预处理对Ru/Al_2O_3催化马来酸二甲酯加氢影响

采用吸附-沉淀法制备负载Ru质量分数为1.0%的Ru/Al_2O_3催化剂,以马来酸二甲酯催化加氢合成丁二酸二甲酯为探针反应,详细考察预处理条件对Ru/Al_2O_3催化剂加氢性能的影响,并对其进行XRD、TEM和H2-TPR表征。结果表明,焙烧温度越高,催化剂催化活性越低;直接还原活化所得催化剂活性高于空气中焙烧后还原活化所得催化剂。以甲醇为溶剂,在70℃和1.0 MPa条件下,直接还原活化所得Ru/Al_2O_3催化剂上马来酸二甲酯转化率达100%,丁二酸二甲酯选择性约100%。相同时间内,空气焙烧后还原活化所得Ru/Al_2O_3催化剂上马来酸二甲酯转化率接近25%,继续延长反应时间,马来酸二甲酯转化率几乎不变。经高温焙烧还原后,活性组分Ru烧结;直接还原活化后,活性组分Ru高度分散。     

乙醇脱氢氨化制乙腈Cu基催化剂的研究

采用浸渍法制备Cu/Al_2O_3和Cu-Ni/Al_2O_3催化剂,研究载体、CuO负载量和助剂Ni元素加入对催化剂的影响,采用XRD、BET、H_2-TPR和NH_3-TPD等对催化剂进行表征,考察反应温度、氨醇物质的量比和空速对催化剂性能的影响。结果表明,在反应温度295℃、氨醇物质的量比5. 5和乙醇空速0. 6 h~(-1)条件下,Cu1Ni1/Al_2O_3催化剂催化性能最佳,且运行550 h,催化活性未明显降低。     

Ni-CeO_2/Al_2O_3催化剂的制备、表征及其生物质合成气甲烷化性能研究

采用共浸渍法制备了添加不同助剂(CeO_2、ZrO_2、Co_3O_4、Y_2O_3、V_2O_5)的一系列Ni基催化剂,采用XRD、SEM、BET、H_2-TPR等对催化剂的结构进行表征,对Ni含量、助剂含量、浸渍顺序、焙烧温度、还原温度、空速等条件进行优化,并考察了催化剂的生物质合成气甲烷化性能。结果表明:助剂CeO_2、ZrO2、Y_2O_3、V_2O_5的加入均能提高催化剂对CO甲烷化的催化活性,其中6Ni-3CeO_2/Al_2O_3的催化活性、稳定性和抗积碳能力最好;采用6Ni-3CeO_2/Al_2O_3催化剂,在V(H_2)∶V(CO)∶V(N_2)=0.45∶0.15∶0.40、空速为20 000h-1、常压、350℃下,CO即可完全转化,甲烷选择性达到90%,较6Ni/Al_2O_3催化剂提高了16%,CO完全转化温度较6Ni/Al_2O_3催化剂低50℃。6Ni-3CeO_2/Al_2O_3催化剂的Ni含量明显低于文献报道,应用于生物质合成气催化加氢转化为甲烷,CO转化率达到80.5%,有效地解决了生物质合成气中CO含量高于民用燃气标准的问题。     

Ni/Al_2O_3催化剂的制备及其催化NH_3分解性能研究

以Ni(NO_3)_2·6H_2O、Al(NO_3)_3·9H_2O和Na_2CO_3为原料,采用共沉淀法制备了不同摩尔比的Ni/Al_2O_3催化剂。并用单点BET、XRD、TPR、TPSR以及化学吸附方法对催化剂的结构及氨分解反应的催化活性进行表征。结果表明,与Al_2O_3载体复合的NiO材料的催化活性明显高于纯NiO的催化活性。镍的摩尔分数为20%相对应的NiAl催化剂的Ni的分散度最大并且催化活性最高。当9. 7%NH_3/He混合气流速控制在10 m L/min且反应温度为600℃时,该材料的氨转化率为96. 1%。     

