Zn(Al)O复合氧化物负载Au催化剂催化氧化甘油制备1,3-二羟基丙酮

以尿素为沉淀剂,采用均匀沉积沉淀法制备了Zn(Al)O复合氧化物负载Au催化剂,并用于无碱条件下催化氧化甘油制备1,3-二羟基丙酮（DHA）反应,值得注意的是随着载体中Zn/Al摩尔比的不同,负载Au催化剂的催化活性和产物DHA的选择性呈现明显差距。结合X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、透射电镜（TEM）、CO吸附傅里叶变换红外光谱（CO吸附FTIR）等表征手段,发现载体Zn(Al)O复合氧化物中Zn/Al摩尔比会影响表面氧物种的含量并进一步会影响催化剂的催化活性和选择性。当Zn/Al摩尔比为7∶1、反应温度为80℃、氧气压力为10bar、反应2h时获得最佳的甘油转化率（58.5%）和DHA的选择性（95.3%）。同时,还考察了反应温度、反应时间、反应压力及载体的焙烧温度对催化性能的影响,并发现反应条件对催化剂的催化活性和选择性均有不同程度的影响。此外,以Au/Zn(Al)O-7∶1催化剂为基准考察了催化剂的稳定性,并通过表征手段分析了催化剂失活的主要原因。     

Sm掺杂TiO_2光催化剂的制备与催化性能的研究

采用溶胶-凝胶法制备Sm掺杂TiO2催化剂,并用X射线衍射、TEM等技术表征了催化剂,考察了催化剂的煅烧温度、催化剂用量以及掺杂量对光催化降解甲基橙效率的影响。结果表明:催化剂煅烧温度为500℃,最佳用量为100mg/mL,钐的最佳掺杂量为Sm/Ti摩尔比1%。     

Sr_xCa_（1-x）NiAl_（11）O_（19）催化剂的制备及其催化甲烷燃烧活性研究

用异丙醇盐水解法制备SrxCa1-xNiAl11O19（x=1.0,0.75,0.5,0.25,0）催化剂,通过X射线衍射、比表面积分析等实验技术及甲烷燃烧,对催化剂的结构和性质进行了考察。研究了掺杂不同量的钙离子对催化剂的结构以及对甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明,催化剂在1 200℃焙烧后可以形成完整的六铝酸盐晶型,同时具有较高的催化性能和高温稳定性,不同量的Ca离子掺杂对于催化剂的比表面积有较大的影响。Sr0.25Ca0.75NiAl11O19催化剂具有较好活性,其起燃温度（T10%/℃）为590℃,完全转化温度（T90%/℃）为730℃。     

焙烧温度对MnZnOx物化性质及催化性能的影响

采用湿化学共沉淀法制备了MnZnO_x固溶结构催化剂,考察了焙烧温度对催化剂物化性质和催化性能的影响。采用X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、N₂吸附-脱附、CO₂-TPD（程序升温脱附）及H₂-TPR（程序升温还原）等手段对不同焙烧温度下催化剂物化性质进行了分析表征。结果表明,焙烧温度对MnZnO_x晶相组成、孔结构性质、二氧化碳吸附特性及表面氧空位浓度等物化性质影响较大。500 ℃焙烧条件下制得的MnZnO_x催化剂形成了具有丰富的表面氧空位、较大的二氧化碳吸附量和介孔孔容且溶质组分分散均匀的固溶结构。在反应压力为3.0 MPa、反应空速（GHSV）为14 400 mL/（g·h）、V（氢气）∶V（二氧化碳）∶V（氮气）=72∶24∶4条件下,MnZnO_x催化剂于380 ℃表现出优异的催化性能,甲醇选择性为86.1%、二氧化碳转化率为16.0%、甲醇时空产率（STY）达0.68 g_MeOH /（h·g_cat）。     

