非自由基路线活化过硫酸盐的研究现状

在过一硫酸盐(简称PMS)和过二硫酸盐(简称PDS)的高级氧化技术中,非自由基路线具有高选择性氧化、有毒副产物少(如氯离子存在时)以及对催化剂结构破坏小等优点。过硫酸盐本身很难直接降解有机污染物,因而活化过硫酸盐是一个必不可少的步骤。简述了金属基和碳基材料活化过硫酸盐降解水中有机污染物的研究现状,重点阐述了非自由基路线。针对各自的优缺点,展望了未来发展方向。     

碳基材料活化PMS降解新污染物研究进展

自然环境中新兴有机污染物（ECOs）的存在和去除引起广泛关注，如持续性有机污染物、抗生素、内分泌干扰物等对水生生物和人类产生存在潜在生态风险。过硫酸盐型高级氧化工艺因具有较强氧化降解污染物和选择去除特性，同时兼具广泛pH适应范围而受到广泛关注，而构建适宜的材料结构以实现过硫酸盐体系的高效活化是有效降解新污染物的关键。碳基材料因具有较丰富的官能团分布和结构稳定性，是高效活化过硫酸盐（PMS）的重要催化材料选择。本论文系统总结了可用于活化硫酸盐体系碳材料的结构特点及其活化机制，揭示了碳基材料活化PMS过程存在的自由基和非自由基途径，也对其在高活化效能和绿色环保应用方面的研究前景进行了展望。     

多相催化剂以非自由基路线活化过二硫酸盐的研究进展

多相催化剂以非自由基路线活化过二硫酸盐降解水中有机污染物,已成为近年来的研究热点.归纳非自由基路线活化过二硫酸盐的方式,重点介绍金属基催化剂和碳基催化剂活化过二硫酸盐的研究现状,评述其优缺点,为开发高效多相催化剂提供参考.     

铁基生物炭活化过硫酸盐处理有机废水的研究进展

环境中富集的各种有机污染物对生态系统和人体健康存在较大威胁。近年来，基于过硫酸盐（PS）的高级氧化技术（AOPs）因操作简单、成本较低且氧化还原能力强，在高效降解有机污染物方面展现出巨大潜力。铁基生物炭（Fe-biochar）由于具有吸附和催化的双重优势，在活化PS降解有机污染物领域得到了广泛应用。简述了Febiochar复合材料的制备方法，介绍了Fe-biochar活化PS过程的影响因素，分析了污染物降解过程中存在的反应机制。Fe-biochar不仅可以通过吸附作用去除污染物，还可以通过高效的电子转移来介导Fe-biochar/PS体系中自由基途径和非自由基途径对污染物进行降解。同时，对Fe-biochar的重复利用性和稳定性进行了讨论，提出了几种Fe-biochar高效再生的方法。最后对Fe-biochar用于活化PS降解有机污染物的实际应用进行了展望，以期为难降解有机污染物处理及生物质高值化利用提供参考。     

改性沼渣生物炭活化过硫酸盐去除加替沙星研究

为探究生物炭（BC）活化过硫酸氢钾（PMS）去除加替沙星（GAT）的机制,本实验以厨余沼渣为原料,制备沼渣生物炭,并进行改性处理得到钴炭复合材料（Co-BC）。探索了Co-BC活化PMS降解GAT的机理,研究了催化剂投加量、PMS溶液浓度、初始pH和反应温度对GAT去除率的影响,同时探究了Co-BC活化PMS的反应机制及其作为催化剂的可再生性。结果表明,改性后生物炭的孔隙结构得到改善,Co元素以CoO晶体形式存在于材料表面,且含有丰富羧基羟基等含氧官能团;Co-BC活化PMS体系对GAT的降解效果最佳,材料投加量和PMS浓度越大反应速率越快,高温碱性条件有利于反应进行;Co-BC活化PMS体系过程中存在自由基和非自由基两种机制协同降解机制;所制备的材料具备良好的再生性能,研究结论为水体中GAT的污染治理提供了新的思路。     

杂原子掺杂碳材料活化过硫酸盐技术的研究进展

碳材料因其比表面积高、吸附性能佳,并且能克服加热、紫外光照射、超声等传统活化方式能耗高、金属催化材料产生二次污染的弊端而在活化过硫酸盐降解有机污染物应用中具有潜力。杂原子（N、S、B、P等）掺杂不仅能打破碳材料网络惰性、提高电导率,还能增加反应活性位点,是提升碳材料活化过硫酸盐性能的有效途径。本文介绍了碳材料活化过硫酸盐的机理,主要包括自由基途径、单线态氧途径及表面电子传递,并进一步总结了杂原子掺杂碳材料活化过硫酸盐的机理;然后综述了杂原子碳材料的种类、制备方法及其在有机污染物降解中的应用,最后指出了已有研究存在的不足,并提出杂原子掺杂碳材料稳定性及可重复利用性的提升和降解机制的深入探索是未来研究的方向。     

