Cu-Ni/γ-Al_2O_3的制备及其催化苯羟基化反应性能

用程序升温还原方法合成了Cu-Ni/γ-Al2O3催化剂,使苯直接羟基化合成苯酚。对该反应过程中,反应温度、反应溶剂、反应原料的不同配比等因素的影响进行了探讨。采用H2-TPR、XRD等技术考察了CuO、NiO的还原状态,确定了最佳还原温度和最佳反应条件:在350℃的还原温度下,当反应温度为70℃、水为反应溶剂、n(H2O)∶n(C6H6)=40∶1、n(H2O2)∶n(C6H6)=5∶1时,苯转化率为36.2%,苯酚选择性为86.3%,苯酚收率为31.2%。     

纳米TiO_2、NiO和CuO的制备、表征及催化苯酚羟基化反应研究

分别采用均匀沉淀法和固相法合成纳米级的TiO2,NiO和CuO颗粒,用XRD,TEM等对其结构和形貌进行了表征,用纳米TiO2,NiO和CuO为催化剂,对苯酚羟基化反应的活性进行研究。结果表明,纳米TiO2,NiO和CuO颗粒催化苯酚羟基化反应具有较好的催化活性,苯酚的转化率分别达到25.3%,28.3%和27.5%。     

Fe_3O_4/CNTs催化苯羟基化制苯酚反应性能

为实现苯一步羟基化直接合成苯酚的绿色工艺路线,基于高温热分解法制备了Fe3O4/碳纳米管(CNTs)复合催化剂应用于H2O2为氧化剂的苯羟基化制苯酚反应。采用单因素法考察了H2O2及催化剂用量对反应的影响,并评估了催化剂的重复使用性能。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)和振动样品磁强计(VSM)对催化剂的微观结构、磁性能进行了研究和分析。结果表明,负载于CNTs表面上的Fe3O4粒子是H2O2为氧化剂的苯羟基化制苯酚反应的主要活性组分;在Fe3O4/CNTs用量30 mg,H2O2 1.5 m L的条件下,反应90 min时苯转化率为26%,苯酚选择性为91%。     

钒基催化剂催化苯羟基化制苯酚反应机理

苯羟基化制苯酚是C—H键向C—O键转变富有挑战性的课题之一。该文论述了钒基催化剂催化苯羟基化制苯酚反应机理的研究进展。以钒活性中心为主线,着重从自由基、非自由基和双活性催化机理三个方面进行详细分析归纳,同时分析中涵盖了此类催化剂高效性的本质和催化微环境的重要性。由于此类催化体系及催化机理能够为解决苯环上C—H键难活化和苯酚的深度氧化等科学问题提供理论指导。因此,很有必要聚焦经济与安全并存的苯酚合成方法,同时依托已有的催化反应机理,开发更稳定且高性能的催化剂,促进我国丰富的烃类有机化合物资源利用的原始创新。     

含铁催化剂催化苯直接羟基化制备苯酚的研究进展

催化苯直接羟基化是开发绿色苯酚生产新技术的高原子经济性的挑战性课题,但该工艺存在芳香C-H键难活化、产物酚的选择性较低等问题,其中高效催化剂的研制是核心问题之一。根据含铁催化剂独特的化学结构和催化性能,本文从配合物均相催化剂、仿生催化剂、负载型非均相催化剂等方面综述了含铁催化剂催化苯直接羟基化制备苯酚的研究进展,并着重介绍了Fenton体系和仿生催化体系的反应机理。分析表明,以氧化物及天然矿物作为载体的含铁催化剂合成简单,活性高,有较大的研究及工业开发价值。此外,研究催化机理对设计合成高效苯羟基化的催化剂具有指导意义。     

