基于市政污泥的高效非均相Fenton催化材料的制备及其性能研究

以市政脱水污泥和(NH4)2Fe(SO4)2·6H2O试剂为原料,通过超声-浸渍法将铁元素成功掺杂于污泥载体上,得到了一种高效稳定的非均相Fenton催化剂,探讨了泥铁质量比、焙烧温度和时间等因素对催化剂性能的影响,确定了最佳的制备条件,并运用SEM、FT-IR和XRD等方法对合成样品进行表征,探究了所制备催化剂降解亚甲基蓝(MB)模拟废水的性能.试验结果表明,最佳的制备条件为泥铁质量比1:0.8,焙烧温度为500℃,焙烧时间为120 min.污泥基非均相Fenton催化剂中的铁元素主要以Fe2 O3的形式存在,并能均匀、分散地负载于污泥载体上,负载铁元素与污泥载体之间形成了Si-O-Fe和Fe-O键,具有较好的稳定性.在考察不同体系下MB降解试验发现,制备时引入超声作用可有效提高催化剂性能,反应80 min后对MB的脱色率可达99％,是污泥载体和铁氧化物为表面活性点位协同作用的结果.本研究提出了便捷的、环境友好的污泥回用方法,可有效降解染料废水,达到以废治废.     

非均相类Fenton法降解硝基苯化工废水的效能及其机制

以实验室制备的3A-Fe型分子筛为催化剂,并利用扫描电镜、能谱分析和XRD技术对催化剂进行了表征。在3A-Fe型分子筛与H₂O₂构建的非均相类Fenton催化体系内对硝基苯的降解效能和机制进行了研究,讨论了体系pH值、H₂O₂的投加量、催化剂投加量、硝基苯废水浓度对硝基苯降解率和反应速率的影响,并初步揭示了硝基苯的降解机理。结果表明：3A-Fe分子筛作为催化剂的类Fenton反应,在pH值2～10之间都具有较好的处理效果;类Fenton体系氧化降解反应过程是一种非均相的界面微观反应;3A-Fe类Fenton催化剂性能优越,对硝基苯废水中硝基苯的去除率为94.1%,COD_Cr和TOC的去除率分别为78.6%和60.5%。     

Fe0类Fenton氧化处理农药中间体废水

通过单因素实验探究了Fe⁰类Fenton氧化处理农药中间体废水过程中的最适Fe⁰和H₂O₂投加量、初始pH值和最佳处理时间，研究了处理后出水BOD₅/COD_Cr(B/C)值、体系中亚铁和总铁含量以及·OH的变化规律。结果表明Fe⁰类Fenton体系中，最适Fe⁰投加量为6.59 g/L,H₂O₂投加量为3.33 g/L,初始pH=3,处理时间为50 min, COD_Cr去除率达到42.50%。相比于传统Fenton体系，Fe⁰类Fenton体系COD_Cr 去除率提高了约17%,出水B/C值达到0.34,加速了·OH的产生，H₂O₂添加量明显减少，铁的利用效率得到提高，可以有效减少含铁污泥的生成。     

分子筛固载双金属Fenton催化剂的制备及其反应性能

采用离子交换法,将Fe2+和Cu2+负载在NaY分子筛上,制备了Fe-Cu-Y非均相Fenton催化剂。比较了具有不同Fe/Cu摩尔比的催化剂对苯酚的催化氧化性能。结果显示,当催化剂的Fe/Cu摩尔比为2.40时,其催化反应速率最快,反应2 h后苯酚降解率达99.07%,并且该催化剂稳定性较高,可循环使用。在催化剂的焙烧温度试验中,通过BET、SEM、XRD表征及活性测定发现,提高焙烧温度使得催化剂比表面积减小、催化活性降低,700℃焙烧还会造成催化剂的烧结。该非均相Fenton体系对苯酚的降解反应在60 min内符合准1级反应动力学,其表观活化能为47.56 kJ/mol。     

非均相类Fenton催化剂脱汞的实验与机理

采用共沉淀法分别制备Ti、Co、Cu掺杂Fe₃O₄的非均相类Fenton催化剂,在小型实验台架上进行非均相类Fenton反应脱汞的实验研究。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)对催化剂的晶体结构和形貌进行了表征。实验考察了掺杂前Fe₃O₄和掺杂后Fe_2.59Ti_0.41O₄、Fe_2.52Co_0.48O₄、Fe_2.44Cu_0.56O₄催化剂的类Fenton脱汞性能,并通过电子顺磁共振技术(EPR)分析了非均相类Fenton脱汞的机理。结果表明:Ti、Cu掺杂后的催化剂具有较高的催化活性, 的强氧化作用是类Fenton脱汞的主要原因。     

