有机亚砜类催化剂催化氧化脱硫脱硝研究

为了开发简易、有效和成本低的燃煤烟气污染物控制方法,搭建模化试验系统,对有机亚砜类催化剂催化氧化脱硫脱硝一体化技术进行了研究。结果表明,在烟气温度150℃左右,有机亚砜类催化剂可以高效脱除单质汞和硫氧化物,并且可以脱除合成烟气中的大量氮氧化物;通过添加氢氧化铵控制系统pH值,汞脱除效率可达95%;溶液pH6.3,SO_2脱除率99.5%以上,pH4时,SO_2脱除率低于60%;NO_x的脱除取决于烟气中的NO和NO_2的相对形态,实际操作中烟气入口处通入强氧化剂O_3,将NO氧化为N_2O_3和NO_2,再进行后续的脱除,可以保证烟气中氮氧化物的脱除效率不低于80%。结果表明采用有机亚砜类催化剂是在低温条件下处理燃煤烟气多种污染物的可行选择。     

金属有机骨架材料在催化领域的研究进展

金属有机骨架(Metal-organic frameworks)材料属于新一代纳米多孔材料,因其具有比表面积大,孔隙率高,结构及功能多样等特点而被广泛应用于气体吸附与分离、传感器、药物缓释、催化反应等领域中.尤其在催化领域,与传统无机材料相比,MOFs因其含有有机配体组分,可以通过有机转化引入各种有机官能团;因其具有多孔性,可以同时实现材料表面与内部的改性,比无机材料只能表面改性更具优势,MOFs作为催化材料为催化领域的发展提供了新的思路.本文综述了MOFs材料作为催化材料的特点和的合成方法以及应用,并对今后的发展进行了展望.     

金属有机框架及其衍生物在甲醇电催化氧化中的应用研究进展

金属有机框架(MOFs)因多孔性、大比表面积、可设计性等优点,在直接甲醇燃料电池(DMFC)阳极甲醇氧化反应(MOR)中备受关注。对MOFs及其衍生物在酸性和碱性DMFC体系中MOR的应用进行了综述,并对其未来发展方向进行了总结和展望。     

可再生型有机胺烟气脱硫技术及催化氧化研究

在国内外烟气脱硫技术中,湿法脱硫是主要的脱硫方式,而且有向可再生、无二次污染烟气脱硫发展的趋势。利用可再生式的吸收剂进行脱硫能大大减少运行成本,降低二次污染,减少占地面积,具有十分重要的意义。本文综述了两大类吸收剂可再生式的脱硫技术,一种是以有机胺为吸收剂,另一种是以催化氧化剂为吸收剂。     

金属有机骨架材料Cu_3(BTC)_2的脱硫行为研究

采用吸附法生产低硫及超低硫燃料油备受各国研究者关注。设计制备了具有脱硫功能的金属有机骨架(MOFs)吸附剂,对其吸附、脱附行为进行了考察,对MOFs的脱硫机理进行了讨论。研究表明,制备的Cu3(BTC)2具有MOFs典型结构,吸附容量随吸附时间而增大,适当高温预处理可以提高其吸附能力,吸附容量可达10.7 mg S/g,具备深度脱硫能力,吸附功能与其三维孔道结构及与硫化物的络合作用有关;再生后,吸附剂的吸附容量有所降低,再生率在90%左右。     

金属有机骨架材料在催化中的研究进展

简介了金属有机骨架材料（MOFs）的合成方法,主要介绍了MOFs应用于Lewis酸、碱和手性催化中的研究进展,对MOFs材料在催化领域的应用进行了展望。     

杂多酸催化剂催化氧化脱硫研究进展

介绍了杂多酸催化剂在燃料油氧化脱硫中的应用研究进展。详细叙述了过渡金属、碱金属和稀土金属杂多酸催化剂、杂多酸季铵盐催化剂、杂多酸离子液体催化剂和以碳材料、二氧化钛、二氧化硅、高分子材料等为载体的负载型杂多酸催化剂,阐述了各种杂多酸催化剂的特点及脱硫效果,指出综合应用杂多酸催化剂特性开发活性高、耗氧少、重复使用性强的优良新型杂多酸催化剂是催化氧化深度脱硫的重要研究方向。     

