Fe/N共掺杂生物质活性炭提升氧化还原性能

以梧桐木屑为原料,采用湿混法与一定量KOH搅拌并干燥,在氮气氛围下高温活化制备生物质活性炭。选取工艺优化后的活性炭掺杂铁氮元素,二次高温煅烧后形成Fe-N-C型非贵重金属催化剂。得出木屑生物质活性炭在活化温度为800℃,碱料比1∶3下比表面积为2051.8 m~2·g~(-1),总孔容为1.23 cm~3·g~(-1);通过进一步掺杂铁氮元素获得的催化剂材料拥有良好的ORR(氧还原反应)活性(初始电位-0.03 V、半波电位-0.10 V和极限电流4.2 mA/cm~2)、耐甲醇性和稳定性,可以在能源领域中被广泛的应用。     

钴氮共掺杂生物质活性炭提升氧化还原催化剂性能北大核心CSCD

采用新鲜海带为原料,先真空冷冻干燥,粉碎过筛后与一定量KOH干混,高温活化制备生物质活性炭,选取优化后的活性炭掺杂钴氮元素,经过高温煅烧形成Co-N-C型非贵重金属催化剂.结果表明,海带基生物质活性炭在活化温度为800℃,活化时间60 min下比表面积为2071. 72 m2/g,总孔容为1. 20 cm3/g,产率为25. 06%;该生物质活性炭掺杂钴氮元素获得的催化剂材料拥有很好的ORR(氧还原反应)活性、耐甲醇性和稳定性,可以被广泛的应用在能源领域.     

钴氮共掺杂生物质活性炭提升氧化还原催化剂性能

采用新鲜海带为原料,先真空冷冻干燥,粉碎过筛后与一定量KOH干混,高温活化制备生物质活性炭,选取优化后的活性炭掺杂钴氮元素,经过高温煅烧形成Co-N-C型非贵重金属催化剂.结果表明,海带基生物质活性炭在活化温度为800℃,活化时间60 min下比表面积为2071. 72 m2/g,总孔容为1. 20 cm3/g,产率为25. 06%;该生物质活性炭掺杂钴氮元素获得的催化剂材料拥有很好的ORR(氧还原反应)活性、耐甲醇性和稳定性,可以被广泛的应用在能源领域.     

用废弃印刷线路板非金属组分分离物制备多孔炭(英文)

以FR-3型废旧印刷线路板非金属分离物为前躯体,经热解、物理活化/化学活化制备活性炭。研究了热解温度对残碳收率的影响,活化反应条件对活性炭烧蚀率、孔结构的影响。结果表明,随着热解温度的提高残碳收率下降。以600℃热解的残碳为原料,加入煤焦油沥青做粘结剂,经成型、破碎,800℃炭化,再经水蒸气850℃活化3 h,可制得比表面积为1 019 m2·g-1、孔容为1.1 cm3.g-1的粒状活性炭;而以600℃热解的残炭为原料,加入KOH,在900℃活化2 h,可制得比表面积为3 112 m2.g-1、孔容为1.13 cm3·g-1的粉状活性炭。     

氮掺杂再生活性炭的制备及电催化氧还原反应性能研究

为解决危废活性炭传统回收方式带来的资源浪费和环境污染等问题,本工作以抗生素脱色废活性炭为原料、氨气为氮源,采用高温热解再生法将氮元素通过sp²杂化键合进入到活性炭骨架中,制备了氮掺杂再生废活性炭氧还原反应(ORR)催化剂,分析了氮掺杂再生活性炭的物相组成、微观形貌、电化学性能。结果表明,当温度为1 000℃、退火时间为1 h时,所制备的N-RWAC-1000-1氧还原电催化性能最佳。N-RWAC-1000-1具有丰富的微孔和介孔结构,比表面积可达908 m²/g,在碱性介质中的起始电位为0.92 V(vs.RHE),半波电位为0.82 V(vs.RHE),均接近商业20%(质量分数)的铂碳催化剂。此外,氮掺杂再生炭拥有优于商业化铂碳的循环稳定性和甲醇耐受性,有望成为新的氧还原催化剂以期为抗生素脱色废活性炭的高值化利用提供了新的方向。     

