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采用二次水热合成法,考察了模板剂的配比和种类对ZSM-5分子筛膜合成的影响,用X线衍射光谱仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)进行表征,并用模拟汽油进行脱硫实验。结果表明:改变模板剂的配比时,随着四丙基氢氧化铵(TPAOH)的增加,膜颗粒形状逐渐变为规整,但过高的TPAOH配比会使膜颗粒变为不规整,TPAOH配比为30制得的ZSM-5分子筛膜结构最为规整且对噻吩(TP)的脱除效果最好;改变模板剂的种类时,“TPAOH+乙醇”的双模板剂制得的膜脱硫效果最好,进一步对双组分模拟汽油进行脱除时,可以得出双组分硫化物被脱除的效果好于单组分的模拟汽油。 相似文献
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由于模板剂在分子筛合成过程中会造成严重的环境污染,而且成本及耗能较高,因此如何以无模板剂法合成ZSM-5型分子筛成为业内人员的研究热点。对近年来无模板剂条件下合成ZSM-5分子筛的方法进行了综述,包括无添加法、晶种添加法和预晶化液添加法。同时对各方法合成小晶粒分子筛的优缺点进行了分析,并且对纳米级ZSM-5分子筛的合成方法进行了展望,认为预晶化液法是稳定的、低耗能低污染的合成纳米级ZSM-5分子筛的较好方法。最后指出,如何解决纳米分子筛合成过程中的聚集问题,是需要深入研究的课题。 相似文献
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以四丙基氢氧化铵、四丙基溴化铵、正丁胺和季戊四醇为模板剂水热合成ZSM-5分子筛,采用XRF、XRD、SEM、NH3-TPD、Py-FTIR和27Al MAS NMR等进行了表征,研究了模板剂对ZSM-5分子筛性质及甲醛制三聚甲醛催化性能的影响。结果表明,通过改变模板剂可改变ZSM-5分子筛的酸中心分布、表面酸性质和粒径;较大空间的孔道交叉位置的酸性中心、小催化剂粒径和高表面B酸/L酸比值有利于提高三聚甲醛选择性。以四丙基氢氧化铵为模板剂合成的ZSM-5分子筛的颗粒尺寸为240nm×240nm×150nm,分布于直形孔道和S形孔道的孔道交叉处的Br?nsted酸中心较多,甲醛转化率和三聚甲醛的选择性分别为30.15%和88.35%。 相似文献
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以蜂窝状堇青石为载体,采用原位水热合成法制备了ZSM-5/堇青石整体式催化剂。考察了四丙基氢氧化铵(TPAOH)含量、水硅摩尔比和晶化温度等对ZSM-5分子筛在堇青石载体上负载量的影响。结果表明:模板剂TPAOH的含量对负载量有显著影响,当摩尔比n(TPAOH)/n(SiO2)≤0.2时,改变晶化温度和水硅摩尔比均可获得较佳的分子筛负载量;当n(TPAOH)/n(Si O2)0.2时,较高的碱度导致前驱体溶胶的溶解,使分子筛多在溶液中晶化,显著减小分子筛在堇青石载体上的负载量。当n(TPAOH)/n(Si O2)≤0.2时,水硅比减小,ZSM-5分子筛负载量逐渐增大,最大负载量可达42.8%。晶化温度降低,分子筛的负载量和晶粒均减小。整体式催化剂用于NO的催化氧化活性研究表明,堇青石载体上分子筛的负载量越高,整体式催化剂的比表面积越大,催化活性越好。 相似文献
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以四丙基氢氧化铵为模板,采用原位水热法,添加Silicalite-1晶种和十六烷基三甲基溴化铵,一步合成直径约为2cm、高约为0.8cm、中间部位向内凹、边缘部位凸起且表面较光滑的分子筛圆片集聚体。XRD、SEM和N2吸附-脱附表征结果表明,该分子筛圆片集聚体是由小晶粒堆积成的具有微孔和介孔的多级孔ZSM-5分子筛。 相似文献
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以碱处理的焙烧高岭土微球(CKM)为载体,采用原位合成方法成功制备了ZSM-5分子筛。考察了碱处理条件对原位合成的影响。采用XRD、FESEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD对合成样品进行了表征。结果表明:碱处理条件对晶化产物的化学组成、形貌结构有显著影响。7.4%(质量分数)的氢氧化钠溶液在95 ℃、1.5 h条件下处理的
CKM表面合成出纯相的ZSM-5分子筛,颗粒尺寸约为0.8~1 μm,比表面积为128 m2/g,总孔容、微孔比表面积和酸量均明显增加。 相似文献
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相比传统ZSM-5分子筛,多级孔ZSM-5分子筛具有空间位阻小、传质效率高、焦炭少等特点,近年来在分子筛领域应用广泛。多级孔分子筛通常可用后处理法和模板剂法制备,相比后处理法,模板剂法能更好地控制介孔的结构和孔道尺寸。概述了采用传统表面活性剂、两亲性的有机硅烷、双功能多季铵盐表面活性剂及高分子聚合物等软模板法合成多级孔ZSM-5分子筛的研究进展。分析不同软模板剂的特点和作用机理,阐述了合成后分子筛的结构特点及催化性能等。指出在今后的研究中,可以设计价格较低的新型功能化模板剂,优化合成过程,致力于在理解合成机理的前提下,寻找操作简单、绿色环保的合成路线,并将其推行到实际工业生产中。 相似文献