钴基双金属催化剂活化过一硫酸盐技术研究

活化过硫酸盐的高级氧化技术(SR-AOPs)在降解有机污染物方面效果优异且成本低廉,成为了现阶段的研究重点.钴基双金属催化剂是由两种不同的金属组成,比单金属催化剂的催化性能更好,可以有效活化过一硫酸盐(PMS),转换成硫酸盐自由基.本文阐述了钴镍催化剂、钴锌催化剂、钴铜催化剂和钴铁催化剂活化PMS降解有机污染物的机理,...     

离子热碳化制备Fe/N共掺杂生物炭及其催化性能研究

以铁基离子液体[BMIm]FeCl₄和木质纤维类生物质废弃物为前驱体,采用离子热碳化方法制得铁/氮共掺杂生物炭（Fe-N/BC）催化剂,并对其性质进行了表征。研究了Fe-N/BC催化剂活化过一硫酸盐（PMS）处理有机污染物罗丹明B和双酚A的性能,并对Fe-N/BC催化剂进行了吸附实验、催化动力学实验和自由基淬灭实验。结果表明,Fe-N/BC为包覆有铁金属纳米颗粒的氮掺杂石墨化碳材料,空泡结构和发达的孔隙结构使其具有很强的吸附性能,60 min后才达到吸附平衡,吸附50%的双酚A;加入氧化剂过一硫酸盐后,30 min后对双酚A的降解率达到95.5%,远远快于氮掺杂生物炭（N/BC）材料和生物炭（BC）。Fe-N/BC活化PMS降解双酚A过程中对pH不敏感,反应方式主要通过非自由基路径实现。     

过渡金属负载碳基复合材料活化过硫酸盐降解有机废水研究进展

介绍了单质碳和过渡金属负载碳基活化过硫酸盐的机理,主要包括自由基、非自由基以及两种共存等三种途径。详细地综述了单一过渡金属负载碳基和两种过渡金属负载碳基活化过硫酸盐降解不同有机物的应用情况,并且指出各种类型催化剂的优缺点,对非金属元素掺杂进行了探索。     

玉米秸秆生物炭活化过硫酸盐催化降解罗丹明B的性能研究

以玉米秸秆为原料，制备了不同温度的生物炭材料，以罗丹明B(RB)为目标有机污染物，研究了过硫酸盐种类和浓度、生物炭热解温度、RB浓度以及小分子酸等对生物炭活化过硫酸盐降解RB性能的影响，并开展了模拟水样中RB的降解实验。结果表明：生物炭能够有效活化过一硫酸盐（PMS）和过二硫酸盐（PDS），进而促进RB的降解，其中生物炭-PMS体系的催化活性更强；热解温度影响生物炭活化PMS的催化活性，较低热解温度制备生物炭的催化性能更好；生物炭-PMS体系的催化活性随着PMS浓度的增加或RB浓度的降低而增加；3种小分子酸（柠檬酸、抗坏血酸、草酸）能显著促进体系的催化能力；RB的初始浓度与初始降解速率符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型，说明在RB降解过程中，吸附作用发挥着重要作用；生物炭-PMS体系降解人工地下水中RB的效果有所降低。     

炭质材料在活化过硫酸盐高级氧化技术中的应用进展

在应用过硫酸盐高级氧化技术降解有机污染物的过程中,开发经济、高效、安全的新型活化技术至关重要并成为目前的研究热点。近年来,炭质材料凭借其自身独特的优势及发展前景迅速受到广泛的关注,有望成为应用于高级氧化技术的新一代绿色催化剂。本文综述了近几年来国内外关于各种炭质材料在活化过硫酸盐氧化技术中的研究应用进展,包括活性炭活化、不同类型的生物炭活化、表面化学改性炭材料活化、杂原子改性炭材料活化、炭材料负载金属及金属氧化物活化以及炭材料与其他技术耦合活化过硫酸盐降解有机污染物的研究现状,并探讨了该技术在应用过程中的运行成本问题,最后提出了该技术目前面临的问题及未来发展方向,期望为促进炭质材料活化过硫酸盐高级氧化技术的进一步推广和应用提供参考。     

