常压下四氯化硅冷氢化制备三氯氢硅催化剂性能考察

采用镍、铜、镧和铁为活性组分制备单一活性组分催化剂和混合活性组分催化剂，利用反应评价装置，在常压条件下对各催化剂催化性能进行考察，结果表明，单活性组分和混合组分催化剂的转化率和选择性均达到加压冷氢化法水平，混合组分催化剂的稳定性优于单一活性组分催化剂。     

Pd-P/g-C3N4催化剂的优化制备及在甲酸分解制氢中的应用

以氮化碳(g-C₃N₄)为载体，采用液相还原法制备了一系列Pd-P/g-C₃N₄催化剂用于甲酸分解制氢，通过优化还原温度和活性组分负载量可以显著提高催化剂性能。采用X射线衍射仪、透射电子显微镜和X射线光电子能谱仪对催化剂的晶相结构、微观形貌、活性组分分布以及价态进行分析，并通过甲酸分解制氢实验测试了催化剂的甲酸分解制氢活性。结果表明：使用次磷酸钠还原剂需要在较高还原温度(90℃)才能实现Pd-P活性组分在g-C₃N₄载体表面的高度分散，获得较小的纳米粒子，过高或过低的还原温度都不利于制备高性能催化剂。当Pd负载量为8.0%(质量分数)时，2-Pd-P/g-C₃N₄催化剂表现出最佳催化性能，通过动力学研究和Arrhenius方程计算得到该催化剂的甲酸分解活化能为33.83kJ/mol。     

活性组分掺杂对低温锰基催化剂脱硝性能的影响

利用Ce和锰盐复配对单组分锰盐活性组分进行掺杂改性,并采用分步共混法制备一系列催化剂。催化剂活性测试显示锰盐复配及Ce的掺杂均能提高锰基催化剂低温活性,且锰盐复配形式的掺杂对催化剂低温活性提高更多。通过对比各催化剂强度状况发现活性组分的掺杂使催化剂的机械强度得到很大提高,而BET结果显示掺杂改性后的锰基催化剂其表面织构得到较大改善。催化剂的XRD结果表明500℃焙烧的锰基催化剂活性组分均以无定形态存在。通过对改性后的催化剂进行NH3-TPD和H2-TPR分析,发现相比于Ce对单组分锰盐的掺杂改性,锰盐复配形式的掺杂改性对催化剂表面酸量和氧化还原性能的提高更加显著。     

CeO2对RuO2／γ-A12O3催化剂湿式氧化降解苯酚性能的影响

采用浸渍法制备了RuO2／γ-A12O3和RuO2／CeO2／γ-A12O3催化剂，并利用XRD、SEM和XPS对催化剂进行了表征，研究了Ce的加入对RuO2／γ-A12O3催化剂表面分散性和催化剂表面元素Ru，O和Ce化学态的影响，同时考察了RuO2／γ-A12O3和RuO2／CeO2／γ-A12O3催化剂湿式氧化降解苯酚的活性，并深入探讨了Ce对RuO2／γ-A12O3催化剂的助催化作用。结果表明：Ce掺杂改性后，使催化剂表面Ru的化学态降低、表面氧空位增加，并且活性组分Ru的分散性增加，从而使RuO2／CeO2／γ-A12O3催化剂的活性提高，因此Ce起到了显著的助催化作用。     

乙二醇法制备负载型钴基-堇青石催化剂及其催化燃烧甲苯的活性

用乙二醇法和浸渍法制备两种负载在堇青石上的钴基负载催化剂,并用XRD、XPS、TPR和TPD对制备的催化剂进行表征,比较两种催化剂催化氧化(燃烧)甲苯的活性。研究结果表明,与浸渍法制备的Co/cord催化剂相比,乙二醇法制备的催化剂Co/cord-EG对甲苯催化燃烧活性明显提高。应用乙二醇法制备Co/cord-EG负载型催化剂,Co元素主要以Co2+存在于载体表面;而传统浸渍法制备的Co/cord催化剂,Co元素是以Co2+与Co3+的两种化学状态存在于载体表面。应用乙二醇法制备Co/cord-EG负载型催化剂,有助于在载体表面形成比较均匀的吸附活性位。应用乙二醇法制备的Co/cord-EG催化剂,催化活性组分能在载体表面上以更小颗粒而且更高的分散度存在,从而能明显提高其催化活性。     