络合-溶剂热法制备钯基催化剂及其催化氧化间二甲苯性能

通过采用络合-溶剂热法、水热法和浸渍法三种方法制备了负载量为0.6%(质量分数)的Pd/Al_2O_3催化剂,重点考察不同制备方法催化氧化间二甲苯作为典型的挥发性有机化合物的能力。结果表明:络合-溶剂热法制备的Pd/Al_2O_3-com催化剂催化氧化间二甲苯的能力最强,间二甲苯体积分数为0.002%时完全转化温度(T_(100))为130℃,低于浸渍法制备催化剂的完全转化温度30℃。对Pd/Al_2O_3催化剂进行了比表面积(BET)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)等表征分析,发现Pd/Al_2O_3-com中Pd主要以还原态Pd~0高度分散于载体表面,而另两种方法制备的催化剂均有明显的Pd~(2+)存在。结合性能测试及表征分析,表明络合-溶剂热法制备的Pd/Al_2O_3-com催化剂活性组分Pd的高度分散,增强了催化活性,可满足高浓度间二甲苯、宽气体体积空速条件下催化氧化脱除间二甲苯的工业应用要求。     

CoMnO_x/Al_2O_3/monolith整体催化剂的制备及其催化臭氧分解性能

以铝胶为粘结剂,采用浆料涂覆法制备整体式臭氧分解催化剂CoMnO_x/Al_2O_3/monolith。考察固体颗粒性质、浆料流变性质和焙烧温度对整体催化剂机械稳定性的影响。结果表明,当Al_2O_3与CoMnO_x投料质量比为1∶4、球磨时间2 h、浆料pH=3.5～4.0、分散剂聚乙二醇用量6%(质量分数)和焙烧温度400℃时,制备的催化剂机械稳定性好,超声30 min,涂层脱落率为2.5%。评价该催化剂的臭氧催化分解性能,在臭氧浓度为15×10~(-6)(体积分数),空速为60 000 h~(-1),反应温度为90℃,催化剂反应670 h后臭氧转化率仍维持在99.8%,将反应温度降为80℃,继续反应400 h后转化率仍维持在99.0%。     

间苯二甲腈加氢制间苯二甲胺催化剂研究

采用浸渍法制备了间苯二甲腈加氢合成间苯二甲胺所用的催化剂。详细考察了负载金属类型、金属负载量(质量分数)、载体类型、焙烧温度、还原温度等条件对催化剂性能的影响。结果表明,采用Ni/Al_2O_3催化剂,当镍负载量为10%,焙烧温度为723 K,还原温度为773 K时,催化剂的反应性能最好,间苯二甲腈转化率为99%,间苯二甲胺选择性为98%。     

载体焙烧温度对Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响

采用浸渍-共沉淀法制备Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂,Ni负载质量分数为10%。在固定床微反装置考察载体焙烧温度(600℃=、700℃、800℃和900℃)对Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响。结果表明,载体焙烧温度800℃制备的催化剂活性较好。由XRD和TPR分析可知,随着焙烧温度的升高,各衍射峰的峰强度增强,峰尖锐,说明随着焙烧温度的升高,催化剂中各氧化物晶粒增大。焙烧温度800℃的Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂的NiO峰强度较小,说明在该催化剂上NiO以高度分散的状态存在于催化剂表面。     

Pd-Pt-Ce/Al_2O_3催化剂在VOC净化处理中的催化性能

采用浸渍法制备Pd-Pt-Ce/Al_2O_3催化剂,考察贵金属Pd和Pt负载量、助剂种类及负载量、空速对催化甲苯燃烧活性的影响。结果表明,适宜的贵金属负载量和助剂可极大提高Pd-Pt/Al_2O_3催化剂活性,当Pd和Pt质量分数分别为0.05%和0.005%、助剂Ce质量分数为1%时,Pd-Pt-Ce/Al_2O_3催化剂在低温条件下表现出较好的催化性能。空速对催化剂的催化活性影响较为明显,适宜的空速低于20 000 h-1。     

机械化学法制备甲烷化Ni/Al_2O_3催化剂性能研究

采用机械化学一步法、机械化学-浸渍两步法和浸渍法(以普通商业Al_2O_3为载体)分别制备了Ni/Al_2O_3-J、Ni/Al_2O_3-Z和Ni/Al_2O_3-C三个催化剂。通过XRD、H_2-TPR、N_2吸附-脱附和SEM等进行表征,并在浆态床上对催化剂的合成气甲烷化性能进行了测试。结果表明,相对于普通商业Al2O3,采用机械化学法合成的氧化铝比表面积大,孔径分布集中,其负载Ni制备的催化剂甲烷化性能较高。采用机械化学一步法合成的催化剂Ni/Al_2O_3-J的表面形貌规整,具有较好的Ni分散性,比表面积较大(266.8 m²/g)。在压力1.0 MPa、温度300℃、H_2∶CO=3.1∶1和空速1 200 mL/(g·h)条件下,平均CO转化率、CH_4选择性和收率分别高达98.6%,96.0%和94.7%,高于其它方法制备的催化剂。     

