TiO2界面光催化剂的制备及其催化性能研究

采用液相沉积法在纳米TiO2表面沉积SiO2形成SiO2-TiO2纳米复合微粒,然后用γ-氨丙基三乙氧基硅烷(KH-550)对SiO2-TiO2微粒进行表面部分修饰,制备了两亲性TiO2界面光催化剂.采用XRD 、TEM、FT-IR和TG-DTA 等技术研究了所得样品的形态结构和包覆情况.结果表明,SiO2-TiO2复合微粒中TiO2呈锐钛矿型,且其表面均匀地包覆着一层SiO2膜,对SiO2-TiO2纳米复合微粒进行部分改性后,所得样品具有界面两亲性质,紫外光照射2 h后仍能够稳定地悬浮在油-水两相界面.以亚甲基蓝的光催化降解反应为模型反应,考察了TiO2界面光催化剂的催化性能,试验结果表明,在紫外光照射下,TiO2界面光催化剂对亚甲基蓝的脱色降解效果明显优于纯TiO2,反应2h后脱色率达到75%左右;并且TiO2界面光催化剂由于可以稳定悬浮于界面上而便于回收.     

SO_4~(2-)/TiO_2型固体酸催化剂的催化及稳定性能研究

运用水热法制备了SO2-4/TiO2型固体酸催化剂,考察其在乙酸与正丁醇酯化反应中的催化活性。利用X射线衍射、红外光谱和热重分析考察了催化剂的结构特征和催化稳定性。结果表明,SO2-4/TiO2型固体酸催化剂具有纳米级晶粒,完善的锐钛矿晶型和较高的热稳定性;当水热温度150℃,硫酸浸渍浓度1 mol/L,水热时间24 h,m(催化剂)=0.5 g的条件下,正丁醇的转化率达到82.09%,乙酸正丁酯的选择性为100%。催化剂重复使用3次时流失较严重,之后催化活性一直保持稳定。该催化剂具有良好的催化活性和重复使用性能。     

离子液体-TiO_2体系选择性催化降解染料废水的研究

将离子液体和TiO_2P25纳米颗粒物理掺杂,构建了具有选择性降解功能的离子液体-TiO_2复合光催化体系,实现了染料废水的选择性降解。研究发现,离子液体的加入能够提高TiO_2对阴离子染料的降解效率,抑制阳离子染料的降解。通过优化离子液体的结构、用量等因素,筛选出了最佳复合体系[C_(10)mim](CF_3SO_2)_2N-TiO_2P25(物质的量比为20∶1)。紫外光照射下,20 min即可将10.0 mg/L甲基橙溶液几乎脱色完全,而对阳离子染料的降解几乎完全抑制。该体系可以选择性地降解染料废水中的某一组分,简化阴阳染料的分离和回收。     

SnO_2-TiO_2复合氧化物的制备、表征及日光催化研究

采用水热法,在温和的条件下制备了具有较高光催化活性的SnO2-TiO2复合光催化剂,在太阳光照射下以罗丹明B的光降解为模型反应研究了其光催化活性。结果表明,掺Sn 0.3%的TiO2日光催化活性比纯TiO2的明显提高。用FT-IR、TG-DTA和XRD等进行了性能表征。     

不同基质碳基固体酸催化剂制备及其催化酯化性能

分别以葡萄糖、蔗糖和淀粉为基质,对甲苯磺酸为磺酸基来源,采用一步碳化法制得3种碳基固体酸催化剂。用透射电子显微镜(TEM)、多点BET(Brunauer-Emmett-Teller)法(BET)、X射线衍射法(XRD)、红外光谱、元素分析和热重分析等对催化剂进行了表征,并以新型双子表面活性剂1,4-丁二醇双琥珀酸聚醚(3)正辛基混合双酯磺酸钠合成中的双酯化反应Ⅱ为探针,比较了三者的催化活性及重复性。结果表明:三种催化剂均为层状和片状的无定形碳架结构,葡萄糖基质碳基固体酸催化剂上磺酸基团含量最高,在制备工艺下均有较好的热稳定性;三者重复性均较好,其中葡萄糖基质碳基固体酸催化剂对于探针反应的催化酯化活性最好。     

SnO_2-TiO_2复合半导体光催化剂制备及性能评价

以钛酸丁酯和四氯化锡为前驱体,冰醋酸为螯合剂,无水乙醇为分散剂,利用溶胶-凝胶法制备SnO_2-TiO_2复合半导体光催化剂。采用XRD、SEM、FTIR、UV-Vis等手段对其进行了表征,以罗丹明B为模拟染料考察了所制备复合半导体的光催化活性。结果表明,SnO_2-TiO_2复合氧化物为球形,粒径为15~20 nm,其晶粒主要由锐钛矿相的TiO_2和金红石相的SnO_2组成,对可见光的吸收明显增加。SnO_2-TiO_2复合半导体光催化剂具有良好的光催化活性,当SnO_2、TiO_2摩尔比为1:8,煅烧温度为400℃时,30 min内罗丹明B的降解率达到90%,60 min可实现完全降解,明显优于纯TiO_2。     

