

Mn/MgO催化剂上乙腈和甲醇选择性合成丙烯腈的研究

采用浸渍法制备了Mn/MgO催化剂,考察了催化剂的活性组分含量及反应温度等因素对乙腈和甲醇选择性合成丙烯腈的影响,并对催化剂进行了XRD和CO2-TPD表征。结果表明,随着Mn的加入,催化剂的性能有很大提高,当m(Mn)∶m(MgO)=5∶100时,乙腈转化率达到最高;420℃反应时,催化剂具有较好的反应性能,乙腈转化率为40 5%,丙烯腈选择性达86 3%。CO2-TPD研究发现,Mn/MgO催化剂表面强碱中心数目越多,越有利于乙腈和甲醇选择性合成丙烯腈反应。