整体式催化剂MnO_X-CeO_2/Al_2O_3催化燃烧苯研究

利用浸渍法负载制备出MnOX-CeO2/Al2O3整体式催化剂,研究了活性组分的负载量、催化剂的焙烧温度及焙烧时间对催化剂活性的影响,从而确定了催化剂的最佳制备工艺。结果表明：当Mn的负载量（质量分数）为10%,催化剂焙烧温度为600℃,焙烧时间为3 h时,催化剂MnOX-CeO2/Al2 O3具有最好的催化活性,在250℃时使苯的转化率在90%以上,并且适合比较大的空速范围,因此催化剂MnOX-CeO2/Al2O3具有广泛的工业应用前景。     

载体焙烧温度对Ni/SiO2-Al2O3催化剂稳定性的影响

为了获得高水热稳定的负载Ni催化剂,延长催化剂在含水液相体系中的使用寿命,以不同温度焙烧的SiO₂-Al₂O₃为载体,采用浸渍法制备Ni/SiO₂-Al₂O₃催化剂,通过吡啶-原位傅立叶变换红外光谱、X射线衍射、NH₃-程序升温脱附和H₂-程序升温还原等方法进行表征,以水相1,4-丁炔二醇加氢为探针反应,研究载体焙烧温度对Ni/SiO₂-Al₂O₃催化剂催化加氢性能及含水体系中稳定性的影响。结果表明,在(400~800) ℃,随着载体焙烧温度升高,活性组分Ni存在状态及催化剂加氢活性变化较小,但催化剂的水热稳定性下降,造成这一现象的原因是随着载体焙烧温度升高,载体表面SiO₂聚集,暴露的Al³⁺增加,载体水合程度增大。载体焙烧温度400 ℃时,Ni/SiO₂-Al₂O₃催化剂表现出最佳的水热稳定性。     

气相氟化四氯乙烯的ZnF2/Al2O3催化剂

采用浸渍法制备了ZnO/Al2O3催化剂,考察了载体Al2O3的焙烧温度对催化剂性能的影响。并对催化剂进行了X射线衍射（XRD）、Raman光谱、氨气程序升温脱附（NH3-TPD）和BET表征。结果表明：随着Al2O3焙烧温度升高,从900 ℃开始,?-Al2O3逐渐向?-Al2O3和α-Al2O3转变,1100 ℃焙烧样品中?-Al2O3的XRD峰强度达到最大。当温度继续升高,?-Al2O3将转变成α-Al2O3。Al2O3载体经过1100 ℃焙烧制得的ZnF2/Al2O3催化剂催化性能最高,当反应温度为300 ℃时,四氯乙烯的转化率为45.7%,HCFC-123(2,2-二氯-1,1,1-三氟乙烷)和HCFC-124(2-氯-1,1,1,2-四氟乙烷)的总选择性为48.2%。     

机械研磨燃烧法制备Cu/ZnO/Al2O3甲醇合成催化剂

引言Cu/ZnO/Al2O3催化剂近年来广泛应用于低压甲醇合成、二甲醚合成和水煤气变换等领域[1-2],该催化体系具有活性高、使用寿命长、反应温度及     

Ni-Fe/Al_2O_3催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢研究

利用浸渍法制备了不同组成的Ni-Fe/Al2O3催化剂,对催化剂进行了X射线衍射(XRD)表征。以乙醇水蒸气重整(SRE)反应为探针,采用固定床反应器考察了催化剂组成、反应温度对活性和选择性的影响。实验结果表明,Ni-Fe/Al2O3较Ni,Fe单独担载的Ni/Al2O3,Fe/Al2O3选择性高,低温活性好,Ni是主要活性组分,Ni,Fe配比影响活性和选择性,其中Ni10Fe5性能最佳。400℃时,乙醇转化率可达100%,H2,CO和CO2选择性分别55.4%,0.86%和82.18%;450℃时,乙醇转化率为100%,H2,CO和CO2选择性分别67.18%,4.30%和91.01%,且反应温度影响SRE反应系统中各相关反应在系统中的权重。     

