蜂窝状CuO/γ-Al_2O_3催化剂表征及其烟气脱硝性能研究

通过浸渍法制备了CuO/γ-Al2O3系列催化剂,在模拟烟气脱硝试验装置上考察该催化剂的脱硝性能,并利用比表面积分析仪(BET)、X射线衍射(XRD)对催化剂进行了微观表征分析,研究了CuO的负载量、煅烧温度及CeO2对催化剂表面性能及催化剂脱硝活性的影响。结果表明:随着负载量的增加,CuO的衍射特征峰强度随之增加;CuO负载量对CuO/γ-Al2O3催化剂的表面结构有较大影响,随着CuO负载量的增加,试样的比表面积和孔体积均呈减小趋势,而平均孔径略微增大;CuO/γ-Al2O3催化剂的活性较高,对NO选择性催化还原较为适宜;CuO负载量为7.5%,煅烧温度为500℃时催化剂的NO转化率最高可达91.4%,加入CeO2可使催化剂的NO脱除效率达到94.5%。     

铁铈氧化物催化剂脱硝性能及抗碱金属盐中毒性能研究

采用浸渍法制备了CeO_2-Fe_2O_3/TiO_2脱硝催化剂,研究了反应温度对不同铈钛摩尔比催化剂脱硝效率的影响,以及负载10%CeO_2和3%Fe2O_3的催化剂的抗硫性能和抗钾、钠碱金属盐中毒性能。试验结果表明:CeO_2-Fe_2O_3/TiO_2催化剂最佳反应温度为350℃;铁铈氧化物催化剂的最佳组分配比为CeO_2摩尔分数10%,Fe_2O_3摩尔分数3%,NO脱除率可达95.65%;10%-3%CeO_2-Fe_2O_3催化剂具有良好的抗硫性能;钾、钠碱金属盐对催化剂均有一定的毒化作用,但未对催化活性成分的晶相产生影响,只是削弱了活性成分与载体间的相互结合作用,且钾盐对催化剂活性的影响大于钠盐;钾、钠碱金属盐使催化剂中毒失活可能是由于催化剂NH3吸附能力下降,吸附量减少。     

C_2H_4对介质阻挡放电协同Ag/Al_2O_3脱除NO_x的影响及机理分析

在模拟实验系统上,利用介质阻挡放电(DBD)结合Ag/Al2O3催化剂进行烟气脱硝实验,分析了C2H4对脱除NOx的影响及脱除机理。结果表明:同样情况下,添加C2H4后,NO脱除率明显升高,并且随着C2H4浓度的升高而增加;同时,加载催化剂比未加载催化剂的NO脱除率高。在能量输入密度300J/L、C2H4体积分数1%时,DBD协同Ag/Al2O3催化,NO脱除率达61.3%。分析认为:在DBD发生器中,C2H4与O2反应生成CH3O2·、HO2等强氧化性基团,将NO氧化成NO2;在催化装置中,C2H4与O2在Ag/Al2O3表面发生反应,产生更多的CH2=CH-O·和CH3COO·等自由基,最终使NOx脱除率升高。     

高压电晕放电与液相化学氧化协同脱除烟气中NO的影响因素与机理

为了解高压电晕放电与液相化学氧化协同脱硝的影响因素与机理,研究了在高压电晕放电与液相化学氧化的协同作用下,供电电压、水体积流量、吸收剂种类以及NO初始质量浓度、烟气体积流量等因素对脱硝效率的影响,探讨了高压电晕放电与液相化学氧化协同脱硝的机理。NO气体经流量计与空气混合形成模拟气体,输送至反应器内进行反应后排放。测定NO质量浓度,计算烟气脱硝效率。结果表明:脱硝效率随着供电电压、水体积流量、吸收剂浓度的增加而增加,但随着NO初始质量浓度、烟气体积流量的增加而下降。在3 k V高压电晕放电和质量分数为5%的H_2O_2协同作用下,烟气脱硝效率高达60.2%。高压电晕放电和液相化学氧化烟气脱硝具有明显的协同效应。脱硝机理主要包括气相电晕放电等离子体氧化反应和液相氧化吸收反应。     

地下气化煤气作为多组分还原性气体脱硝的实验研究

为了揭示再燃过程中地下气化煤气作为多组分还原性气体(H2、CO等)降低还原NO的影响规律,在气体反应器实验台上进行了多组分还原性气体脱硝的实验研究。实验结果表明：反应温度不变时,化学当量比增大,NO脱除率逐渐降低;化学当量比较低时,随着反应温度的升高,NO脱除率逐渐升高;化学当量比较高时,再燃区存在一个最佳反应温度条件;停留时间对多组分气体再燃脱硝的影响规律表明,为提高再燃过程的脱硝效率,在锅炉设计时应尽量增加再燃燃料在再燃区的停留时间;再燃燃料比的增加使再燃区还原性气体浓度增加,这必然提高NO与还原性气体的反应速率,有利于进一步提高NO脱除。实验结果有利于了解多组分还原性气体再燃降低还原NO特性,组织良好的燃烧条件,可为理论研究提供参考依据。     

