静态法和动态法评价活性炭分离低浓度Xe和Kr的性能

为获得高比活度的Xe测量源,开展了常温常压下CF-1450活性炭分离低浓度Xe和Kr的研究。利用液氮温度下N₂的吸附脱附测试对CF-1450活性炭的孔结构进行了表征。结果表明,CF-1450活性炭的BET比表面积为1680 m²/g,孔径分布以微孔为主。采用静态吸附法和混合气体动态吸附-脱附法研究了CF-1450活性炭常温常压下分离低浓度Xe和Kr的性能。在25 ℃时,CF-1450活性炭的Xe静态吸附容量为3.25 mmol/g,Kr静态吸附容量为1.30 mmol/g;Xe亨利系数为0.21 mmol/(g·kPa),Kr亨利系数为0.02 mmol/(g·kPa),Xe/Kr亨利选择性为10.5。在低压下,利用IAST法计算的Xe/Kr吸附选择性（y(Xe)∶y(Kr)=50∶50,y为混合气体中Xe、Kr的摩尔分数）为10.6。CF-1450活性炭对Xe和Kr的零点等量吸附热分别为35.7 kJ/mol和13.9 kJ/mol。基于CF-1450活性炭动态吸附分离和动态脱附分离低浓度Xe和Kr的研究结果,建立了常温常压下动态吸附-脱附法分离低浓度Xe和Kr的工艺流程,Xe回收率为79%,Kr去污因子为195。     

活性炭纤维在低温下对Kr的静态吸附

研究了粘胶基活性炭纤维(Viscose-based ACF,VACF)、沥青基活性炭纤维(Pitch-based ACF,PACF)和颗粒活性炭(Grain activated carbon,GAC)在201K时对Kr的静态吸附等温线和吸附速度,并与同样条件下VACF对Xe的吸附进行了比较。结果表明：在201K条件下,VACF对Kr,Xe具有基本相同的平衡吸附容量,但VACF对Kr的吸附速度要大于对Xe的吸附速度。     

吸附法净化高温气冷堆He载气中Kr、Xe的研究

用椰子壳活性炭吸附剂固定床吸附法去除高温气冷堆He载气中Kr、Xe杂质。获得了Kr、Xe在椰子壳活性炭上的动吸附规律。考察了吸附温度、浓度、流速及床高等因素对保护作用时间、完全饱和时间、吸附容量的影响 ,获得最佳运行参数。结果表明 :采用椰子壳活性炭可以除去高温气冷堆He载气中Kr、Xe等有害杂质 ,满足净化系统的要求。     

活性炭吸附Kr,Xe研究进展

本文介绍活性炭吸附核电站放射性废气中Kr、Xe的研究概况,即技术路线、实验手段、实验结果及主要结论。     

载银钙基有机骨架材料的制备及其对Xe/Kr的吸附分离性能

以钙基有机骨架材料（Ca-SINAP-1）为基体,将银离子在此材料上负载结合,成功制备出耐一定γ射线辐照（50 kGy）的载银钙基金属有机骨架材料。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、比表面积与孔容孔径分析仪对其进行表征分析,并研究了载银金属有机骨架材料对Xe的吸附能力。结果表明：银离子负载于钙基金属有机骨架材料表面,材料结构未发生明显改变;样品载银量为0.93%,Xe的吸附量达到最高（3.29 mmol/g）,此时Xe/Kr的分离系数为10.71。随着载银量增加,Xe的吸附量减小,表明过多银负载可能会导致材料孔道堵塞,并不利于Xe的吸附。对于熔盐实验堆放射性尾气的处理环境,此材料具有一定潜力。     

活性炭对85Kr气体的吸附特性研究

阐述了活性炭对^85Kr吸附作用的测量原理及方法,并针对在一定的抽气速度的情况下,给出了取样时间与活性炭计数率的关系曲线和^85Kr的浓度与活性炭计效率的关系曲线。     