FCC汽油选择性加氢脱硫催化剂Ru/Al_2O_3的研究

以900℃焙烧的Al_2O_3为载体,用浸渍法制备了蛋壳型Ru催化剂,Ru的负载质量分数为3%,并对催化剂进行了BET和XRD表征。催化剂活性评价在高压微反装置上进行,以FCC汽油为原料,评价前催化剂预硫化。结果表明,400℃高温焙烧会造成Ru的烧结,不焙烧(仅120℃干燥6h)的催化剂具有较高活性,对于FCC汽油的选择性加氢脱硫,在300℃、2.0MPa、空速2h~(-1)和氢油体积比=200:1条件下,FCC汽油的加氢脱硫率达66.4%,烯烃加氢饱和率达24.7%,选择性因子仅为3.8。单组分Ru催化剂用于FCC汽油的加氢脱硫时有一定的选择性,但结果不理想。     

γ-Al_2O_3负载的Ni_xCo_(1-x)Co_2O_4催化剂N_2O催化分解性能

以K_2CO_3为沉淀剂,γ—Al_2O_3为载体,采用共沉淀法制备了负载质量分数为30%和具有Co_3O_4尖晶石结构的Ni_xCo_(1-x)Co_2O_4复合金属氧化物催化剂(x分别为0、0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、0.6、0.7、0.8、0.9和1.0),确定了最适宜的x值。考察了焙烧温度对催化剂的影响,对制备的样品进行了XRD、BET、SEM和H_2-TPR等表征,在微反装置上对催化剂进行N_2O催化分解活性评价。结果表明,适宜的x值为0.5,焙烧温度为800℃。N_2O和O_2浓度是影响催化剂的N_2O催化分解转化率的主要因素,低浓度有利于提高N_2O催化分解转化率。掺杂还原性气体(如CO和NO)加速了N_2O催化分解反应,有利于提高催化剂的N_2O催化分解转化率。在模拟工业装置反应尾气[φ(N_2O)=12%、φ(O_2)=16.8%和其他混合气体]条件下,催化剂N_2O完全催化分解温度为612℃,满足实际工业生产装置运行要求(小于750℃)。     

Al2O3-ZrO2负载Ni2P催化剂加氢脱硫脱氮活性

采用浸渍-沉淀法制备Al2O3-ZrO2复合氧化物,通过程序升温还原法制备Ni2P/Al2O3-ZrO2催化剂。运用X射线衍射、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱技术对载体和催化剂进行表征,并以噻吩加氢脱硫、吡啶加氢脱氮反应为探针考察复合氧化物对Ni2P催化剂加氢活性的影响。结果表明,在Al2O3表面引入少量ZrO2,既保持了γ-Al2O3大比表面积的结构优势,又减少了P或Ni与Al2O3表面的接触,促进Ni2P的形成。载体中ZrO2质量分数20%的Ni2P/Al2O3-ZrO2催化剂活性最高,载体焙烧温度过高会导致催化剂活性下降。     

溶胶-沉积镍基催化剂及其在 裂解C＋9 加氢中的应用

研究了溶胶-沉积法制备的高镍含量负载型金属催化剂,考察了镍含量、载体组成及焙烧温度等对催化剂性能的影响,对制备的催化剂进行了BET、XRD及TPR表征。结果表明,催化剂表面积和孔径随镍含量增加而减小;溶胶-沉积NiO/Al₂O₃-SiO₂中Ni以高分散的NiO形式存在,与载体相互作用较强,没有NiAl₂O₄尖晶石生成;催化剂比表面积较大［（220~240） m²·g^-1 ］,孔径适中［（8~10） nm］。溶胶-沉积Ni/Al^₂O₃-SiO₂催化剂具有良好的催化性能,将其应用于裂解C^＋₉ 加氢反应,效果较好,烯烃加氢率达90%,芳烃损失为零,催化剂性能稳定,耐胶质能力强。     

焙烧温度对Ru/Ba-Mg(Al)O4氨合成催化剂性能影响

采用超声-沉淀-强静电吸附法制备了化学性质比较稳定的掺钡纳米镁铝复合氧化物Ba-Mg(Al)O₄,并以其为载体、Ru₃(CO)₁₂为活性组分前驱体,制备了一系列钌基氨合成催化剂。通过场发射扫描电镜、X射线衍射和N2物理吸附等表征手段,重点考察了焙烧温度对载体的物相组成和表面织构的影响。结果表明,随着焙烧温度的升高,制备的载体比表面积逐渐下降,表面碱性增强。当载体焙烧温度为780 ℃时,制备的负载型Ru/Ba-Mg(Al)O₄催化剂表现出较高的催化活性,在425 ℃、10 MPa和10 000 h^-1条件下,出口氨浓度达到49.17 mmol·(g·h)^-1。