微孔-介孔高比表面积佛手渣基活性炭的制备

在催化和吸附分离等领域,微孔-介孔结构活性炭有广阔的应用前景。以废弃的佛手渣为原料,运用氢氧化钾活化法制备微孔-介孔高比表面积活性炭。考察了炭化和活化等工艺条件对活性炭结构的影响。结果表明,较佳工艺条件下制备的活性炭碘值为1544mg·g-1,BET比表面积1676m2·g-1,微孔BET比表面积350m2·g-1,孔径集中分布在2～5nm之间。     

海枣核CO2活化和磷酸活化制备活性炭及其结构、吸附性能（英文）

由于具有很大的吸附容量,多孔炭材料是优良的吸附剂。笔者试图比较海枣核分别经CO2活化和磷酸活化所制活性炭的结构和吸附性能。活化过程和工艺条件对炭的物理化学性质影响较大,根据文献报道的结果选取了优化的工艺参数。基于氮气吸附等温线、SEM、FT-IR等分析结果,评估了活性炭的结构特征,吸附性能则由亚甲蓝吸附值表示。CO2活化得到了微孔活性炭,产率为44%、BET比表面积是666 m2·g-1;磷酸活化得到了产率为14.8%的中孔活性炭,BET比表面积为725 m2·g-1。CO2活化活性炭的平均孔径是1.51 nm,磷酸活化活性炭的则为2.91 nm。活性炭的亚甲蓝吸附等温线分别用Langmuir等温线和Freundlich等温线进行了验证,在优化工艺条件下制备的CO2活化炭和磷酸活化炭的亚甲蓝w单分子吸附容量分别为110 mg·g-1和345 mg·g-1。然而,磷酸活化产生的亚甲蓝吸附值最高达455 mg·g-1。     

层次孔活性炭气凝胶/硫复合正极材料的制备及其电化学性能

以有机气凝胶RC-500为原料,采用低质量比KOH(KOH∶有机气凝胶=3∶1)活化的方法,900℃炭化活化,制备出一种具有层次孔结构的活性炭气凝胶ACA-500-3。将其作为硫载体,与单质硫在155℃熔融复合后制备出含硫量达66.2%的锂硫电池正极复合材料(ACA-500-3-S)。通过N2吸附、SEM、TEM、XRD和XPS等测试手段考察ACA-500-3和ACA-500-3-S的结构和形貌,并利用循环伏安、恒流充放电和交流阻抗等方法研究ACA-500-3-S的电化学性能。ACA-500-3-S在0.2 C(1 C=1 675 m A·g-1)电流密度下,初始放电比容量高达1 287 m Ah·g-1,200圈后比容量保持在643 m Ah·g-1,并表现出良好的倍率性能,明显优于单质硫电极。     

废头发衍生的硫掺杂碳负极材料的储锂性能

理发店每天都会产生大量主要成分为角蛋白、含有氮、碳、硫和氧等元素的废弃头发,它是一种良好的生物质碳前体,将其直接掩埋或焚烧会造成资源浪费及环境污染.本研究通过碳化反应从废弃头发中提取出硫掺杂碳材料,并考察该材料的形貌、微观结构及储锂性能.研究结果表明,硫掺杂碳为无定型结构,由粒径不等的微/纳颗粒组成;在电流密度0.5 A·g-1充/放电时,电极的可逆容量稳定在376.7 mAh·g-1,且在1.0 A·g-1循环充/放电500圈时的可逆储锂容量为216.6 mAh·g-1;锂离子扩散系数为4.5×10-7 cm2·s-1,高于相关文献报道的结果.该研究结果对废弃头发回收利用有积极的推动作用.     