非均相Fenton反应处理有机污染物的研究进展

文章通过比较均相Fenton处理及非均相Fenton处理的优缺点,总结非均相Fenton反应较均相Fenton而言,具有能使反应在较宽的pH值范围内进行,反应后铁离子溶出较少,并且对于催化剂可反复使用。文中还评述了非均相Fenton法的研究现状,包括了有机载体—Fenton体系、无机载体-Fenton体系、铁氧化物/H2O2和其他金属-Fenton等,并提出一些建议及展望。     

介孔CuCo/FeCeOx催化剂协同催化类Fenton反应

类Fenton反应是降解水中有机污染物的有效方法之一，开发高效的非均相催化剂至关重要。通过硬模板法制备了Fe掺杂的具有有序介孔结构的FeCeO_x材料，以此为载体通过浸渍法负载Cu和Co后，构建了具有多金属活性位点的催化剂。催化剂在亚甲基蓝降解反应中表现出优异的催化性能，在45 min内可将亚甲基蓝完全降解，且具有良好的循环使用性能，使用5次后亚甲基蓝降解率仍达到93.3%。催化剂的介孔结构有利于吸附亚甲基蓝，暴露更多的活性位点，多金属之间的协同作用促进了催化剂上的电子转移，从而提高H₂O₂的活化效率和促进·OH的产生。     

非均相类Fenton技术研究进展

综述了常见的非均相类Fenton优化技术,主要包括引入外场、改变非均相类Fenton催化剂种类及催化剂载体的选择三大方向。分析了优化后非均相类Fenton技术应用的优缺点,总结了其在某些特定的难降解、毒性大、成分复杂的工业废水处理上的应用状况。当前研究主要集中于深入探索非均相类Fenton技术对有机物的降解机理,进一步完善非均相类Fenton技术优化方案,以达到开发出低成本、高效能水处理技术的目的。     

非均相Fenton催化剂催化机理及性能提升策略综述

非均相Fenton催化剂与过氧化氢反应可以产生高活性氧物种，具有对污染物降解速度快、催化剂易回收、适用pH范围广等优点，在去除有机污染物方面有广泛的应用前景。基于对以往研究的综合调查，综述了非均相Fenton催化剂在催化反应过程中涉及的主要机理，包括正负电中心类原电池机理、加速电子转移催化机理和氧空位作用机制，总结了近年来非均相Fenton工艺在动力学建模方面的最新研究，之后针对现有非均相Fenton催化体系中Fe²⁺生成速率低、过氧化氢利用率低、催化剂稳定性差等瓶颈问题，分别从掺杂元素、改变催化剂结构、引入外部能量3个方面总结了提升非均相Fenton催化剂催化性能的策略方法，最后，指出了未来非均相Fenton催化剂的研究方向。     

改性生物质炭负载铁类Fenton体系降解亚甲基蓝研究

以棉花秸秆作为前驱体,用K₂CO₃活化后制备出改性生物质炭K₂CO₃@BC,置于FeSO₄溶液中形成悬浮液,干燥并煅烧,制得改性生物质炭负载铁催化剂Fe/K₂CO₃@BC。采用XRD、FT-IR、SEM等对Fe/K₂CO₃@BC进行表征,并研究其耐酸耐碱性。以亚甲基蓝作为目标污染物,将Fe/K₂CO₃@BC催化剂和H₂O₂组成非均相类Fenton体系降解水中的亚甲基蓝,探究了溶液pH、Fe/K₂CO₃@BC投加量、H₂O₂用量、温度等因素对亚甲基蓝降解效果的影响。结果表明,催化剂Fe/K₂CO₃@BC中的Fe物种主要以Fe₃O₄形式...     

Fenton和类Fenton技术处理水中盐酸四环素试验研究

为了对比研究Fenton和EDTA-Fe~(3+)、 Fe~(3+)、 Fe~(6+)类Fenton试剂对盐酸四环素的氧化效果,考察了pH值、反应时间、 H_2O_2与铁离子的物质的量比、试剂投加量对盐酸四环素处理效果的影响。结果表明,pH值对EDTA-Fe~(3+)类Fenton氧化效果影响较小,Fenton、 Fe~(3+)和Fe~(6+)类Fenton技术最适pH值范围分别为3~5、 4~7和4。Fenton反应速度最快,20 min基本稳定,其次是EDTA-Fe~(3+)类Fenton反应,Fe~(6+)类Fenton反应速度最慢。Fenton、Fe~(3+)和Fe~(6+)类Fenton反应中H_2O_2与铁离子的最佳物质的量比为10∶1, EDTA-Fe~(3+)类Fenton反应中H_2O_2与铁离子的最佳物质的量比为13∶1。在最优试验条件下,盐酸四环素的降解效率依次为:Fenton> Fe~(3+)类Fenton> EDTA-Fe~(3+)类Fenton> Fe~(6+)类Fenton;4种反应试剂对COD_Cr的去除效率均不高,处理效果最好的是Fe~(3+)类Fenton试剂,COD_Cr去除率为21.4%,而EDTA-Fe~(3+)类Fenton处理后COD_Cr浓度高于进水。紫外-可见吸收光谱表明盐酸四环素在4种反应体系中均迅速下降,有小分子产物生成。4种试剂处理后出水色度均较高,后续需要脱色处理。     