纳米TiO2 的制备及表面改性研究

对纳米TiO2的制备及表面改性方面的研究进展作了概述,其中重点介绍了纳米TiO2的改性方法、改性设备及改性效果评价等,并展望了纳米TiO2改性的发展趋势。     

Ni2P/TiO2对甲苯的催化加氢反应性能

以TiO2为载体,磷酸盐为前驱物,用程序升温还原方法制备了系列Ni2P/TiO2催化剂。用X射线衍射（XRD）对催化剂样品的物相进行了分析表征。以甲苯气相加氢反应考察了Ni2P/TiO2催化剂的加氢反应性能。结果表明,TiO2载体上制备的催化剂主要物相为Ni2P。Ni2P/TiO2催化剂对甲苯加氢反应具有较高的转化率、100％产物选择性以及良好的稳定性能。反应温度和反应H2流速对甲苯转化率有影响,随反应温度的增加,甲苯转化率先增加后降低,250℃时,相对较高。随反应H2流速的增加,甲苯转化率降低。Ni负载量及前驱体中P含量对催化剂的性能也有影响,随Ni负载量及P含量的增加,催化剂的活性均先升高后降低,P含量较低的催化剂有部分失活。     

Fe-SBA-16介孔分子筛的制备及其催化苯酚羟基化反应性能

以正硅酸乙酯为硅源,F127为模板剂,采用水热合成法直接合成不同铁含量的Fe-SBA-16分子筛。通过X射线衍射、N₂物理吸附-脱附、红外光谱、紫外-可见漫反射光谱等分析手段对催化剂的结构进行表征。研究了Fe-SBA-16在以H₂O为溶剂,H₂O₂为氧化剂的苯酚羟基化反应中的催化活性并考察了不同的反应条件（Fe含量、反应温度、反应时间、催化剂用量、反应物配比）对催化性能的影响。结果表明,在一定铁含量的条件下合成出的Fe-SBA-16样品均保持了SBA-16介孔分子筛的立方笼状介孔结构和高的比表面积,且Fe被成功地引入到SBA-16骨架上。当Si/Fe=30时,Fe-SBA-16催化剂表现出良好的催化活性和选择性。反应温度为65℃,反应时间为2h,苯酚：双氧水为1：0.4时催化活性最好,苯酚的转化率为30.8%,邻苯二酚与对苯二酚的选择性分别为64.3%与30.5%。     

Ni2P/TiO2的制备、表征及其加氢脱硫反应性能

利用程序升温还原方法合成了Ni2P／TiO2催化剂,采用H2-TPR、XRD、XPS等技术对样品的结构和性质进行了表征,研究了催化剂对噻吩的常压加氢脱硫反应性能。结果表明,在TiO2为载体的负载型催化剂上,Ni2P为主要活性相,无明显的单质Ni相;与Ni2P／SiO2相比,Ni2P／TiO2催化剂对噻吩常压加氢脱硫反应有较高的转化率以及良好的稳定性,噻吩稳定转化率达到了36％左右。     

锐钛型纳米TiO2表面疏水化改性研究

采用硅烷偶联剂对锐钛型纳米TiO_2进行表面疏水化改性研究,探讨了硅烷偶联剂的种类和用量、水和乙酸的用量、反应时间和反应温度等因素对纳米TiO_2表面疏水化程度的影响,确定了较佳疏水化改性工艺。实验结果表明,最佳修饰剂为KH570;修饰后的纳米TiO_2表面上存在KH570,而且KH570与TiO_2的表面羟基发生了反应;经过表面修饰,纳米TiO_2的晶型结构未发生改变仍为锐钛型。本文在表面修饰基础上,用对苯乙烯磺酸钠对纳米TiO_2进行包覆改性,实验结果表明,经过包覆改性后的纳米TiO_2在水体系中的分散稳定性得到较大程度的提高。     

有机-无机杂化纳米复合材料PMMA/TiO2的制备及性能研究

本文对聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)和纳米TiO2复合材料的制备工艺与光学性质进行了研究.利用XRD、SEM、红外光谱、紫外可见光谱、热重等对纳米颗粒及复合材料进行了表征.结果表明:TiO2纳米颗粒经偶联处理后结构没有明显变化,其红外特征峰均发生了红移,PMMA热分解温度随TiO2加入量增大而提高,PMMA/TiO2纳米复合材料在可见光区透过率随TiO2加入量增大而迅速降低.     