活性炭延迟床设计计算

分析某三代核电厂放射性惰性气体的来源和运动模式,重点分析了Kr和Xe等放射性核素经由活性炭的延迟滞留状态,提出了通过计算放射性年释放量确定延迟时间和活性炭用量的设计方法;根据ANSI55.4推荐的处理流速和设计原则确定了床体外形尺寸。通过对比分析国外某公司的应用数据,本文的计算结果与之基本吻合,证明了本文方法的合理性。     

现场视察Xe的分离测量技术

根据全面禁止核试验条约组织临时技术秘书处(PTS)对放射性核素Xe的现场视察技术要求,开展了现场视察Xe的取样分离测量技术研究,建立了Xe的分离纯化流程。流程的采样量为10m3,Xe的提取产额大于90%。采用高纯锗γ谱仪,测量24h,133Xe的最小探测浓度为0·053Bq/m3。     

常温下氙在椰壳活性炭上的吸附性能

利用脉冲进样气相色谱法研究椰壳活性炭常温吸附Xe的性能,获得了氙在椰壳活性炭上的吸附系数与温度、气体流速、Xe浓度的关系。研究结果表明：在20～50℃温度范围内,温度每升高1℃,Xe的吸附系数下降3%;气体流速在5～10cm/s范围内,Xe的吸附系数不受气体流速影响;气流中Xe浓度小于10^-3mL/mL时,其吸附系数亦不受影响。     

用于氙氪吸附分离的金属-有机骨架材料耐辐照性能的初步研究

由于乏燃料后处理废气中放射性氙（Xenon,Xe）和氪（Krypton,Kr）的去除需求以及高纯度Xe气体的商业价值,Xe和Kr的吸附分离越来越受到重视。目前Xe/Kr的分离主要采用能源和资本密集型的低温精馏法。以金属-有机骨架材料为吸附剂的多孔材料已经展示出在相对较高温度下选择性吸附Xe和Kr的能力,有望替代低温精馏法实现低成本的Xe/Kr分离。实验研究了三种热稳定性良好的金属-有机骨架材料(Co/DOBDC、Ni/DOBDC、Co₃（HCOO）₆)对Xe和Kr的吸附分离性能。从材料在273 K温度下对Xe和Kr的吸附等温线、亨利常数、亨利选择性和理想吸附溶液理论（Ideal Adsorbed Solution Theory,IAST）选择性等测试和计算结果来看,Co/DOBDC和Ni/DOBDC在常压下对Xe具有较大的吸附容量,适用于Xe吸附存储的应用场景;Co₃（HCOO）₆在低压吸附下具有大的Xe亨利常数、Xe/Kr亨利选择性和Xe/Kr IAST选择性,适用于Xe和Kr吸附分离的应用场景。...     

放射性惰性气体分离与分离材料研究进展

放射性惰性气体氙(¹³³Xe)、氪(⁸⁵Kr)与氩(³⁷Ar)是重要的气体裂变产物,主要产生于核电站反应堆、地下核试验、乏燃料后处理等人类核活动中。放射性惰性气体的快速高效分离、分析与检测在核军控核查、核环境监控、核燃料循环等领域中均有重要意义。利用固体多孔吸附材料在室温环境下从复杂环境气氛中选择性地将目标放射性惰性气体高效吸附分离出来是目前最简单与高效的方法。近些年发展的金属有机框架材料、多孔有机框架材料、多孔有机聚合物等新型多孔材料在惰性气体Xe与Kr的分离上已经展现出优异的性能与良好的应用前景。本文系统性地综述了放射性惰性气体(Xe、Kr、Ar)分离与分离材料的研究进展,并对未来研究趋势进行了展望。     

气相色谱氩、氪、氙、氡分离度初步研究

核爆炸产生多种稀有气体核素,这些核素可作为核泄露监测对象。气相色谱是组分分离的重要手段,在核爆炸监测取样中有重要应用。本文以5分子筛作为固定相,高纯氮作为流动相,测量了氩、氪、氙、氡在气相色谱中的分离效果。结果表明,在相同色谱条件下,氩、氪分离度小于氪、氙分离度;在柱流量35.6 mL/min、柱温353 K条件下,气相色谱氩、氪,氪、氙,氙、氡分离度均大于2.25。     