Fe3O4基类Fenton催化剂的改性及应用研究进展

Fe₃O₄作为尖晶石型非均相类Fenton催化材料,具有绿色无毒、价廉易得、催化活性较高等优点,但纯相Fe₃O₄催化剂存在H₂O₂利用率低、适用pH范围窄、活性位点少以及难以回收等问题,影响其实际应用。通过改性Fe₃O₄或优化反应体系使其具有更高的催化活性是当今国内外学者的研究重点。简述了Fe₃O₄的理化特性以及类Fenton催化机理,分析了限制Fe₃O₄催化活性的主要因素,并在此基础上总结了形貌调控、元素掺杂、与载体复合等改性方法在提升Fe₃O₄催化活性方面的研究进展以及Fenton与其他氧化技术协同提升Fe₃O₄基催化剂催化活性的机理和应用现状。总结历年来研究成果可知,催化剂自身调控策略以及Fenton体系协同优化均对Fe_3<...     

非均相Fenton催化降解酚类化合物的研究进展

非均相Fenton催化法是去除水中难降解有机污染物的一种重要高级氧化技术,近些年以其效率高、污染少、材料来源广泛而受到人们更多的重视。介绍了现今主要的非均相Fenton催化降解酚类化合物的催化剂研究进展,包括零价铁、Fe3O4、Fe2O3、以碳、黏土、柱撑黏土、沸石、介孔二氧化硅等为载体的催化剂。最后提出了三个非均相Fenton反应的研究方向。     

非均相类Fenton法降解硝基苯化工废水的效能及其机制

以实验室制备的3A-Fe型分子筛为催化剂,并利用扫描电镜、能谱分析和XRD技术对催化剂进行了表征。在3A-Fe型分子筛与H2O2构建的非均相类Fenton催化体系内对硝基苯的降解效能和机制进行了研究,讨论了体系pH值、H2O2的投加量、催化剂投加量、硝基苯废水浓度对硝基苯降解率和反应速率的影响,并初步揭示了硝基苯的降解机理。结果表明:3A-Fe分子筛作为催化剂的类Fenton反应,在pH值2~10之间都具有较好的处理效果;类Fenton体系氧化降解反应过程是一种非均相的界面微观反应;3A-Fe类Fenton催化剂性能优越,对硝基苯废水中硝基苯的去除率为94.1%,CODCr和TOC的去除率分别为78.6%和60.5%。     

双膜强化类Fenton工艺处理制浆废水的研究

类Fenton工艺又称非均相Fenton工艺,主要用于降解废水COD,可避免传统Fenton工艺产生的铁泥问题,但双氧水利用率尚有待提高。采用1个陶瓷膜分布H₂O₂,另1个陶瓷膜分离催化剂,构成双膜促进的非均相Fenton新工艺,考察了不同催化剂对制浆废水中COD的降解效果,优化了H₂O₂进料速率和反应渗透通量,分析了催化剂的稳定性和陶瓷膜污染情况。结果表明,自制立方体结构的Cu₂O对制浆废水中COD降解效果最佳,当Cu₂O添加量为1 g·L^-1,H₂O₂加入量为0.8 ml·L^-1,反应温度为30℃,反应渗透通量为137 L·m^-2·h^-1时,RO（Ⅰ）～RO（Ⅳ）4种废水的COD降解量分别为11、130、291和417 mg·L^-1,H₂O₂的利用率分别为9%、106%、232%、334%,H₂O₂利用率大于100%的主要原因是废水中大量的氯离子与铜催化剂作用产生氯自由基参与了降解反应,COD降解量与Cl-含量呈现线性关系,并且COD降解率随膜渗透通量的减小而增大。360 min的连续运行表明陶瓷膜分布器在非均相Fenton反应过程中会形成可逆滤饼层,膜污染较小,COD降解率稳定保持在65%以上。随着制浆废水中盐浓度的增大,Cu₂O催化剂稳定性变差,Cu离子的溶出量增大。陶瓷膜可以强化非均相Fenton工艺处理制浆废水效果,提高双氧水的利用率和连续运行的稳定性。     