氢氧化钾活化制备可再生多孔碳及其电催化氧还原性能研究

氧还原反应缓慢的动力学过程严重限制了燃料电池的能量转换效率, 而商用Pt/C催化剂成本太高、资源稀缺、稳定性差, 需要寻找合适的材料来取代商用的Pt/C催化剂。近年来, 氮掺杂多孔碳材料因其独特的物理和化学特性吸引了大量的关注。本文使用富含氮元素的可再生土豆作为生物质前驱体, 通过简单的一步热解过程和KOH活化方法相结合制备出了一系列氮掺杂多孔碳电催化剂; 并系统研究了KOH用量和活化温度对碳基体孔结构和电催化性能的影响。结果表明, 当活化温度为750 ℃、KOH与碳的质量比为3/1时, 所制备的催化剂(NPC-750)的氧还原活性最高, 起始电位和半波电位分别达到0.89和0.79 V (vs. RHE), 极限电流密度达到5.53 mA?cm ^-2。NPC-750优异的氧还原催化活性主要归因于其发达的孔结构、高的比表面积(1134.2 m ²?g ^-1)和合适的氮含量(1.57at%)。同时, 优异的循环稳定性和抗甲醇中毒性能进一步说明这些生物多孔碳材料是潜在的低成本氧还原电催化剂。此外, 这些高比表面积多孔碳在超级电容、吸附/分离、催化以及电池等领域也具有潜在的应用前景。     

不粘煤基活性炭作超级电容器电极材料:硼、氮掺杂对其电化学性能的影响（英文）

以新疆不粘煤为原料,三聚氰胺为氮源,硼酸为硼源,通过球磨和后续活化过程合成硼,氮掺杂及硼氮共掺杂煤基活性炭。氮吸附结果显示杂原子掺杂可提高活性炭中介孔的含量。红外和X光电子能谱结果显示,硼、氮原子存在于炭骨架中。循环伏安,恒流充放电及电化学阻抗分析说明硼、氮掺杂活性炭的电化学性能优于非掺杂活性炭。其中,硼氮共掺杂活性炭具有176 F·g~(-1)的高比容量。循环20 000次容量保持率为96%。共掺杂活性炭优异的电化学性能归因于硼氮的协同作用。     

氮掺杂石墨烯原位生长碳纳米管复合过渡金属催化剂的制备及电催化性能EI北大核心CSCD

采用直接热解法,以石墨烯为载体,2-甲基咪唑锌盐MAF-4(ZIF8)为模板,尿素提供碳和氮源,Fe为过渡金属源,合成氮掺杂石墨烯(N/GO)和Fe-ZIF8(N-GO@Fe/ZIF8)的复合催化剂,并组装成锌空气电池。采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)及电化学工作站等分析手段对催化剂的形貌、结构及电化学性能进行表征。结果表明:合成的N-GO@Fe/ZIF8-900催化剂具有优异的氧还原/氧析出(ORR/OER)性能。氧还原半波电位达到0.885 V,优于Pt/C(0.856 V),氧析出时,在10 mA/cm^(2)的电流密度下对应电位为1.811 V,优于贵金属Pt/C(1.968 V),与IrO_(2)(1.75 V)性能相当。组装成锌空气电池后,比能量和功率密度分别达到886.2 mW·h·g^(-1)和73.44 mW/cm^(2),高于贵金属Pt/C的比能量(791.04 mW·h·g^(-1))和功率密度(57.12 mW/cm^(2))。     

梯级孔生物质活性炭的制备及其电容特性研究

以柚子皮为原料,采用预先炭化-KOH活化工艺制备生物质活性炭,并将其用作超级电容器电极材料。采用低温氮气吸附、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)及X射线光电子能谱(XPS)等方法表征生物质活性炭的孔结构、表面形貌等微观结构和表面化学性质,利用恒流充放电、循环伏安、漏电流等手段探究生物质活性炭用作电极材料的电化学特性。研究表明:柚子皮经预先炭化-KOH活化处理可以制备出比表面积为1 347~2 269m~2/g,总孔容达0.642~1.283cm~3/g,中孔比例为23.83%~48.90%的高品质生物质活性炭。该生物质活性炭具有发达的比表面积、"大孔-中孔-微孔"三维贯通梯级孔结构,且表面富含羰基、酚羟基及羧基等含氧官能团,是一种比较理想的超级电容器电极材料。生物质活性炭电极材料在KOH电解液中具有优异的电容特性,在50mA/g电流密度下的比电容最高可达243F/g,5 000mA/g电流密度下的比电容仍可保持为175F/g,且具有优异的循环稳定性,循环1 000次后比电容保持率高达93.34%,漏电流仅为0.006 3mA。生物质活性炭优异的电化学特性与其发达的比表面积、"大孔-中孔-微孔"三维贯通梯级孔结构、合理的孔径分布及独特的富氧表面化学性质密切相关。     