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采用二次水热合成法在管状多孔莫来石支撑体上制备高耐酸性ZSM-5分子筛膜,系统地研究分子筛晶种和合成溶胶中H2O/SiO2摩尔比率对ZSM-5分子筛膜生长与渗透汽化性能的影响,采用X射线衍射、冷场扫描电子显微镜和电子能谱等表征技术分别对制备的ZSM-5分子筛及其ZSM-5分子筛膜的结构、形貌和Si/Al比进行表征。针对分离75℃、90% HAc/H2O的水溶液,最优化条件下制备的ZSM-5分子筛膜表现出优良的渗透汽化性能,渗透通量和分离因子分别为0.98kg/(m2·h)和890。此外,本研究所采用制备耐酸性ZSM-5分子筛膜的方法表现出良好的重现性,重复制备的12根ZSM-5分子筛膜在75℃下分离90% HAc/H2O的水溶液时,平均通量和分离系数分别为(0.85±0.15)kg/(m2·h)和650±290。再者,ZSM-5分子筛膜在45~75℃的温度范围内分离50%~95% HAc/H2O水溶液时都表现出优良的渗透汽化性能。 相似文献
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以四头聚季铵盐为模板合成的多级孔ZSM-5分子筛为载体、Pd为金属组分制备新型介孔分子筛基Pd催化剂,考察其对4,6-二甲基二苯并噻吩的加氢脱硫活性,并与其他催化剂进行对比。结果表明,与常规ZSM-5分子筛基Pd催化剂和γ-Al2O3基Pd催化剂相比,以多级孔ZSM-5分子筛为载体制备的Pd催化剂表现出更高的加氢脱硫活性。该催化剂同时具有介孔和B酸中心,为4,6-二甲基二苯并噻吩的异构化和脱硫反应提供了更多的活性中心,使其能够发生甲基异构化反应,生成3,6-二甲基二苯并噻吩后进行氢解脱硫。 相似文献
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Rewadee Anuwattana Kenneth J. Balkus Jr. Suwimol Asavapisit Pojanie Khummongkol 《Microporous and mesoporous materials》2008,111(1-3):260-266
ZSM-5 type zeolites have been prepared from cupola slag waste using both conventional hydrothermal and microwave syntheses at 130–200 °C. The ZSM-5 was synthesized by conventional heating by taking advantage of the high silica content of cupola slags. Microwave heating increased the rate of ZSM-5 formation by 4 times at 150 °C compared with conventional heating. The Si/Al ratio of the ZSM-5 produced by the conventional heating and the microwave crystallization were similar 28 and 29, respectively. The conventional-heating produced ZSM-5 particles 3 μm in diameter, while, microwave-heating produced smaller ZSM-5 particles only 0.3 μm in size. 相似文献
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甲醇制芳烃技术是煤化工领域的研究热点之一,提高甲醇制芳烃催化剂ZSM-5分子筛催化活性和寿命是工业化关键。通过浸渍法对酸碱处理后的多级孔ZSM-5分子筛进行锌负载改性以提高芳烃选择性并延长使用寿命。考察不同锌负载量对甲醇制芳烃性能的影响。利用XRD、N2吸附-脱附、Py-IR和NH3-TPD等对样品进行表征,评价其甲醇制芳烃催化性能。结果表明,Zn物种可以很好地分散在多级孔ZSM-5分子筛中,最佳Zn负载量(质量分数1%)改性后分子筛催化剂BTX收率明显增加,寿命延长。 相似文献
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以工业废弃物粉煤灰为初始原料,经酸处理除杂、碱处理活化后,采用常规水热法合成高纯ZSM-5沸石。考察酸处理过程的温度、时间和酸浓度等对酸浸取效果的影响,以及碱处理过程的焙烧温度和碱灰质量比等对碱熔活化的影响,采用XRF、XRD、SEM以及N2吸附-脱附等手段对各阶段样品进行表征。结果表明,盐酸处理可以除去粉煤灰中氧化钙、氧化铁等绝大部分碱性氧化物杂质,最适宜酸处理条件下所得粉煤灰中氧化硅和氧化铝质量分数之和由51.51%上升到处理后的85.37%;以最适宜高温氢氧化钠碱熔活化条件下所得活性硅铝溶液为原料,水热合成类似球状结构并具有较高比表面积和相对结晶度的高纯ZSM-5沸石,进而获得粉煤灰水热合成ZSM-5沸石的最佳工艺条件。 相似文献