金属有机骨架材料及其催化应用研究进展

从MOFs材料的催化应用方向出发,简述了MOFs材料及其发展历程,并介绍了MOFs材料的分类,包括以羧酸为配体的MILs、IRMOFs及UIOs等化合物,以含氮杂环为配体的ZIFs等化合物及其他复合材料;讨论了在光催化、电催化及生物催化等方面的应用。分析表明,MOFs材料在分解水产氢、产氧和二氧化碳还原等领域具有优异的性能,但也存在如成本较高、稳定性有待提高等问题。未来可重点关注MOF基催化剂稳定性、导电性等性能的进一步优化,可以通过调控其形貌或与其他半导体材料结合以使材料具有更优异的性能;同时高成本、回收困难等其他因素一直是限制MOFs材料工业应用的主要问题,需要研究人员继续攻克解决。     

MOFs材料催化氧化苯乙烯的研究进展

苯乙烯催化氧化成有价值的含氧衍生物在有机化学中是一步重要的基础反应,这在工业上有广泛应用。严重的环境污染问题使得以控制环境污染源头为目标的绿色催化技术受到了研究者们的极大关注。实现这些绿色催化过程的核心是研发新型催化材料。金属有机骨架材料(metal-organic frameworks,MOFs)具有:(1)比表面积和孔容大;(2)高度有序的孔结构和高度分散的不饱和金属离子位点;(3)易于设计、修饰和调变等优点,是一类非常有潜力的多相催化剂或催化剂载体。本文重点阐述了不同MOFs材料在催化氧化苯乙烯中的研究现状及存在的问题,并对其发展趋势作了展望。     

燃料油氧化脱硫机理的研究进展

由于操作条件温和、成本相对较低、脱硫率高以及绿色环保等优点,氧化脱硫被认为是非加氢脱硫技术中降低燃料油中高硫含量的主要技术之一。本文综述了近些年来国内外关于燃料油氧化脱硫机理的研究进展,详细叙述了使用不同氧化剂（H₂O₂、油溶性氧化剂、空气、氧气以及固体氧化剂）催化氧化脱硫机理和离子液体中的氧化脱硫机理,简要介绍了低共熔溶剂中的氧化脱硫机理、超声辅助氧化脱硫机理、光催化氧化脱硫机理以及电化学氧化脱硫机理,并对氧化脱硫机理的研究方向提出了见解。加深对氧化脱硫机理的研究将有利于寻求合适的催化剂和反应条件,为更好地指导燃料油以及其他油品深度脱硫的进行提供理论基础,对实际生产也具有重要的理论指导意义。     

金属-有机骨架材料吸附脱硫的研究进展

金属-有机骨架材料(MOFs)是一种新型多孔材料,近年来在吸附脱硫中的应用使其在清洁汽油生产中成为最有潜力的材料。综述MOFs吸附脱硫的研究进展及主要机理,并对MOFs的发展前景和方向进行展望。     

金属有机骨架材料在吸附脱硫领域的应用

燃油中的含硫化合物燃烧产生的SO_x是环境污染的主要来源之一,近年来随着环保法规的日趋严格,油品的超深度脱硫已成为当务之急。吸附脱硫（ADS）因具有低能耗、条件温和、操作简单和反应高效等优点,被认为是实现深度脱硫的最有前景的技术之一。目前,作为多孔材料族的新成员,金属有机骨架（MOFs）已显示出良好的吸附脱硫性能。本文综述了近10年来MOFs在吸附脱硫中的最新研究成果。首先,简述了MOFs的不同分类,包括IRMOFs、ZIFs、MILs、PCNs、HKUST-1、UiOs、CPOs等类型,详细介绍了每一类MOFs中具有代表性的材料及其复合物在吸附脱硫中的研究和应用进展,对每种材料的吸附脱硫效果及回收再生、循环利用情况进行了分析;然后总结了不同MOFs的吸附脱硫机理,概述了MOFs吸附剂的稳定性;最后,指出了MOFs在今后应用中应着重解决的问题,并对MOFs在吸附脱硫领域的应用前景进行了展望。     

金属有机骨架材料储存CO2的研究进展

随着温室效应日益严重,研发高效捕获CO_2的新型材料对于缓解环境压力具有重要意义。金属有机骨架材料具有高比表面积、结构多样性和孔道可调控性等优点,尤其在储存CO_2方面展现出惊人潜质。简要介绍金属有机骨架材料及其延伸化合物——沸石咪唑酯骨架材料和共价有机骨架材料作为新型储存CO_2材料,在结构、储存CO_2性能和机理等方面的研究进展,并阐述了该类材料在研究过程中存在的不足与发展前景。     