载钯TiO2半导体悬浮催化体系中CO2的光还原

在半导体光催化还原ＣＯ２的反应过程中,一般都伴有氢气的产生［１,２］．为了提高ＣＯ２还原产物的收率,必须设法抑制析氢过程．在催化剂表面担载某种吸氢物质是抑制氢气产生的有效方法之一．理想的吸氢物质不仅能吸附氢,且被其吸附的氢还具有还原ＣＯ２的能力．Ｇｏ...     

微波制备CuCl_2/SiO_2-TiO_2催化剂的结构及其催化性能

采用浸渍法将CuCl_2分散到SiO_2-TiO_2载体表面,微波炉处理一定时间得到催化剂样品,考察了样品在甲醇氧化羰基化反应中的催化活性。结果表明,样品中负载CuCl_2物质的量分数为15%时,活性最佳,甲醇转化率和碳酸二甲酯选择性分别为8.25%和85.01%。微波辐射导致CuCl_2高度分散于SiO_2-TiO_2上,并与载体表面发生键合作用,降低了催化剂中对设备具有腐蚀作用的Cl含量,同时形成结构稳定的活性铜物种。     

SO_4~（2-）/ZrO_2-TiO_2固体酸催化剂催化合成苹果酯

采用共沉淀法制备了SO42-/ZrO2-TiO2固体酸催化剂,通过乙酰乙酸乙酯和乙二醇反应合成了苹果酯,考察了反应物摩尔比、催化剂用量、带水剂、反应时间等工艺条件对产品收率的影响。结果表明,在乙酰乙酸乙酯与乙二醇摩尔比1：1.5,催化剂用量占反应物总量2%,带水剂环己烷用量为总反应物体积37.5%的条件下,反应2小时苹果酯的收率可达76.8%。     

固体超强酸SO_4~(2-)/SnO_2-A1_2O_3的制备及结构表征

采用共沉淀法制备了固体超强酸SO42-/SnO2-Al2O3。通过XRD、BET、FT IR、TG等手段对其结构进行了表征,将其用于苯甲醚的苯甲酰化反应初步研究了其催化性能。XRD结果表明,在催化剂最佳性能的活化温度500℃时,样品结晶不完全,随着锡铝原子摩尔比的增加,表面主要显现四方晶型的二氧化锡:在锡铝摩尔比为9∶1时,随着活化温度的提高,结晶逐渐趋于完善,结合FTIR结果可知,在700℃以上样品表面结合硫酸根已基本分解完毕。BET结果表明,引入铝可以增加SO42-/SnO2的比表面积,随着活化温度的提高,样品的比表面积呈现先上升后下降的趋势,在最佳性能活化温度时达到最大值。FT IR结果显示,表面硫酸根是以螯合和桥式两种方式和锡配位结合,但是起催化活化中心的大部分是和硫酸根以螯合双齿结合的锡。     

磁性碳基固体磺酸催化剂的制备及其催化性能研究

以自制纳米四氧化三铁、葡萄糖、发烟硫酸为原料,采用水热合成法制得了具有磁性的碳基固体磺酸催化剂.利用SEM、FTIR、VSM和TG等手段对催化剂进行了表征,评价了催化剂用于纤维素水解的催化活性.结果表明：在最佳炭化温度160℃、最佳磺化温度70℃下制备的催化剂的表面酸量达1.43 mmol·g-1,纤维素水解中的总还原糖（TRS）产率和葡萄糖产率分别达到48.2％和27.6％;且催化剂具有强磁性,可实现与产物的快速分离.     

蒙脱土负载型固体酸催化剂的烷基化性能与结构研究

以酸化后蒙脱土为载体，采用浸渍蒸发法制备了环境友好的蒙脱土负载znCl2型固体酸催化剂。研究了蒙脱土酸化处理、ZnCl2负载量及活化温度对催化剂烷基化活性的影响，并初步考察了催化剂的稳定性，比较了几种不同酸催化剂的烷基化活性。利用XRD、BET、TG—DTA、吡啶吸附FTIR对催化剂的结构进行了表征和测定；结果表明，蒙脱土酸化处理后形成的孔道有利于负载ZnCl2，ZnCl2与蒙脱土的羟基之间存在着化学键合，经活化后转化成Zn(0H)C1。蒙脱土负载ZnCl2后明显地提高蒙脱土表面的总酸量，催化剂活性与其表面总酸量之间有关，催化剂表面L酸与B酸的共存有利于其烷基化活性的提高。实验条件下，蒙脱土负载ZnCl2型催化剂在苯与氯节的烷基化反应中表现出较高的催化活性，二苯甲烷的收率最高可达83．6％。与其它Lewis酸试剂及酸化蒙脱土相比，蒙脱土负载型催化剂催化活性大有提高。     