Pt/Fe_2O_3/TiO_2的制备、表征及其光催化活性研究

报道了担载不同贵金属或过渡金属氧化物的TiO2 催化剂对空气中微量甲醛的光催化氧化的研究结果。实验发现 ,TiO2 上担载Fe2 O3 或Pt时对甲醛均有较高的光催化氧化活性。同时担载双组分的光催化剂Pt Fe2 O3 TiO2 ,由于 2种组分的协同作用 ,具有更高的光催化活性。研究了催化剂制备因素、催化剂的结构及表面特性对催化活性的影响     

多壁碳纳米管的超声处理对PtRu／MWCNTs电催化性能的影响

多壁碳纳米管的表面官能团化对其在催化领域的应用有重要意义.在硫酸和硝酸混合液中超声处理多擘碳纳米管,在使其纯化的同时,纳米管的长度变短,端口被打开,并在碳纳米管表面和端口处修饰上大量的含氧官能团,有利于催化剂活性组分在碳纳米管表面均匀沉积.利用透射电镜.红外光谱和拉曼光谱表征了碳纳米管及其催化剂的表观织构.通过交流阻抗谱对催化剂进行电化学性能测试,并发现经过超声处理的碳纳米管负载的PtRu双金属催化剂对甲醇有较好的电催化活性.     

Co(Pd)CuZnLa/硅藻土催化剂改性共沉淀法制备与表征

添加阳离子表面活性剂CTAB,利用共沉淀法制备了硅藻土负载Co-Cu-Zn-La和Pd-Cu-Zn-La的复合金属催化剂,利用SEM、TEM、XRD、FT-IR、TPR等技术对催化剂的表面形貌、结构及还原性能进行了表征。结果表明,制备的催化剂有丰富孔结构,4～15nm的活性氧化物组分呈200～400nm花状分布,分散良好;制备催化剂经H2程序升温还原后,除有金属单质存在外,可能还有合金生成。     

Sol-gel法制备纳米KF／A12O3复合催化剂及其表征

首次用Sol—gel法合成了纳米KF／A12O3复合超强碱催化剂，克服了传统浸渍法的易团聚及负载物分布不均匀等缺点。用Knoevenagel反应对所制备的KF／A1203复合催化剂的催化性能进行了研究，用均匀设计软件对催化剂的制备过程进行了优化，用SEM、XRD、XPS对催化剂进行了表征。     

Pt／Fe2O3／TiO2的制备、表征及其光催化活性研究

报道了担载不同贵金属或过渡金属氧化物的TiO2催化剂对空气中微量甲醛的光催化氧化的研究结果,实验发现,TiO2上担载Fe2O3或Pt时对甲醛均有较高的光催化氧化活性,同时担载双组分的光催化剂Pt/Fe2O3/TiO2,由于2种组分的协同作用,上仍更高的光催化活性,研究了催化剂制备因素,催化剂的结构及表面特性对催化活性的影响。     

Pd-Ni双金属催化剂的研究进展

综述了Pd-Ni双金属催化剂的制备及应用研究进展,分析Pd-Ni双金属催化剂制备过程对催化剂结构和性能的影响及其应用研究现状,展望研究方向和趋势。浸渍法虽然操作简单、活性组分利用率较高,但存在颗粒分布不均匀、催化活性低的局限性;与浸渍法相比,化学沉淀法和置换法具有更高的分散度、催化活性及稳定性,是PdNi双金属催化剂制备的可行方法。电沉积法具有可以控制颗粒分布和晶核生长等优点,能大大提高催化剂的活性,是极具发展前景的研究方向。在传统制备方法中引入超声、微波辐照等手段的耦合法制备Pd-Ni双金属催化剂,能有效提高活性组分的分散度,是Pd-Ni双金属催化剂制备的趋势。     

