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采用等体积浸渍法制备了不同镍负载量的Ni/γ-Al2O3催化剂,用于甲烷三重整制合成气反应,并通过XRD,H2-TPR,CO2-TPD研究了催化剂表面性质与催化性能之间的关系.研究表明,镍负载量为8%的Ni/γ-Al2O3催化剂具有较高的甲烷转化率,氢气的生成量最多.镍的负载量低于8%时,镍负载量越低,催化剂上的NiO与载体γ-Al2O3的相互作用越强.镍系催化剂主要由NiO微晶和Al2O3组成,其表面上的NiO物种反应后易流失和烧结.CO2的化学吸附主要发生在催化剂的载体上. 相似文献
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作为天然气的主要成分,甲烷可以通过重整反应大规模制氢,还可以与固体氧化物燃料电池配合进行高效发电,大规模应用减碳效果显著,是实现我国双碳目标的重要技术保障。简述了甲烷水蒸气重整制氢的反应条件,分别从催化剂活性组分材料、载体材料、助剂材料的种类以及制备工艺等方面综述了甲烷重整催化剂的研究进展,并分析了提高重整催化剂性能的方法。研究发现选择金属Ni活性组并掺杂钙钛矿、尖晶石等载体和介孔类助剂的使用,可以有效提高活性元素的分散性、调控催化剂的酸碱度和电子结构,获得积碳少、甲烷转化率高的高性能重整催化剂。此外,合理的制备工艺和热处理条件也会显著提高催化剂活性元素的分散性与表面状态,使其重整性能获得进一步提高。 相似文献
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煤与甲烷气体相互作用机理的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
甲烷气体 (瓦斯 )主要以游离和吸附态赋存于煤中已形成共识。但是关于煤层内真实甲烷气体状态方程与理想气体状态方程的偏差认识尚有不清 ,对煤表面吸附甲烷气体的相互作用机理的认识尚有差距 ,应用统计热力学与量子化学的理论 ,结合实验量化计算结果 ,对上述诸问题进行了分析和探讨。研究结果表明 :提出的真实甲烷气体状态的经验方程能更客观地反映煤层内游离甲烷气体的真实状态 ,用Morse势能经验函数能较客观地描述煤的芳香核表面吸附甲烷分子的相互作用过程 ,煤核表面吸附甲烷分子以正三角锥重叠式排列为最稳定的结构模型 ,而且以单层为主的物理吸附为特征。 相似文献
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在“双碳”目标时代背景下,甲烷催化裂解制氢因无CO2排放被认为是一种很有前途的高纯制氢技术。其中针对碳基催化剂改性的研究是一大关注热点。为提高活性炭(Activated Carbon, AC)催化剂的稳定性,提出了以椰壳活性炭负载科琴黑炭黑(Carbon Black, CB)制备的新型催化剂,并对其进行了表征测试分析、催化甲烷裂解实验以及分子模拟计算。实验结果表明:分散剂使用1 g、AC和CB质量配比8∶2时制备的催化剂具有较好的催化性能,反应温度在1 000℃时初始活性高达85%以上,延缓失活15 min,反应中期甲烷转化率比AC最高提升8%左右。这是因为CB负载在AC表面经反应生成具有缺陷位点的沉积碳。分子模拟计算结果显示,主要是拓扑缺陷的存在使得其s、p轨道非局域性增大,提高其甲烷吸附性能,促进反应进行。同时,AC表面的微孔以及羧基、羰基、羟基等含氧官能团也对甲烷分子的吸附有不同程度的促进作用。孔径为0.8 nm时吸附热最大,这意味着微孔的存在有利于甲烷在AC上吸附,特别是小微孔;3种官能团均可以促进甲烷在AC表面的吸附,其中羧基促进作用更好,羰基和羟基效果相差不大。 相似文献
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本文从煤的孔隙结构,煤层甲烷吸附(解吸)的热力学与动力学,煤层中吸附甲烷的赋存状态与扩散机理,煤表面与甲烷分子的相互作用等方面介绍了煤层甲烷吸附(解吸)的研究与发展概况。 相似文献
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为了从热力学角度研究页岩吸附甲烷的机理,通过容积法测定35,50和65℃时,0~12MPa下甲烷在页岩上的吸附等温线,采用考虑吸附相体积的修正Langmuir模型处理实验数据,并根据Clausius-Clapeyron方程和vant Hoff方程计算甲烷在页岩上吸附时的等量吸附热和极限吸附热。结果表明:甲烷在页岩上的吸附等温线具有Ⅰ型吸附等温线特征,修正Langmuir吸附模型较好地拟合了吸附数据,拟合的平均相对误差小于4.1%。根据等量吸附线计算的等量吸附热为11.67~16.62 kJ/mol,平均14.58 kJ/mol,说明页岩对甲烷的吸附为物理吸附,并且等量吸附热随甲烷吸附量的增大而非线性递减,表明页岩表面能量的不均匀性,甲烷分子优先吸附在页岩表面的高能吸附位。由vant Hoff方程计算甲烷在页岩上的极限吸附热为23.91 kJ/mol。 相似文献
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河南义马煤制气工程是我国煤炭系统首家引进国外煤气化技术,利用劣质煤生产中热值煤制气,并采用高压力、大口径长输管道向郑州、洛阳等大、中城市集中输送煤气的特大型国家重点工程。该工程中热值煤气(14.7 M J/Nm3)产能达300×104Nm3/d,产能是我国乃至亚洲煤气厂最大的。若拉长产品链条,将主产品中热值煤气甲烷化为代用天然气(SNG),与郑州等市天然气输配管网联网,则会实现更大的经济效益。 相似文献