光化学法制备过渡金属-氮共掺杂多孔炭基CO2电还原催化剂

过渡金属-氮共掺杂炭材料是一类高效的CO₂电还原催化剂。以热解聚合物制备的氮掺杂炭材料为载体,浸渍镍源,经红外灯光照2 h,利用光化学法制备了高分散的镍-氮-碳催化剂（Ni/NC）。采用扫描电镜（SEM）、物理吸附、粉末X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）等手段对催化剂的形貌、结构、物相和组成进行了分析,并评价了催化剂的CO₂电还原反应性能。电化学性能测试结果表明,在0.5 mol/L的KHCO₃电解液中,镍的负载量为2 %（质量分数）时催化性能最好,CO分电流密度得到有效提升,塔菲尔斜率为492 mV/dec,起始过电位为286 mV;在-0.6 V（vs.RHE）下,CO的法拉第效率为78%,在-1.0 ~-0.5 V（vs.RHE）内,n（CO）/n（H₂）=0.5~3.6。     

丙烯醇催化氨化合成3-甲基吡啶催化剂的制备及性能

采用浸渍法制备了一系列H-ZSM-5分子筛负载过渡金属锌催化剂,在固定床反应器上考察了这些催化剂对丙烯醇催化氨化合成3-甲基吡啶的催化性能。通过对H-ZSM-5的硅铝比、锌负载量对催化剂催化性能影响的考察,发现硅铝比为80、锌负载量为12%时得到的催化剂Zn₁₂/H-ZSM-5（80）的催化性能最佳。在常压、反应温度420℃、氨醇摩尔比3：1、空速300 h^-1条件下,丙烯醇在该催化剂上的转化率和3-甲基吡啶的选择性分别达到97.8%和37.9%。利用X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）以及吡啶吸附红外对催化剂进行了表征,结果表明,Zn₁₂/H-ZSM-5（80）上负载的Zn²⁺为L酸;在丙烯醇生成3-甲基吡啶的反应过程中催化剂的脱氢活性物种为氧化锌,而加成和环合反应则主要是由催化剂中的L酸催化实现的。     

Fe掺杂Bi12TiO20光催化剂的制备及光催化性能

采用水热法制备Fe元素掺杂的Bi12TiO20光催化剂，对Bi12TiO20结构进行修饰，使用X射线衍射（XRD）、紫外-可见漫反射（UV-Vis DRS）、扫描电镜（SEM）、氮气吸附脱附、X射线光电子能谱（XPS）对光催化剂的形貌微观结构和化学价态进行表征，并应用在光催化降解亚甲基蓝（MB）上。实验结果表明，当Fe的掺杂量为5%时，催化剂的投加量为0.05g，对10mg/L的MB的降解率达到98.949%。经过Fe掺杂后，Fe-Bi12TiO20光催化剂形成了新的杂化能级，吸收带边界发生红移，进而提高催化剂的光催化活性，Fe是以+3和+2价掺杂于Bi12TiO20的晶体中。Fe-Bi12TiO20光催化剂，经过重复使用5次后，对MB的降解率仍然可以达到88%以上，具有优秀的光催化稳定性能。h+和·O2-是光催化降解过程中的主要活性物种。本文为Bi12TiO20材料的掺杂改性研究提供了参考。     

钯负载锰氧化物基双金属复合氧化物催化氧化羰基化合成碳酸二苯酯

采用共沉淀法分别制备锰掺杂钨、钒、铋3种双金属复合氧化物载体,以氯化钯为活性组分制备负载型催化剂,并用于苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯（DPC）。通过气相色谱（GC）、X射线衍射（XRD）、氢气程序升温还原（H₂-TPR）、X射线光电子能谱（XPS）等表征手段,对催化剂结构和性能进行表征。结果表明:钨-锰载体随掺杂比例和焙烧温度升高,逐步形成四氧化三锰晶粒,同时钨渗入锰氧化物晶格中,在掺杂比（物质的量比）为1:1、焙烧温度为600 ℃条件下制备的催化剂性能最佳,DPC收率为5.20%;钒-锰载体在焙烧温度为400 ℃、掺杂比为1:5条件下形成二氧化锰晶相,催化剂性能明显提高,DPC收率为10.46%,而较高的焙烧温度会破坏晶型的完整;铋-锰载体在掺杂比为1:5、焙烧温度为400 ℃条件下制备的催化剂催化效果最好,DPC单程收率可达到13.13%。     