稀土元素镧与铈对VOx／TiO2催化降解氯苯性能的影响

采用等体积浸渍法分别制备了不同稀土元素@阑或铈）添加量的VOx／TiO催化剂,通过XRD、EDS和TPR对样品进行表征,考察了它们催化燃烧氯苯的活性,结果表明,不同镧或铈添加量的催化剂样品仍保持TiO2税钛矿晶相。当LaOx与VOx的摩尔比为1：5时,会出现镧钒氧物种或镧钛氧物种的晶相;当CeOx与VOx的摩尔比为1．5时,会出现CeOx方铈矿萤石结构的晶相;镧和铈的添加会提高活性物种VOx在催化剂表面的含量和分数}生。当CeOx与VOx的摩尔比为1：13．7时,活性组分VOx绝大部分分布在载体表面;镧对于催化剂的氧化性能没有影响,而铈能提高催化剂的氧化性;适量镧或铈的添加对于VO／TiO2催化剂催化降解氯苯有促进作用。锏的添加对于催化剂催化活性的促进作用与催化剂表面活性物VOx含量有关,而铈的添加对催化剂催化活性的提高作用除此原因外,还与催化剂氧化洼的提高有关。     

调控CuO表面性质选择性电催化还原CO2制HCOOH

电催化二氧化碳还原反应可将温室气体二氧化碳转化为化工原料或者有机燃料,为克服全球变暖和电能向化学能转化提供了一条可行途径.该技术的主要挑战是产物分布广,导致单一产物选择性低,而调控催化剂的表面性质是解决这一难题的可行策略.本研究通过对氧化亚铜、硫化亚铜进行氧化制备表面性质不同的氧化铜,其中,氧化硫化亚铜制得的CuO-F...     

超临界干燥法制备催化剂合成单壁纳米碳管及表征

采用超临界干燥法制备了活性高、比表面大的Fe/Mo/Al₂O₃催化剂.通过超临界干燥,催化剂的比表面由294m²/g提高到401m²/g.在1000℃下用该催化剂催化裂解甲烷, 合成了大产量、高质量的单壁纳米碳管(SWNTs).利用SEM、TEM、HRTEM、TGA 和Raman等手段对所制备的SWNTs进行了表征.结果表明:超临界法制备催化剂合成的粗产品中SWNTs含量在30%以上,大大高于同一配方催化剂采用常规干燥法的产率(约2%); SWNTs的管径分布在0.8-1.0nm之间,其形态以束状为主.     

SO_4~(2-)/TiO_2-SiO_2固体超强酸失活原因及再生方法研究

以SO42-/TiO2-SiO2固体超强酸催化剂为例,选择松香与甘油酯化这一高粘度有机反应体系,通过IR、TPD、XRD和BET等检测方法,研究了SO42-/TiO2-SiO2的失活原因。研究表明,催化剂表面吸附有机物、酸中心减少、酸量下降是导致该催化剂失活的主要原因。在此基础上研究了再生方法,优化了再生条件:在500℃焙烧脱去吸附物,再用H2SO4浸渍对失活催化剂进行再生。再生催化剂的催化性能与新鲜催化剂性能基本相同。     

The Cu-Co-Fe oxide system applied to carbon nanotubes synthesized on Fe2O3

The paper addresses the catalytic activity of oxygen-containing Cu-Co-Fe catalysts applied onto carbon nanotubes in the CO oxidation reaction. The carbon nanotubes were synthesized on an Fe₂O₃catalyst. The activity of oxide-containing Cu-Co-Fe catalysts is shown to depend on the treatment of metal-carbon precursor material, amount of the active component and method of its application. According to the X-ray phase analysis, thermal desorption mass spectroscopy, and transmission electron microscopy, the active component is a mixture of Cu₂(OH)₃NO₃ and CuO phases whose ratio and distribution depend on the catalyst optimal synthesis conditions, which provide the structural formation of active sites in the CO oxidation reaction. The presence of an active Cu-Co-Fe oxide component in the surface layer, which is produced by a single application of the active component to carbon nanotubes, results in a higher activity of the catalysts in the CO oxidation in comparison to the catalysts prepared by a step-wise application of the active component.     