聚苯并噁嗪基硫,氮共掺杂多孔炭的制备及其对CO_2的吸附性能（英文）

采用原位合成法,以对氰基苯酚、硫脲和甲醛为原料制备了聚苯并噁嗪基树脂,经炭化、活化得到相应的含硫,氮共掺杂的多孔炭。对样品的物理结构和表面化学性质进行了表征,结果表明活化后活性炭比表面积为1 512~2 385 m~2g~(-1),孔结构以微孔为主,且含有一定硫,氮元素。在1 bar和0、25℃条件下,未加造孔剂600℃活化样品的CO_2的吸附容量最高分别为6.96 mmol g~(-1)、4.55 mmol g~(-1),且具有一定的选择性和良好的循环稳定性。通过对CO_2吸附热及酸化实验分析,发现吸附过程同时存在物理吸附和化学吸附,且以有效的微孔结构物理吸附为主,硫/氮官能团的化学吸附为辅。     

煤质沥青基超级活性炭的提质处理及其电化学性能的研究

以中温煤沥青为原料,采用预脱灰和后脱灰两种不同工艺并结合KOH活化法造孔,制备了超级活性炭。系统研究了制备工艺对样品中灰分含量、微观形貌、孔结构以及电化学性能的影响。结果表明,采用后脱灰工艺制备的样品,与仅KOH活化而未进行酸溶液处理的样品相比,其灰分含量均明显降低,比表面积显著提升,比容量明显提高。而采用预脱灰工艺制备的样品,与后脱灰工艺相比,其超级活性炭灰分含量更低(≤0. 1 wt.%)、比表面积更大(2 722 m~2·g~(-1))、电化学性能优异。在0. 2 A·g~(-1)电流密度下,比容量为295 F·g~(-1),倍率性能良好(10 A·g~(-1)电流密度下仍为192 F·g-1)。循环稳定性优异,经5 000次恒流充放电循环之后,电容保持率高达99%,在对称超级电容器50 W·kg~(-1)的功率密度下,能量密度可达到9. 1 Wh·kg~(-1),表明其优异的储能性能。     

电解阳极催化剂用介孔Sb、Co掺杂SnO2载体的研究

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,水热法制备介孔SnO2载体,以Adams法制备40％lrO2(质量分数)负载型催化剂,采用BET、XPS、XRD、TEM等手段对载体及催化剂结构与性能进行表征与分析;然后用Sb、Co掺杂SnO2载体并合成催化剂,探究其对载体及催化剂结构与性能的影响.结果表明:当水热反应时间为24 h时,获得的载体最有利于催化剂负载,并获得最优性能.掺杂有效改善了SnO2质子传递,当Sb掺杂SnO2时,其催化剂电化学循环性能不断增高,Sb掺杂量为20％(摩尔分数,下同)时,催化剂获得最好电化学性能;而当Co掺杂SnO2时,其催化剂电化学循环性能降低,Co掺杂量为5％时,催化剂获得最好性能,其电化学活性面积最大时,伏安电荷量Q?为1478 mC·(cm2·mg)-1.最后对不同掺杂元素单电池进行测试,Co掺杂的SnO2对lrO2单电池性能提升最大,在1.0 A/cm2测试条件下析氧过电位为1.884 V.研究发现掺杂后催化剂性能与掺杂离子的价态及尺寸有直接关系,离子价态差越大,催化性能越高.Sb离子尺寸高于Sn4+,性能随掺杂量增大而提高;Co离子尺寸低于Sn4+,性能随掺杂量增大而降低.     

