环境空气中239+240Pu的分析测定

建立了环境空气中^239+240Pu的测量方法。该方法采用NF-2型滤膜采集空气样品5 000～10 000 m³,干法灰化,硝酸加热浸取钚,氨基磺酸亚铁和亚硝酸钠将钚转化为四价态,用三正辛胺—聚三氟氯乙烯粉萃取色层柱分离纯化钚,0.025 mol/L草酸—0.15 mol/L硝酸解吸,最后电沉积制源,在α谱仪上测量^239+240Pu计数。通过实验确认了测量方法的主要条件和参数:电沉积制源极间距为4.0 mm,pH值为2.0;溶液萃取分离色层柱高度为6.0 cm,溶液流速2 mL/min;氧化还原时间为10 min。方法全程回收率为52.5%~82.5%,平均值68.3%;气溶胶样品量为10 000 m³时,方法探测下限为1.31×10^-7Bq/m³。该方法可用于环境气溶胶中^239+240Pu测量,采用本方法测定了我国西北某地区气溶胶中^239+240Pu活度浓度, 结果平均值为3.25×10^-6 Bq/m³。     

环境样品中铀同位素的ICP-MS测量方法研究

本文介绍了一种针对环境中水体、土壤及沉积物样品中铀同位素的ICP-MS测量方法。该方法通过萃取色谱法的应用对环境样品中的铀进行了分离纯化,实现了对环境中含量较少的²³⁴U、²³⁵U的同时、快速测量;所得²³⁴U、²³⁵U、²³⁸U方法探测限对土壤及沉积物而言分别为0.7 mBq/g、0.002 mBq/g、0.04 mBq/g,在水体样品测量中相应分别为0.000 1 Bq/L、6×10^-7 Bq/L、1×10^-5 Bq/L。进一步利用该方法对IAEA-443、IAEA-447、NIST-4357三种参考物质进行了测量,测量结果与参考值一致,平均回收率分别达到84.2%、93.4%、90.6%,验证了方法的有效性和准确性。     

我国部分省份环境气溶胶中239+240 Pu的测定

采用阴离子交换树脂分离结合α谱仪测量的方法对我国7个省份环境气溶胶中^239+240Pu含量进行测定,实验全程回收率为60.8%～94.6%,对气溶胶中^239+240Pu的最小可探测限为0.008 μBq/m³。普通环境气溶胶采样量需要达到30 000 m³以上,在应急情况等特殊环境气溶胶采样量为10 000 m³可满足要求。一般情况下气溶胶中²¹⁰Po含量比^239+240Pu高4～6个数量级,在分析和测量中要关注²¹⁰Po对^239+240Pu测量的影响。测量结果显示,我国普通省份环境气溶胶中^239+240Pu含量为0.009～0.099 μBq/m³,与美国、韩国和西班牙等国家空气气溶胶中的Pu含量处于同一水平。     

水样中Pu、Np、Am和Cm的联合快速分析方法

环境监测、辐射防护、核取证和核应急等领域对环境和生物样品中²³⁸Pu、²³⁹Pu、²⁴⁰Pu、²⁴¹Pu、²³⁷Np、²⁴¹Am、²⁴³Cm和²⁴⁴Cm测定的需求日渐增大。本研究提出一个自上而下串联TEVA树脂、UTEVA树脂和DGA树脂的联合、快速、可靠、可批量操作的分析方法,该方法首先通过水合氧化钛（HTO）共沉淀将待测核素从样品基质中分离,其后使用串联层析柱中的TEVA树脂柱分离纯化Pu与Np,DGA层析柱分离纯化Am与Cm。对于α放射性核素,通过CeF₃微沉淀法制备薄层α测量源,使用高分辨率α谱仪分别测量^239+240Pu、²³⁸Pu、²³⁷Np、²⁴¹Am与^243+244Cm;对于β放射性核素²⁴¹Pu,使用液体闪烁计数器测量。²³⁶Pu和²³⁴Am示踪表明该流程的化学回收率大于80%,加标实验结果表明期望值与测量值相吻合,证明了该方法的高可信度及稳定性。α谱仪测量48 h,最小可探测活度²⁴¹Am为0.40 mBq,^243+244Cm为0.33 mBq,²³⁸Pu为0.72 mBq,^239+240Pu为0.44 mBq,²³⁷Np为0.72 mBq。液闪计数器测量1 800 s,²⁴¹Pu的最小可探测活度为0.17 Bq。使用12孔真空盒同时制备12个样品,可加快制样时间,批次制样时间小于3 h,极大地降低了样品的使用量、制备时间和分析成本。     