Ti-Al-Si-Ox脱硝催化剂载体的组分优化及性能研究

采用挤出成型法制备系列Ti-Al-Si-O_x脱硝催化剂载体, 评价其NH₃选择性催化还原NO的活性。通过正交实验优化Ti-Al-Si-O_x配方, 采用液N₂-BET、ESEM及XRD分别表征载体的比表面积、孔容孔径分布、微观形貌和固相结构; 采用阿基米德法测试载体的吸水率、开气孔率和体积密度。结果表明, 当Ti/Al/Si摩尔比为1:0.2:0.1时, TiAl_0.2Si_0.1O_x载体NH₃-SCR脱除NO活性及轴向抗压碎强度匹配最好。当空速为7200 h^-1, 载体在450~550℃内NH₃-SCR脱除NO效率均＞80%, 494℃脱除NO效率达到最大值85.8%; 载体抗压碎强度为6.17 MPa, 比表面积为89.1 m²/g, 开气孔率达63.0%, 吸水率达48.3%, 介孔最可几分布为8.1 nm, 次可几分布为3.7 nm。TiAl_0.2Si_0.1O_x脱硝催化剂载体具备优异的性能。     

Particle size control of Pd/C for improved electrocatalytic activity in a formic acid oxidation

Carbon-supported Pd electrocatalyst is prepared by an improved aqueous impregnation method applying a reducing agent of HCHO and an acidic sedimentation promoter of HCl. We investigate the effect of a solution pH on the zeta potential of both Pd particles and carbon support. The opposite sign of zeta potential results in uniform dispersion of Pd on carbon surface without aggregation problem. TEM analysis shows that optimal solution pH of 4.27 adjusted by NaOH provides a mean particle diameter of 3.2 nm with narrow size distribution. Cyclic voltammograms indicate that home-made Pd/C catalyst exhibits significantly higher electrochemical active surface area and better stability compared with commercial 40 wt.% Pd/C in a formic acid oxidation.     

Highly Dispersed RuOOH Nanoparticles on Silica Spheres:An Efficient Photothermal Catalyst for Selective Aerobic Oxidation of Benzyl Alcohol

Photothermal catalysis represents a promising strategy to utilize the renewable energy source(e.g.,solar energy)to drive chemical reactions more efficiently.Successful and efficient photothermal catalysis relies on the availability of ideal photothermal catalysts,which can provide both large areas of catalytically active surface and strong light absorption power simultaneously.Such duplex requirements of a photothermal catalyst exhibit opposing dependence on the size of the catalyst nanoparticles,i.e.,smaller size is beneficial for achieving higher surface area and more active surface,whereas larger size favors the light absorption in the nanoparticles.In this article,we report the synthesis of ultrafine RuOOH nanoparticles with a size of 2–3 nm uniformly dispersed on the surfaces of silica(SiOx)nanospheres of hundreds of nanometers in size to tackle this challenge of forming an ideal photothermal catalyst.The ultrasmall RuOOH nanoparticles exhibit a large surface area as well as the ability to activate adsorbed molecular oxygen.The SiOx nanospheres exhibit strong surface light scattering resonances to enhance the light absorption power of the small RuOOH nanoparticles anchored on the SiOx surface.Therefore,the RuOOH/SiOx composite particles represent a new class of efficient photothermal catalysts with a photothermal energy conversion efficiency of 92.5%for selective aerobic oxidation of benzyl alcohol to benzylaldehyde under ambient conditions.     

High catalytic activity for formaldehyde oxidation of an interconnected network structure composed of δ-MnO2 nanosheets and γ-MnOOH nanowires

Among the transition metal oxide catalysts, manganese oxides have great potential for formaldehyde (HCHO) oxidation at ambient temperature because of their high activity, nontoxicity, low cost, and polybasic morphologies. In this work, a MnO₂-based catalyst (M-MnO₂) with an interconnected network structure was successfully synthesized by a one-step hydrothermal method. The M-MnO₂ catalyst was composed of the main catalytic agent, δ-MnO₂ nanosheets, dispersed in a nonactive framework material of γ-MnOOH nanowires. The catalytic activity of M-MnO₂ for HCHO oxidation at room temperature was much higher than that of the pure δ-MnO₂ nanosheets. This is attributed to the special interconnected network structure. The special interconnected network structure has high dispersion and specific surface area, which can provide more surface active oxygen species and higher surface hydroxyl groups to realize rapid decomposition of HCHO.The full text can be downloaded at https://link.springer.com/article/10.1007/s40436-020-00321-2