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丙烯是一种重要的化工原料,其制备工艺技术和产量是衡量一个国家化学工业水平标志之一。目前丙烯的主要生产技术包括催化裂化、石脑油和轻柴油的蒸气裂化等,其中高催化活性、长寿命和低成本的裂化催化剂制备技术是大规模生产丙烯的基础和保障。丙烷脱氢(PDH)制丙烯技术因其技术路线成熟、经济环保,被认为是最具发展潜力的丙烯生产技术之一。其催化剂是PDH的核心和瓶颈,已成为当前的研究热点,得到国内外广大科研人员的关注。首先介绍丙烷直接脱氢制丙烯反应的热力学和反应机理;然后对几种代表性的PDH催化剂制备技术与催化活性进行较为详尽的综述,总结归纳各类催化剂的化学组成、催化剂的作用机制以及活性物种和性质对催化丙烷脱氢性能的影响,并分析讨论相应催化剂存在的问题;最后,提出今后丙烷脱氢催化剂的重点研究方向,为未来丙烷脱氢制丙烯高效催化剂的设计和研究提供新的视角。 相似文献
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以全硅MFI分子筛(S-1)为载体,采用简单的浸渍法制备了不同钴(Co)含量的Co/S-1催化剂并应用于丙烷脱氢反应。利用X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等技术对Co/S-1进行表征。结果表明,Co负载在S-1载体上并与S-1的Si—OH反应生成单位点Co物种和超小的Co纳米团簇,这些物种是丙烷脱氢的主要活性中心。Co的负载量对丙烷脱氢影响很大,当负载量较低时,活性Co物种较少,丙烷脱氢性能较差;当负载量较高时,Co物种会团聚成大颗粒不利于丙烷脱氢反应。通过优化制备条件,发现当Co负载量为1%(质量分数)时,Co/S-1的丙烷脱氢性能最优,循环使用5次后丙烷转化率、丙烯选择性和丙烯产率均未出现明显的下降。 相似文献
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自2016年Hermans课题组发现六方氮化硼(h-BN)在丙烷氧化脱氢制丙烯(ODHP)反应中优异的烯烃选择性,各类硼基材料引起了研究者强烈的研究兴趣并广泛地用于ODHP反应。与传统金属与金属氧化物基催化剂不同,非金属硼基催化体系能够有效抑制CO x 等过度氧化产物,提高烯烃产率,具有较广阔的工业应用前景。本综述对硼基丙烷氧化脱氢催化剂从催化剂的设计、合成策略和反应性能等方面进行了系统地讨论,阐明了催化剂的构效关系;总结了反应路线、关键中间体、决速步以及催化动力学行为,加深了硼基催化剂催化丙烷氧化脱氢活性位点和机理的理解。指出三配位B—O/B—OH活性位点的有效构建及实现表面与气相自由基反应的协同催化是提高硼基催化剂丙烷脱氢性能的关键。基于目前的研究现状和存在的问题,对硼基催化剂体系研发前景和未来工业化应用进行了展望。 相似文献
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丙烷脱氢(PDH)是一种直接生产丙烯的工业技术,受到了广泛的关注并实现了大规模应用。目前,商用铂基催化剂由于活性物质烧结和焦炭沉积而存在快速失活和稳定性差的问题。基于此,首先分析了铂基催化剂催化丙烷脱氢的反应动力学及活性位点,并指出铂基催化剂的分散性和稳定性是决定脱氢性能的关键因素。然后,从调控催化剂活性中心和载体修饰两个角度出发系统地总结了提高铂基丙烷脱氢催化剂稳定性策略。最后,对丙烷脱氢催化剂未来发展前景进行了展望,指出基于反应机理对铂基催化剂结构进行精准设计以及开发新型可替代铂基催化剂是目前丙烷脱氢工艺研究的重要方向,为丙烷脱氢制丙烯的进一步工业应用提供新的思路。 相似文献
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丙烯是一种重要的有机化工原料和石油化工原料中间体,近年来在国内外市场的需求量持续增长。丙烷直接脱氢制丙烯技术具有收率高、技术成熟、经济环保等优点,备受研究者们的广泛关注。文中综述了丙烷直接脱氢制丙烯用单原子催化剂的研究进展,介绍了单原子催化剂的丙烷脱氢反应机理,探讨了单原子催化剂的失活行为,总结了活性组分、助剂及载体对单原子催化剂催化丙烷脱氢性能的影响,并分析讨论了单原子催化剂在当前研究中存在的问题。最后针对单原子催化剂虽具有优异的丙烯选择性和稳定性,但存在丙烷脱氢活性依旧不足的问题,提出了调控单原子催化剂电子结构促进丙烷脱氢活性的设计思路,为未来丙烷脱氢制丙烯高效单原子催化剂的设计提供了指导方向。 相似文献