基于TOA萃取色层的土壤中238Pu/239,240Pu活度比的分析方法

核设施周边环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的信息特征可用于评估核活动,为了获得准确的核素比,需要建立²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。在三正辛胺（TOA）萃取法分析Pu含量的基础上,考察了盐酸和硝酸洗涤以及洗涤用量对U、Th、Am等杂质元素的去除情况,并引入共沉淀步骤进行前处理流程的优化,建立起一个基于TOA萃取色层的土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。当土壤样品量为25 g时,该方法Pu的化学回收率大于70%,U、Th的去污因子大于10⁴,Am的去污因子大于10³,²³⁸Pu的最低检测比活度为（6.0±1.6）×10^-6 Bq/g,^239,240Pu的最低检测比活度为（6.4±0.4）×10^-6 Bq/g(n=3)。该方法可应用于环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析,为军控核查和环境监测提供技术支持。     

通过测量模拟样品中236U与238U原子个数比估算燃耗的探索研究

自然界中²³⁶U与²³⁸U原子个数比约10^-14,不同反应堆类型及核燃料辐照情况辐照后的核材料中²³⁶U与²³⁸U原子个数比不同,一般为天然²³⁶U与²³⁸U原子个数比的10⁷～10¹¹倍。通过测量环境样品中的²³⁶U与²³⁸U原子个数比可探知取样点附近进行过的辐照活动、环境污染的来源及对应核燃料的燃耗。本研究使用配制的模拟样品,建立了多接收电感耦合等离子质谱（MC-ICP-MS）技术测定²³⁶U与²³⁸U原子个数比的方法以及估算核燃料燃耗的工作方案,并与其他燃耗计算方法比较,燃耗的相对偏差约10%。     

缓发中子计数法定量235U、239Pu初步研究

利用缓发中子计数法对²³⁵U-²³⁹Pu混合物中²³⁵U和²³⁹Pu含量的快速测定进行了初步研究。在中国原子能科学研究院30 kW微型反应堆(简称微堆)垂直孔道辐照²³⁵U、²³⁹Pu以及²³⁵U-²³⁹Pu混合物样品30 s,冷却2 s,用缓发中子探测器测量100 s,得出²³⁵U和²³⁹Pu的探测限分别为0.14和0.18 μg;探测器效率为0.015 0±0.001 0;当²³⁵U和²³⁹Pu质量比m(²³⁵U)/m(²³⁹Pu)=1.2时,²³⁵U、²³⁹Pu含量计算值与标称值的相对偏差分别为0.8%和6.9%。     

加速器质谱法测量含铀微粒中铀同位素比的方法研究

准确测定含铀微粒同位素比在核保障中有重要的应用价值。本文采用将含铀微粒溶解并加入高纯Fe粉烘干的方法制样,采用中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器质谱测量靶样中的同位素比。通过对CRM铀系列同位素标准样品的分析表明,该方法可测定高于10^-5的²³⁶U/²³⁸U同位素比;对于²³⁵U/²³⁸U同位素比在10^-4～10^-1范围内的含铀微粒,²³⁵U/²³⁸U同位素比相对扩展不确定度均小于10%。     

TBP-TEVA萃取色层分离-α能谱法测定辐照镎靶溶解液中痕量236Pu的可行性

²³⁶Pu的含量控制是钚热源的一项重要参数,通过α能谱准确测量镎靶溶解液中痕量²³⁶Pu,建立镎靶辐照靶件溶解液中钚的分离方法。根据杂质组成特点采用TBP-TEVA萃取色层双柱分离,用氨基磺酸亚铁以及亚硝酸钠对钚进行调价,对靶件溶解液中的Al、Fe、U、Th和Np等进行分离,去污系数均大于10⁴,钚的回收率为90.7%。研究大量²³⁸Pu对α能谱测定²³⁶Pu的干扰,结果表明,大量²³⁸Pu会造成仪器本底升高,²³⁸Pu能谱峰分辨率降低;在7 500 Bq ²³⁸Pu干扰下,测量4.3 h 时,²³⁶Pu的最小可检测活度为1.20×10^-2 Bq（当量质量为6.11×10^-16 g）。计算结果表明,镎靶溶解液样品中钚的同位素比值n(²³⁶Pu)/n(²³⁸Pu) ≥4.63×10^-8时,取合适的样品量使得电沉积源中²³⁸Pu 活度在 450~7 500 Bq范围内,均可测量其中的痕量²³⁶Pu,同时可准确测定同位素比值n(²³⁶Pu)/n(²³⁸Pu)。     

高纯锗γ谱仪计数比法测量滤材样品中241Am/239Pu原子比

使用阱型高纯锗γ谱仪测量了待测滤材样品和参比溶液中²⁴¹Am 59.5 keV和²³⁹Pu 129.3 keV的能峰计数比,结合参比溶液中已知的²⁴¹Am/²³⁹Pu原子比数据给出了滤材样品的²⁴¹Am/²³⁹Pu原子比,结果与滤材样品经化学处理后采用同位素稀释质谱法测量的²⁴¹Am/²³⁹Pu原子比在不确定度范围内一致。     