铁铝交联黏土催化剂的制备及其苯直接羟基化的催化性能

通过直接向稀释的黏土悬浮液中加入Fe-Al交联剂制备了不同物质的量比的铁铝交联黏土催化剂。研究了该催化剂在苯/H2O2直接羟基化制备苯酚反应中的催化性能。结果表明,铁铝交联黏土催化剂在苯直接羟基化反应中具有良好的催化活性,苯酚收率最高可达4.9%,选择性可高达73.5%。运用XRD、FT-IR、TG-DSC、SEM等手段对铁铝交联黏土催化剂进行了表征。     

纳米TiO2及掺杂TiO2的制备进展

纳米TiO2在净化污水,降解有机物以及制备太阳能电池等领域具有广阔的应用前景,已成为国内外开发热点之一。本文简介了纳米TiO2和掺杂纳米TiO2的制备方法及其研究进展。提出了目前存在的一些问题及解决途径。     

水处理提高MOF-199催化苯羟基化反应性能

以一水合乙酸铜和均苯三酸为原料,采用常温搅拌法合成金属有机框架化合物MOF-199,用XRD、IR、BET对其表征.将MOF-199用水处理后作为催化剂用于苯羟基化反应,考察了催化剂的用量、反应温度、反应时间、双氧水添加量对催化反应的影响.较优反应条件为:MOF-199(140mg,0.23mmol)、乙腈4mL、苯1.1mL、H₂O₂3.3mL,在60℃的水浴中反应30min,所得苯的氧化物的产率为23.3%,苯酚的选择性为53.1%,转化频率(TOF值)为25.0h^-1.水处理显著提高了MOF-199的催化活性,并形成了一种新的氧化模式,在一定程度上保护了MOF-199的框架结构.     

纳米级TiO2粒子改性及其填充聚丙烯的研究

分别用油酸钠、氯化聚丙烯及甲基丙烯酸甲酯对纳米级TiO2粒子进行表面处理或表面接枝改性。通过熔融共混工艺制备了PP／纳米TiO2复合材料,并进行了力学测试和结构表征。结果表明,经过表面处理的纳米TiO2粒子可以较均匀地分散在聚丙烯中,粒子与基体界面结合良好,填充聚丙烯形成的复合材料的拉伸强度、冲击强度都有所提高。     

Cu(Ⅱ)掺杂纳米TiO2的制备及其应用研究

本文利用水热法制备了Cu(Ⅱ)掺杂的纳米TiO2,并用X射线衍射分析仪(XRD)和扫描电镜(SEM)对其进行了表征.将该材料固定于球形分子筛表面作为催化剂,在流动式圆筒反应器中对罗丹明6G(R-6G)和印染污水进行处理,表现出优良的光催化性能.     

苯直接羟基化制苯酚的技术进展

介绍了以N2O、O2以及H2O2为氧化剂苯直接羟基化制备苯酚的技术进展，并提出了其今后的发展方向。     

含铁模拟酶催化苯羟基化反应

对比测试了多种含铁模拟酶对苯羟基化反应的催化性能,发现能同时提供氮和氧配位原子的乙二胺四乙酸([FeIII(EDTA)]-)表现出非常高的催化活性. 以分子氧为氧化剂,抗坏血酸为还原剂,在[FeIII(EDTA)]-的催化下,苯酚的产率和选择性分别达到了15.8%和100%. 考察了氧气压力、反应温度和反应时间对反应的影响,并对其动力学和机理进行了初步探讨. 氧气和苯对该反应均为一级反应. [FeIII(EDTA)]-在还原剂的作用下,能将分子氧活化为羟基自由基与苯进行羟基化反应.     

苯和苯酚直接催化羟基化反应研究新进展

叙述了苯直接催化羟基化反应制苯酚、苯酚直接催化羟基化反应制苯二酚的研究 开发的最新进展,介绍了不同氧化剂的试验情况,评述了各类多相催化剂的研究开发成 果。H2O2作为苯及苯酚羟基化反应的氧化剂,具有反应条件温和,产物选择性高,对环境 无害等特点,成为工业催化领域中由苯直接羟基化反应制苯酚、苯酚直接羟基化反应制 苯二酚的主导氧化剂,开发高效的多相催化剂是该绿色合成技术的技术关键。     

苯羟基化合成苯酚的研究进展

苯酚在多个领域中都有重要的用途,是化工行业中一种重要的原料和中间体。苯直接羟基化合成苯酚仅用一步反应就可从原料得到目标产物,具有合成工艺绿色,环境友好等优点。较为系统地综述了近几年来苯酚制备工艺的发展动态,着重对苯直接羟基化法合成苯酚相应的催化剂进行阐述。