溶胶-凝胶法负载型催化剂上糠醛加氢制备2-甲基呋喃

采用溶胶-凝胶法制备负载型Cu-Cr/SiO2催化剂,进行糠醛气相加氢合成2-甲基呋喃。在无梯度反应器中考察了Cu/Cr摩尔比、温度、氢醛摩尔比对催化加氢性能的影响。并通过X射线衍射探讨了催化剂的活性中心成分。     

Sm掺杂ZnO QDs的制备及其荧光性能研究

通过研究不同碱/锌、钐/锌物质的量比制备了分散性良好的Sm掺杂氧化锌量子点（ZnO QDs）。通过紫外可见光谱（UV-vis）、X射线衍射（XRD）、场致发射透射电子显微镜（TEM）、能量色散X射线谱（EDS）、X射线光电子能谱（XPS）对样品做了表征。研究结果表明,n（Zn）∶n（OH^-）=1∶1、Sm掺杂量为4%（物质的量分数）时制备的ZnO QDs在383 nm紫外光激发下的荧光发射强度最强。并发现稀土钐离子的掺杂与ZnO QDs的氧空位（OV）形成有关。Sm掺杂后的ZnO QDs的氧空位浓度比未掺杂的高,且ZnO QDs氧空位的浓度越大,其荧光发射强度越强。     

类水滑石催化剂催化合成碳酸二丙酯

采用共沉淀法,在500 ℃烘干焙烧制备了类水滑石催化剂,采用X射线衍射（XRD）、红外光谱（FT-IR）、BET分析对催化剂进行了表征。将类水滑石催化剂应用于碳酸二甲酯（DMC）与正丙醇酯交换合成碳酸二丙酯（DPC）。研究结果表明：镁铝摩尔比为2∶1,在500 ℃焙烧后,类水滑石对反应有较高的催化活性;当丙醇∶DMC =3∶1（摩尔比）、催化剂用量为反应物总质量的1%、反应温度为90 ℃、反应时间为5 h时,DPC的收率为46.87%。     

3,5-二甲基苯酚甲基化合成2,3,5-三甲基苯酚的铁系催化剂研究

研究了3,5-二甲基苯酚甲醇气相催化甲基化合成2,3,5-三甲基苯酚的铁系催化剂。以Fe₂O₃为主催化剂,并通过添加Cr₂O₃、MgO、MnO、PbO₂和ZnO等为助催化剂进行性能调变。考察了催化剂组成、助催化剂含量和催化剂负载量对活性的影响。结果表明,Fe₂O₃为主催化剂,MnO和Cr₂O₃为助催化剂,Fe₂O₃、 MnO 和Cr₂O₃物质的量比为1∶0.1∶0.02,负载主、副催化剂质量分数10%效果最佳。催化剂用XRD、BET和TPD进行了表征。     

W改性SiO2催化剂催化氧化脱除苯并噻吩的性能

采用溶胶-凝胶法制备了W改性SiO2催化剂,并通过X射线衍射(XRD)、红外光谱(FTIR)、N2吸附(BET)、扫描电镜(SEM)等方法对催化剂进行表征。以苯并噻吩(BT)/石油醚模拟油为原料、H2O2为氧化剂,研究了催化剂催化氧化脱硫性能,考察了溶剂及用量、反应温度、氧化剂用量、催化剂用量、反应时间对苯并噻吩脱硫率的影响。结果表明,催化剂中W以WO3晶相存在,引入W后催化剂的比表面积有所降低。在模拟油原料20 mL、催化剂用量0.04 g、H2O2/S摩尔比8、乙腈/模拟油体积比0.3∶1、65℃下反应60 min时,模拟油脱硫率可达99.6%。     