CuO/g-Al2O3和CuO-CeO2-Na2O/g-Al2O3催化吸附剂的脱硝性能

利用改进的溶胶凝胶法制备纳米孔径的CuO/γ-Al2O3和CuO-CeO2-Na2O/γ-Al2O3催化吸附剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。两类催化吸附剂250～400℃范围内脱硝效率稳定在70％以上。在350℃时效率稳定在最高值。利用程序升温方法研究了两类催化剂对NH3和NO的氧化性能,发现NH3在高于400℃下急剧氧化,是脱硝效率下降的主要原因。CuO/γ-Al2O3催化剂能将NO氧化生成NO2,NO2生成有利于脱硝反应的进行。NO在催化剂上的吸附对脱硝过程有重要作用。改进的CuO-CeO2-Na2O/γ-Al2O3催化剂能使NH3在高温400℃下不被氧化,也促进了NO在催化剂表面的吸附,从而提高催化剂了脱硝效率。催化剂反应的机理为NO吸附在催化剂表面,氧化生成吸附态的NO2,其再与吸附催化剂上的NH3反应。     

Ca(OH)_2对H_2O_2碱性体系下NO脱除促进作用研究

本文搭建小型鼓泡试验系统,研究了H_2O_2在碱性条件下的脱硝机理,对比了不同金属对H_2O_2脱硝效果的催化作用与催化机理,探究了NaOH-Ca(OH)_2-H_2O_2体系脱除烟气中NO的关键试验参数。结果表明:在小型试验台上H_2O_2分解产生的×O_2~-对NO有显著的氧化脱除效果;Ca(OH)_2可以促进H_2O_2分解产生×O_2~-;NaOH-Ca(OH)2-H_2O_2体系中添加Ca(OH)_2最佳质量分数为0.1%,吸收液最佳温度为45℃;在单独脱除NO时,NaOH-Ca(OH)_2-H_2O_2体系NO脱除效率最高可以达到90%;在流量为100 m~3/h的中试喷淋塔试验台上进行稳态试验,NaOH-Ca(OH)_2-H_2O_2体系最高NO脱除效率可以维持在71.1%。     

CuO/γ-A1203和CuO-Ce02-Na20/γ-Al2O3催化吸附剂的脱硝性能

利用改进的溶胶凝胶法制备CuO/γ-Al2O3和CuO-CeO2-Na2O/γ-Al2O3催化吸附剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性.2类催化吸附剂250～400℃范围内脱硝效率稳定在70%以上.在350℃时效率稳定在最高值.利用程序升温方法研究了2类催化剂对NH3和NO的氧化性能,发现NH3在高于400℃下急剧氧化生成N2、NO和N20,是脱硝效率下降的主要原因.CuO/γ-Al2O3催化剂能将NO氧化生成NO2,NO在催化剂上的吸附对脱硝过程有重要作用.改进的CuO-CeO2-Na2O/γ-Al2O3催化剂能使NH3在高温400℃下不被氧化,也促进了NO在催化剂表面的吸附,从而提高了催化剂脱硝效率.催化反应的机理为NO吸附在催化剂表面,氧化生成吸附态的NO2,再与吸附催化剂上的NH3反应.     

等离子体辅助催化还原NOx的协同特性

以NO/NO2/C2H4/O2/N2为模拟反应气体系,研究了较低催化温度下介质阻挡放电等离子体辅助C2H4在Ag/γ-Al2O3催化剂上选择催化还原NOx的协同特性.结果表明,在催化温度为240℃时,等离子体辅助催化脱除NOx方面表现出明显的协同效应;等离子体"预活化"过程产生的协同"媒介"物质包括3类:NO2、醛类(HCHO,CH3CHO)和含氮有机物(CH3ONO2,C2H5ONO2,CH3NO2),放电过程脱除的NOx主要转化为含氮有机物;在等离子体"预活化"过程中,提高放电能量密度或初始C2H4浓度均可促使协同"媒介"NO2向低温催化活性更高的含氮有机物转化和醛类的生成,进一步提高等离子体辅助催化的NOx脱除效率.     

Fenton氧化法烟气脱硝实验

以Fenton溶液为吸收剂,在自制的鼓泡反应器内进行了Fenton氧化法烟气脱硝初步实验,研究了Fenton试剂氧化法烟气脱硝的可能性,考察了H2O2溶液质量分数、FeSO4.7H2O投加量、溶液pH值、模拟烟气流量和模拟烟气成分等因素对烟气脱硝效率的影响,提出了烟气中NO先被羟基自由基氧化,而后被吸收液吸收的脱除机理。结果表明,在实验条件下,Fenton试剂对模拟烟气中的NO有一定的脱除效果,烟气含氧质量分数对脱除效率无明显影响,但脱硝率随烟气流量的增大而显著下降,H2O2溶液质量分数、FeSO4.7H2O投加量、溶液pH值存在最佳值,最佳实验条件下NO的脱除效率可达50%左右,脱硝产物主要为NO-3。