二维金属有机骨架材料制备技术的研究进展

金属有机骨架（MOFs）材料是一种由金属离子或团簇通过配位键与有机配体自组装形成的有机-无机杂化多孔材料。二维MOFs材料具有比表面积大、孔隙率高、孔结构可调、电子传递能力强以及活性位点直接暴露在二维平面上等独特优点,这使得它们在气体吸附、催化、储能及传感等多个领域均有很好的应用前景。随着二维材料的迅速发展,越来越多的新型二维MOFs材料被合成制备出来。结合近几年国内外研究现状,综述了界面生长法、表面活性剂辅助法和剥离法等3种二维MOFs材料的制备方法,分析了各种方法的优点和不足之处,并对其未来的发展进行了展望。今后,开发一种成本低、产率高、易于工业化生产且环境友好的二维MOFs材料制备技术将是该研究领域的重点发展方向。     

水稳定性金属有机骨架材料对铀吸附研究进展

以水稳定性MOFs为研究对象,综述了国内外吸附处理含铀废水的研究现状,重点阐述了不同类型和结构的水稳定性MOFs有效吸附含铀废水的最新进展,特别是改性、复合MOFs可以提高MOFs的吸附性能。最后,我们提出了对开发水稳定性MOFs的个人见解和未来展望。     

金属有机骨架结构MIL-101的合成及其吸附脱硫的工艺研究

采用水热合成方法合成金属有机骨架化合物MIL-101,利用X射线粉末衍射(XRD),对其产品表征,并研究提高合成产率的影响因素;以MIL-101做为吸附剂,研究吸附脱除汽油模型油中噻吩的最佳工艺条件。实验结果表明,晶化时间提高到10h,pH值为1.5时,MIL-101的合成产率达到60%,产率比文献值提高10%;在空速150h-1,MIL-101质量为0.075g,噻吩质量分数为1×10-3时,噻吩在正辛烷中的穿透容量为0.69%,饱和吸附量为4.62%;MIL-101和4A分子筛分层装柱,并利用N2在100℃对床层进行活化处理,消除了溶解水对吸附脱硫过程的影响;以甲苯为脱附剂,在100℃,空速为100h-1对吸附剂进行再生处理,再生率为96.38%。     

溶剂化效应对金属-有机骨架材料界面微环境催化性能的影响

金属-有机骨架材料（metal-organic frameworks,MOFs）的纳微结构可根据特定需求进行功能化调控,有望成为良好的工业催化材料。由于溶剂环境可对其界面微环境及催化性能产生较大影响,因此研究溶剂化效应对于MOF材料的影响具有重要的意义。以Cu-BTC和MOP-15两种典型MOF材料作为研究对象,采用密度泛函理论与COSMO溶剂模型相结合的方法,考察了溶剂效应对材料几何结构与电子稳定性的影响,并研究了不同溶剂对其Lewis酸性的影响。结果表明,溶剂环境可以使材料中的电子从不饱和配位金属处转移到有机配体上,进而使材料具有更强的Lewis酸性,并且电负性较大有机配体构成的MOF材料,受溶剂效应的影响更加显著。本工作将有助于深入理解溶剂化对调控MOF材料液相催化活性的影响。     

Deep extractive desulfurization of oil over 12-molibdophosphoric acid encapsulated in metal-organic frameworks

A desulfurization process for model oil and real oil was investigated based on the chemical oxidation of mixed sulfur containing compounds in the presence of nitrogen compounds (indole and quinoline) using hydrogen peroxide as oxidizing agent and dodecamolibdophosphoric acid (H₃PMo₁₂O₄₀) encapsulated in a kind of metal-organic framework (HKUST-1) as PMo@HKUST-1. The effect of isopropanol, ethanol and acetonitrile as extractive solvent and 1-ring (toluene, xylene and mesitylene) and 2-ring (naphthalene) aromatic hydrocarbons in desulfurization of model oil was studied. The desulfurization of sulfur-containing compounds was accelerated in the presence of aromatic hydrocarbons. In fact, a higher desulfurization efficiency of the heterogeneous catalyst could be achieved with system containing a polar solvent in contact with an aromatic hydrocarbon. Quinoline had no effect on oxidative desulfurization (ODS) reaction, whereas indole had a slightly negative effect. Presence of aromatic compounds had slightly positive effect on ODS reaction.     

卟啉金属有机骨架材料在光催化领域的研究进展

综述了近年来卟啉金属-有机骨架材料(MOFs)在光催化降解有机污染物、光解水制氢等光催化领域的研究进展情况,阐述了其在光催化方面表现出的突出性能,分析了结构与催化性能之间的关系。最后提出了卟啉MOFs在光催化领域中的优势、挑战以及未来展望。     

氯化氢氧化所用催化剂的研究进展

介绍了氯化氢转化成氯气的基本工艺方法,并从催化氧化法所用金属基催化剂出发,对反应过程中催化剂的稳定性进行总结,并对催化剂的未来发展方向做了展望。