福岛核事故向环境释放的Pu研究进展

福岛核事故向环境释放的放射性核素中包含了锕系元素Pu,其中以极毒组的239Pu、240Pu和高毒组的241Pu为主。本文总结并分析了针对福岛核事故向环境释放的Pu的相关研究。据估计,福岛核事故向环境中排放的239+240Pu总量约为109 Bq,是切尔诺贝利核事故排放量的万分之一。此次事故排放的Pu同位素原子比(240Pu/239Pu和241Pu/239Pu)及活度比(A(238Pu)/A(239+240Pu))明显异于全球沉降值,可作为事故中Pu溯源的判定依据。事故所排放的Pu全部来源于核电站1~3号反应堆堆芯而非乏燃料池。现有研究报道的数据表明,在福岛核电站周围30km范围内的陆地环境中存在来自核事故排放的Pu污染,污染相对严重的"热点"区域和该地区与核电站的相对位置没有明显关联,主要是受地形和降水的影响。而对于人们关心的海洋环境,来自福岛核事故的Pu污染非常小。核事故向海洋中排放的Pu相对于核事故前海洋环境中的Pu污染水平可忽略不计。     

西北太平洋表层海水中239+240Pu浓度及240Pu/239Pu同位素比

钚是与核工业密切相关的敏感元素,是来源于人类核活动、以痕量或超痕量水平存在于环境中的重要锕系元素。与陆地土壤中钚的环境行为不同,输入到海洋环境中的钚会随洋流路径进行远距离迁移扩散。因此,对于包括我国近海在内的西北太平洋区域海水,除受全球沉降影响外,还长期受到美国太平洋核试验场（PPG）所造成区域污染的显著影响。本文利用从相关报道中收集的数据,对西北太平洋表层海水中钚浓度及同位素比的分布特征进行了分析。结果表明,2000年至今,西北太平洋表层海水中^239+240Pu浓度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu同位素比分别在1.15~22.3 mBq/m³和0.184~0.31间变化,其中,^239+240Pu浓度分布与西北太平洋各区域的环境条件等密切相关,而²⁴⁰Pu/²³⁹Pu分布则相对均匀,后者在除中国南海以外的西北太平洋地区均值为0.247±0.025(1σ),据此估算得美国太平洋核试验场区域污染输入的钚对该海域表层海水中钚的贡献约占其总活度的45%。此外,本文还对福岛核电站附近海域中核事故前后钚的相关数据进行了分析对比,未观察到该事故对西北太平洋海域中钚分布的影响。     

熔岩玻璃体239Pu在地下水中的迁移模拟研究

针对内华达核试验场CHESHIRE地下核试验状况和近场水文地质参数,建立了熔岩玻璃体²³⁹Pu的溶解释放和迁移模型。估算了熔岩玻璃体释放产生²³⁹Pu的速率,将释放出的²³⁹Pu分为溶解态和胶体态,以软件FEFLOW作为建模工具,数值模拟了10万年内溶解态²³⁹Pu和胶体态²³⁹Pu在地下水中的污染羽分布。模拟结果表明,溶解态²³⁹Pu不能发生远距离迁移,影响迁移的关键参数是分配系数,当分配系数大于10 mL/g后,可忽略溶解态²³⁹Pu的远距离迁移;胶体态²³⁹Pu在爆心下游形成较固定的污染晕,距爆心1.3 km处的胶体态²³⁹Pu的模拟活度浓度长期处于10^-2 Bq/L;影响胶体态²³⁹Pu迁移的主要因素包括熔岩玻璃体的溶解速度、熔岩玻璃体释放²³⁹Pu形成胶体态²³⁹Pu的比例、岩层渗透系数。由模拟结果可见,只有当²³⁹Pu形成胶体粒子后才可能发生远距离迁移。     

Highly enriched isotopes of uranium and transuranium elements for scientific investigation

The paper describes the production of highly enriched isotopes of uranium, plutonium, americium and curium by means of electromagnetic separation for scientific and applied research in physics, chemistry, geology and other fields. The equipment and radiochemical methods used allows to provide the isotopic pure samples in quantities sufficient to set up nuclear physics experiments, to produce reference materials and standard sources for calibration of radiometrical and mass spectrometrical equipment and for use in radionuclear metrology. For a series of nuclei unique characteristics of isotopic enrichment and radiochemical and chemical purity were achieved: ²³³U: 99.97%; ²³⁵U: 99.97%; ²³⁶U: 98.0%; ²³⁸U: 99.997%; ²³⁸Pu: 99.6%; ²³⁹Pu: 99.9977%; ²⁴⁰Pu: 99.9–100%; ²⁴¹Pu: 96.998%; ²⁴²Pu: 97.8–99.96%; ²⁴⁴Pu: 96.7%; ²⁴¹Am: 99.6%; ^242mAm: 85.6%; ²⁴³Am: 99.2–99.94%; ²⁴³Cm: 99.99%; ²⁴⁵Cm: 99.998%; ²⁴⁶Cm: 99.8%; ²⁴⁷Cm: 90%; ²⁴⁸Cm: 97%. Methods of radiochemical and chemical separation, product certification, fabrication of special sources or targets and layers of highly enriched isotopes on various substrates are presented.