固体催化剂力学性能研究

本文评述了固体催化剂力学性能研究的进展,介绍了催化剂强度失效和数据统计关联等力学基础,给出了固体催化剂力学研究体系。并指出催化剂力学研究的目标是形成催化剂填充床力学可靠性模型。     

炭基固体碱催化剂的制备和表征及性能研究

分别以葡萄糖、蔗糖、淀粉为载体,KOH为前驱体,采用一步碳化法制得3种固体碱催化剂。通过IR、XRD、SEM和TG-DSC等手段及Hammett指示剂法对催化剂进行了表征,并以三油酸甘油酯与甲醇酯交换反应为探针反应,比较了三者的催化活性。结果表明,3种催化剂均为无定形碳架结构,具有较好的热稳定性,在焙烧过程中均有K_2CO_3晶相生成。催化剂表面碱量与活性呈正相关性,在相同工艺条件下和KOH催化活性相当。     

HClO4/SBA-15固体酸催化剂的制备及催化性能

将高氯酸引入具有较大孔径和比表面积的介孔分子筛SBA-15中,制备了用于异相催化的固体酸催化剂HClO4/SBA-15,并通过采用X-射线衍射(XRD)、多孔性检测、透射电镜(TEM)分析等方法,对其结构进行了分析表征.HClO4被负载后,材料的比表面积、孔径及孔容等多孔性参数都有所降低,但并没有破坏介孔分子筛SBA-15的孔道结构.为了证明HClO4/SBA-15的催化性能,探究了HClO4/SBA-15催化的选择性脱异丙叉基及乙酰化的一锅法反应.在室温条件和催化量的HClO4/SBA-15作用下,反应30 min内即可完成,产率达到98％,产物的化学结构通过1H NMR、13C NMR及MS等手段得到了表征.该法后处理简单、收率较高,而且不需要任何溶剂.     

La掺杂对SO_4~(2-)/ZrO_2固体酸催化剂催化性能的影响

采用浸渍法制备SO42-/Zr O2固体酸,并掺杂稀土元素La对SO42-/Zr O2进行改性,制备了一系列固体超强酸催化剂。通过XRD、TEM表征催化剂结构,并通过滴定法测定催化剂酸量,利用正丁醇和柠檬酸的酯化反应评价催化活性。实验表明,600℃煅烧温度下的SO42-/Zr O2和掺杂量4%SO42-/Zr O2-La2O3活性最高,酯化率分别高达88%和96%,且催化剂具有良好的重复使用性。引入稀土元素La可使活性四方相Zr O2更加稳定,有效增加了催化剂的酸总量,提高了催化剂的活性和重复使用性。     

硫酸镓/凹凸棒石黏土固体酸催化剂的制备及其催化性能

采用凹凸棒石黏土负载硫酸镓(Ga2(SO4)3)制备了Ga2(SO4)3/凹凸棒石黏土固体酸催化剂,采用红外光谱及X衍射光谱等对催化剂结构进行了表征。通过乳酸丁酯的合成考察了催化剂的较优制备条件和催化性能,并对相应催化反应进行了动力学研究。结果表明催化剂的较优制备条件是:凹凸棒石黏土经1.2mol/L硫酸溶液酸化处理,Ga2(SO4)3负载量为5.7%,焙烧温度350℃,焙烧时间2.5h。在较优酯化反应条件下,平均酯化率为95.5%。动力学研究表明反应为准一级反应,表观活化能为45.072kJ/mol,378K时反应速率常数为2.35×10--2 min--1。     

催化裂化催化剂性质对剂耗的影响

催化剂是工业催化裂化过程的关键因素,催化剂消耗量居高不下的现状与经济生产的矛盾促使采取措施降低剂耗成为一项重要课题。本文通过分析催化剂结构中阳离子交换、硅铝比（Si/Al）、二级孔、骨架外铝和基质的性质对催化剂催化性能以及剂耗的影响,提出降低剂耗的措施。     

碳基固体酸催化剂的制备及其催化性能的研究

以竹子为原料制备了碳基固体酸催化剂,将所制备的碳基固体酸催化剂用于油酸和甲醇的气相酯化反应,以油酸转化率为考察指标评价其催化性能.考察了碳化温度、磺化时间、磺化温度对碳基固体酸催化剂催化活性的影响,并对其重复使用性能及再生进行了研究.结果表明,碳基固体酸催化剂适宜的制备条件为:碳化温度200℃、磺化时间6 h、磺化温度...