负载NiCo金属粒子的N掺杂多孔碳结构作为Zn空气电池优异的双功能电催化剂

利用气体发泡技术和高温快速碳化的方法制备了负载过渡金属NiCo金属粒子的N掺杂多孔碳结构作为Zn空气电池优异的双功能电催化剂。利用SEM、XRD、比表面积和孔径以及电化学工作站分别对负载NiCo金属粒子的多孔碳进行形貌、物相、比表面积和孔径以及电化学性能进行表征,最后组装成全电池进行充放电以及稳定性测试。结果表明,当镍源和钴源的质量比为1∶1,碳化温度为1 000℃(Ni_(1/2)Co_(1/2)NCF-1000)的样品,不仅具有大的比表面积(1 023.85 m~2/g),而且其ORR半波电位(0.24V)仅比贵金属催化剂Pt/C的半波电位(0.21 V)低30 mV,OER的过电位为450 mV,远小于贵金属催化剂RuO_2的过电位(480 mV)。Ni_(1/2)Co_(1/2)NCF-1000样品组装成Zn空气电池后其比容量和比能量分别达到827mAh·g~(-1)和1013Wh·Kg~(-1),远大于贵金属催化剂Pt/C+RuO_2的比容量和比能量(756 mAh·g~(-1)和871 Wh·Kg~(-1))。     

K_2CO_3活化废弃纤维板制备含氮活性炭双电层电极(英文)

以废弃中密度纤维板为原料,通过K2CO3活化制备活性炭双电层电容器电极。探讨炭化温度(500℃)、碱炭比(K2CO3与炭化物的不同质量比,即2.5、3、3.5和4)、活化温度(800℃)和活化时间(1 h)对电极电化学性能的影响,并对活性炭进行表面化学结构、孔隙性质和电化学性能进行表征。结果表明,经炭化和活化作用,所得活性炭均含有氮元素,含氮质量分数为0.93%~2.86%。在不同质量活化剂K2CO3的作用下,所得活性炭BET比表面积分别为569~1027 m2/g,不同比表面积活性炭作电极经测试得到不同质量比电容,所得比电容为147~223F/g。另外,当碱炭比为3.5时,所得活性炭电极的质量比电容和电化学性能最佳,归因于此条件下所制活性炭具有高比表面积和大的孔隙,并含有含氮官能团。     

西瓜皮基层次孔炭的制备及其电化学性能

以西瓜皮的炭化料为前驱体,KOH为活化剂(碱炭比1∶1~4∶1),在800℃下活化1h制备超级电容器用活性炭电极材料。利用低温N2吸附法对活性炭的孔结构进行表征,采用恒流充放电、循环伏安和漏电流等测试方法评价了其在无机体系(3mol·L-1 KOH)中的电化学性能。结果表明,4种活性炭均属层次孔炭,孔径集中分布在0.8~4.5nm之间,包括0.8~2.0nm之间的微孔和2.0~4.5nm之间的中孔;比表面积、总孔容和中孔率最高分别达2480m2·g-1、1.521cm3·g-1和78.8%。4种活性炭电极材料的充放电可逆性良好,具有典型的双电层电容特性,质量比电容、比电容保持率最高分别达258F·g-1、84.9%,是一种理想的电化学电容器用活性炭电极材料。     

山竹壳基生物质活性炭的制备及其吸附性能研究

采用山竹壳为原料制得山竹壳基生物质活性炭。确定了较佳的制备条件:在尿素酸溶液∶碳=1∶1(质量比)的浸渍比下,浸渍时间15h,活化温度750℃,活化时间60min,制得的山竹壳基生物质活性炭比表面积为545.68m2/g。在亚甲基蓝溶液pH=4.5、初始浓度为25mg/L,山竹壳基生物质活性炭用量为0.06g条件下,山竹壳基生物质活性炭对亚甲基蓝的吸附量达到68.75mg/g。