SnO2/Fe2O3-rGO三元复合材料催化葡萄糖脱水制备5-羟甲基糠醛

采用水热晶化法制备SnO2/Fe2O3-rGO三元复合材料固体型催化剂,以葡萄糖为原料,SnO2/Fe2O3-rGO为催化剂,在[BMIM]Br环境下催化葡萄糖脱水制备5-羟基甲糠醛(HMF)。考察催化剂制备条件及催化制备5-羟甲基糠醛(HMF)的工艺参数如:催化剂制备的晶化温度、不同金属原料配比、以及不同溶剂对(HMF)产率的影响等。实验结果表明,在200℃下,n(FeCl3·6H2O)∶n(SnCl2·2H2O)=1∶3,恒温4 h,制备的催化剂SnO2/Fe2O3-rGO在[BMIM]Br离子液体中对葡萄糖脱水制备HMF所得葡萄糖转化率为99%,产率为56%。     

CuO对Co_3O_4-CeO_2催化剂富氢气条件下CO优先氧化性能的影响

CO优先氧化方法是去除富氢气CO中最为有效的方法,而且钴铈催化剂又受到重点研究和关注。通过共沉淀法制备不同CuO掺杂量的8Co_3O_4-1CeO_2-c CuO催化剂,使用透射电镜、高分辨透射电镜、X射线粉末衍射、N_2吸附-脱附和程序升温还原以及比表面积等测试手段对催化剂进行表征,并对其在富氢气条件下CO优先氧化性能进行研究。结果表明,掺杂适量CuO的钴铈催化剂,其催化活性较未添加CuO的催化剂明显提高,其中钴铈铜物质的量比为8∶1∶1的催化剂其CO完全转化温度降低至115℃,同时添加适量CuO的催化剂粒径明显减小,表面分散度改善,增强了Cu-Co-Ce间相互作用,具有较好的催化活性。     

SiO_2-TiO_2负载钯催化剂的制备及其催化Suzuki反应研究

以正硅酸乙酯和钛酸正丁酯作前体,通过均匀沉淀法制备了SiO2-TiO2复合氧化物,并采用X射线粉末衍射(XRD)对复合氧化物进行了表征。采用浸渍制备了复合氧化物负载的钯催化剂Pd/SiO2-TiO2,并考察了负载催化剂在Suzuki反应中的催化性能。当投料摩尔比n(Pd)∶n(PhBr)∶n[PhB(OH)2]∶n(K2CO3)为1∶70∶105∶140,Ti/Si摩尔比和钯质量分数分别为0.5和2.0%时,回流反应10 h,联苯产率达92.8%。负载催化剂通过简单过滤即可回收利用,在5次循环使用过程中,催化活性除第1次有明显降低外,其后基本保持不变。     

复合固体超强酸SO_4~(2-)/TiO_2-ZrO_2催化合成富马酸二甲酯

合成并表征了新型的复合无机固体超强酸SO2 -4 /TiO2 ZrO2 催化剂 ,用正交试验方法研究了催化富马酸与甲醇反应合成富马酸二甲酯 (DMF)的反应条件 ,同时考察了催化剂活化温度与催化活性之间的关系。实验结果表明 :反应物富马酸与甲醇摩尔配比 1∶6 ,催化剂活化温度为 5 5 0℃ ,催化剂用量 2 .0 % (反应物总质量 ) ,反应时间 6h ,DMF平均收率 91.2 %。     

Bi2SiO5/SiO2的合成及催化丙烯气相环氧化反应

水热法合成了具有介孔特征的系列Bi2SiO5/SiO2催化剂（记为SBn,n为Si与Bi物质的量比,n=0.5、5、10、20、50）,并通过X射线粉末衍射、N2物理吸附-脱附和扫描电镜等技术对SBn催化剂进行表征。结果表明,以O2为氧源,SBn催化剂在气相丙烯环氧化反应中具有良好的催化活性。在温度330 ℃,SB20催化剂上环氧丙烷选择性达50%,对应丙烯转化率为0.6%;而在温度470 ℃时,SB20催化剂上丙烯转化率接近20%,但环氧丙烷选择性降至20%。