类Fenton氧化法用于填埋场垃圾渗滤液的深度处理

采用膜技术处理垃圾渗滤液时会产生大量难以处理的浓缩液。Fenton等高级氧化技术可实现对渗滤液的全量化处理,但存在H₂O₂利用率低、催化剂分离困难等问题。类Fenton氧化技术可通过引入固相催化剂来克服传统Fenton技术的缺陷。采用粒状的多相催化剂(负载Fe-Cu-Ti的黏土)作为类Fenton催化剂,以垃圾渗滤液的MBR出水为处理对象,研究该催化剂氧化降解垃圾渗滤液MBR出水的性能,考察初始pH、H₂O₂投加量、催化剂投加量及反应时间对COD降解效果的影响,以及催化剂再生利用的可能性。实验结果表明：在初始pH为3、H₂O₂投加量为废水质量的2%、催化剂投加量为废水质量40%的条件下反应2 h,对MBR出水的COD去除率可达68.5%。多相催化剂经再生利用8次后对COD的去除率可达62.2%,催化剂质量损失率为0.003 8%。类Fenton反应可有效降低MBR出水中的有机物,后续可进一步耦合强化生化处理单元,以经济有效地达到《生活垃圾填埋场污染物排放标...     

MnFe2O4的合成及其非均相Fenton法降解工业废水的性能

采用水热合成法制备了尖晶石铁氧体MnFe₂O₄磁性纳米催化剂,通过XRD、SEM、TEM、BET、TG/DTA等对其物相结构进行表征,并通过降解亚甲基蓝、罗丹明B和苯酚作为探针反应行了活性测试。结果表明,在反应溶液体系pH=7、催化剂加入量0.5g/L、过氧化氢浓度1.25mmol/L、反应温度20℃时,亚甲基蓝、罗丹明B、苯酚的降解率在130min内分别达到了97.34%、94.48%、16.63%。反应体系引入超声辅助后50min内亚甲基蓝降解率为95.61%,高于单一非均相Fenton催化体系50min内对其80%的降解率,表明超声空化与非均相Fenton反应之间具有协同效应,有助于提高反应物降解率。活性中心鉴定表明高价铁氧体为染料降解的主要活性中心,而羟基自由基则是苯酚降解的主要活性中心。循环测试实验表明,催化剂活性高、稳定性高、可再生、不易溶出失活。     

Fe2O3/硅藻土催化剂催化甲苯二胺焦油重组分降解

非均相催化甲苯二胺(TDA)焦油重组分降解是资源化利用的新途径。本文采用离子交换-焙烧法制备了Fe₂O₃/硅藻土非均相Fenton催化,并通过SEM、XRD和EDS等手段对催化剂微观结构进行表征。探究了Fe₂O₃/硅藻土催化剂催化TDA焦油重组份降解的性能,结果表明：硅藻土对TDA焦油具有吸附优势,且Fe₂O₃能够均匀分散于硅藻土表面而实现对TDA焦油的可控高效降解。在1g 0.5%Fe催化剂,[m(Fe₂O₃/硅藻土催化剂):m(30%H₂O₂)]=1:6,20℃,pH=4.5,反应时间2h条件下,焦油分解得到TDA最多,产率为71.79%。     

基于盐酸羟胺回收的唑类离子盐生产废水的高效处理

针对唑类离子盐生产废水高含氮、可生化降解性差、且具有高价值化合物残留等特点,开发了基于盐酸羟胺回收的高效处理工艺,处理实际的唑类离子盐生产废水。整个集成工艺分为3个核心部分:盐酸羟胺回收、非均相Fenton催化氧化、膜生物反应器。研究明确了回收盐酸羟胺的最佳反应时间、反应pH和原料配比;开发了两类非均相Fenton催化剂(Fe_2O_3和Fe_3O_4)并明确了催化剂的最佳投加量(10 g/L)和H_2O_2的最佳投加比例(C_(H_2O_2)/C_(COD)=1∶1);从活性污泥中富集分离出耐盐或嗜盐的唑类离子盐特异降解菌。对盐度的耐受浓度最高可达100 g/L;对唑类离子盐的降解率可达71.2%。以上研究成果可以为唑类离子盐生产废水的处理提供指导。     

MOFs及其衍生物在非均相Fenton催化中应用的研究进展

非均相Fenton氧化技术作为高级氧化工艺（AOP）的一种,能够有效解决传统Fenton技术适用pH范围窄、易产生铁污泥、催化剂难回收等问题,但其反应活性受催化剂材料限制。本文介绍了近几年金属有机骨架（MOFs）及其衍生物在非均相Fenton技术中的应用成果,分析了MOFs及其衍生物比表面积大、活性位点丰富、易于结构调控等优点在改善非均相Fenton技术活性位点不足、Fe²⁺/Fe³⁺循环效率低、传质效率差等问题时所发挥的作用,综述了对MOFs进行改性设计以获得高活性催化剂的研究进展,总结了当前应用MOFs作为催化剂材料仍存在的缺陷。未来MOFs催化剂的研究应集中在高活性改性设计及商业化应用这两方面。