Kr、Xe高压气体电离室时间特性研究

对充氪、氙气体的高压电离室的时间响应特性进行理论分析和推导,分别对这2种气体及其混合气体电离室在射线入射后的脉冲上升时间进行测量。测量结果与理论计算值吻合。由此验证了此类电离室响应时间可达到10ms以下,满足成像要求。      

三种铀靶中裂变气体产物氪、氙的释放

选用溶液蒸干靶、粉状靶和块状靶等三种铀靶作为研究对象,初步研究了三种靶中气体裂变产物氪、氙的释放率。在西安脉冲堆辐照三种铀靶后,分别在常压循环和吸附真空两种释放模式下释放裂变气体产物氪、氙。采用间接法测定各气体产物的释放率。由固体裂变产物得到的总裂变数计算各气体裂变产物的总核数,由释放的气体裂变产物实测释放的产物总核数,以上两值之比表征释放率。结果表明:气体裂变产物释放率在三种铀靶中差异较大,在块状靶中最低,说明氪、氙的释放率与靶件的化学形态密切相关,氪、氙产物独立产额的大小也是决定释放率的重要因素。     

活性炭对氪的富集条件

从环境监测角度,叙述了开展活性炭对氪富集条件研究的重要意义。以氪在活性炭上的动态吸附实验为基础,研究了活性炭、温度、气体线流速和氪的分压对氪富集的影响,利用吸附材料的微结构,通过吸附理论模型拟合实验数据,得到CF-1450活性炭在191K下对氪的饱和吸附量为32.9mL/g。     

放射性氙分离纯化技术

采用制备色谱技术并结合吸附材料性能的差异的方法,对不同温度下4A MS柱、5A MS柱、碳黑小球(601)柱、活性碳柱的性能进行了测定,根据测定结果确定了氙分离纯化流程的设计参数及实验参数.在设计的氙分离纯化流程的基础上,通过模拟实验测得该流程获得氙样品的产额好于90％,获得氙样品的纯度好于98％,样品能满足放射性测量...     

Adsorption of Noble Gases on H-Mordenite

Release of nuclear off-gas that contains various radioactive components to the environment could jeopardize public health and safety. Therefore a screening test was carried out to find suitable adsorbents for the removal of the radioactive noble gases from the reprocessing off-gas. The adsorption capacities of various adsorbents for Kr and Xe were investigated. Carbon based adsorbents such as Ambersorb 572, Merck, Ryujou-Shirasagi G2x4/6-3 and Molsievon X2M4/6 were found to have large adsorption capacities. The H-mordenite, a non-carbon based adsorbent prepared from natural mordenite by ion exchange with a HCl solution, demonstrated a large adsorption capacity for Kr almost comparable to that of activated charcoal. Since non-carbon based adsorbents have a very important feature, that is they are not susceptible to fire hazards, the adsorption equilibria of Kr and Xe on the H-mordenite adsorbent were more thoroughly studied. The adsorption experiments on the H-mordenite were conducted in the temperature range of 77 K to 353 K using a packed bed column. The adsorption isotherms obtained for the H-mordenite were successfully correlated with the vacancy solution model over wide partial pressure and temperature ranges.     

气体裂变产物88Kr的放化分离方法

为了制备满足88Kr核参数测量的样品,本工作研究了88Kr的放化分离方法。以85Kr、125Xe为放射性示踪剂研究了活性炭柱对Kr和Xe的吸附分离条件。结果显示,在0℃下Xe能被活性炭柱快速吸附而Kr不吸附。研制了一套适用于短寿命气体裂变产物分离的装置系统,使用辐照的铀靶进行了88Kr样品的分离。Kr的收率大于90%,Xe及I的去污因子大于1×104,整个操作过程可在5min内完成。