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丙烯作为重要的有机化工原料,国内外对其需求量持续增长,造成供不应求。丙烷脱氢(PDH)工艺是以丙烷为原料定向生产丙烯的技术,具有原料来源广泛、丙烯选择性高、产物简单易分离等优势,备受人们关注。本文主要阐述了近十年PDH反应中高稳定Pt基催化剂结构调控和工艺方面的研究进展。总结发现,Pt基催化剂具有最高的反应活性和丙烯选择性,然而,Pt基催化剂在反应中易积炭失活,且在高温下容易烧结团聚,造成稳定性下降。为提高Pt基催化剂的稳定性,研究者主要从催化剂结构设计和操作工艺条件优化两个角度出发。在Pt活性中心的调控方面:(1)调节Pt位点的结构特性,如分散度、粒径尺寸等;(2)加入金属助剂,如Sn、Cu、Ga、Zn等;(3)调控载体的酸性、比表面积、孔结构、金属-载体的相互作用等,能有效改善Pt基催化剂的抗烧结稳定性与抗积炭性能。在操作工艺条件优化方面,通过向丙烷原料中引入CO2、H2、水蒸气或者其他烷烃可增强Pt基催化剂的抗积炭稳定性、提高丙烯的收率。最后,文章指出有效耦合Pt基催化剂结构与操作条件是进一步提高PDH反应中Pt基催化剂稳定性和丙烯收率... 相似文献
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Propane catalytic dehydrogenation to propylene was investigated over novel platinum-based catalysts, and the BET, H2-chemisorption, H2-TPR, H2-TPD, C3H6-TPD and O2-pulse techniques were used for catalyst characterization in this paper. The results showed that the addition of Zn and Ce
promoters into Pt-based catalyst could remarkably improve the performances of dehydrogenation. Highly propylene selectivity,
about 99%, was obtained in the dehydrogenation reaction. This improvement in catalytic performances could be attributed to
the strong surface interactions, which modified the surface properties of the active platinum metal and the support, and further
improved the catalytic performance of Pt-based catalyst. 相似文献
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柱撑型钒基催化剂的制备及其丙烷氧化脱氢催化性能 总被引:1,自引:0,他引:1
以人工合成的3种不同层板组成的层状双羟基金属氢氧化物MgAl-CO3-LDHs、CoAl-CO3-LDHs和NiCr-CO3-LDHs为载体,以偏钒酸钠NaVO3为柱撑剂和钒前体,采用离子交换法制备了钒柱撑的催化剂样品(MgAlVO、CoAlVO和NiCrVO),通过XRD、FTIR、XPS和Raman等手段表征了样品的物相、钒物种的存在形态以及钒的价态,以丙烷氧化脱氢制丙烯为模型反应,表征了所制备的催化剂样品的催化性能,着重探讨了LDHs载体的层板组成以及钒的含量对催化剂样品中的钒氧物种存在形态及其丙烷氧化脱氢催化性能的影响。结果表明:以20%理论含量的钒柱撑MgAl-CO3-LDHs所制备的催化剂样品20%MgAlVO对丙烷氧化脱氢反应的催化性能较好,当反应温度为560℃时,丙烯收率可以达到11.3%,Raman光谱显示该催化剂样品中的钒以Mg3V2O8和α-Mg2V2O7两种形式共存,且晶格氧O2-和吸附氧O-所占的比例较为均衡,有利于获得较好的丙烷氧化脱氢催化性能,而在同样条件下制备的催化剂样品20%CoAlVO和20%NiCrVO中的钒物种只观察到分别以Co3V2O8和Ni3V2O8存在的正钒酸盐,前者对丙烯的收率不到8%,后者甚至完全得不到丙烯。 相似文献