过渡金属活化过硫酸盐降解有机废水技术研究进展

活化过硫酸盐高级氧化技术用于降解水体中有机污染物备受关注,其中采用过渡金属活化过硫酸盐降解有机污染物的研究越来越多,也取得了良好的效果。本文综述了近几年来国内外利用以过渡金属为基础的催化剂活化过硫酸盐降解污染物的应用研究;阐述了贵金属催化剂、单金属催化剂、复合金属催化剂（尖晶石结构催化剂、纳米核壳结构催化剂、三维纳米结构催化剂）在水体中降解有机污染物的研究进展;探讨了过渡金属催化剂的优缺点和研究现状,最后提出了该活化体系目前面临的问题,期望为过渡金属活化过硫酸盐降解污染物技术的应用提供参考。     

炭基材料负载型低温NH3-SCR脱硝催化剂的研究进展

氮氧化物（NO _x ）是主要的大气污染物之一，对人体健康和生态环境造成了严重危害。低温选择性催化还原（SCR）技术是近年来烟气脱硝领域的主要研究方向。炭基材料具有较大的比表面积、发达的孔隙结构等特点，在SCR脱硝方面被广泛用作催化剂载体。本文综述了炭基材料包括活性炭（焦）、活性炭纤维、碳纳米管、石墨烯及碳包覆负载型催化剂在低温NH₃-SCR脱硝领域的研究成果与进展，阐述了表面官能团、反应条件及稀土元素等因素对炭基材料负载型催化剂脱硝性能的影响，并且讨论了炭基材料负载型催化剂的催化反应机理。指出采用多种手段改性催化剂，优化其中低温脱硝性能与稳定性，深入探究催化剂表面反应物种的吸附-活化行为和催化反应路径是炭基材料负载型低温NH₃-SCR催化剂研究的重点。     

金属有机骨架及其衍生材料活化过硫酸盐在水处理中的

金属有机骨架材料（MOFs）具有以金属离子为中心的结构特征,因此利用MOFs及其衍生材料可构建非均相过硫酸盐催化氧化体系,该体系能耗低且高效,在水处理中具有良好的应用前景。本文综述了MOFs及其衍生材料活化过硫酸盐处理水中难降解有机污染物（包括有机染料、环境内分泌干扰物和抗生素）的研究现状,探讨了不同组成及结构的MOFs及MOFs衍生材料对催化降解水中有机污染物性能的影响,指出MOFs及其衍生材料的结构设计、合成策略、不饱和的金属活性位点以及反应体系中的活性物质等是体系催化降解能力的重要影响因素。最后总结了目前基于MOFs材料活化过硫酸盐作为一种新型的高级氧化技术在水处理应用研究中存在的问题,并提出新型高效联合活化体系的构建及活化作用机制深入的探索和完善是今后研究的重点。     

过渡金属单原子催化剂活化H2O2/PMS/PDS降解有机污染物的研究进展

单原子催化剂（SACs）是一种将金属以原子态负载于载体上的新型材料,具有原子利用率高、催化活性强和易回收等优点,使其在催化降解有机污染物方面备受关注。本文介绍了SACs的催化影响因素,总结了SACs催化降解有机污染物在环境领域中的应用。此外,着重综述了不同过渡金属（Fe、Co、Mn、Cu等）单原子催化剂在基于双氧水或过硫酸盐的高级氧化技术中的催化机理,单原子金属（M）一般与N键合形成活性位点M—N _x,活化氧化剂生成自由基或单线态氧,高效降解有机污染物。最后,提出未来SACs在催化降解有机污染物的研究方向是合成金属负载量高、稳定性高、pH适用范围更广的SACs,以及根据SACs的结构-性能关系和催化机理,对目标污染物设计特定催化剂。     

碳材料用于低温选择性催化还原脱硝的研究进展

选择性催化还原技术是目前消除NOx的主流技术。碳材料作为自然界广泛存在的一种材料,具有比表面积大、化学稳定性好、结构可调控和表面可改性等优点,广泛应用于低温选择性催化还原反应。综述不同类型碳材料包括活性炭、活性炭纤维、碳纳米管、石墨烯和多孔碳在低温选择性催化还原中的应用,介绍碳材料作为活性组分和催化剂载体的使用情况,讨论表面化学改性对催化NOx性能的影响,阐述碳材料在加快反应速率和提升催化剂抗硫中毒方面的独特性能,并展望碳材料作为新型载体材料在低温选择性催化还原中的应用前景。     

炭基材料低温SCR烟气脱硝催化剂的研究进展

燃煤电站机组低温SCR技术研究是近年来烟气脱硝技术研究的主要方向,低温SCR催化剂是该技术的核心,炭基材料因其比表面积大和孔隙结构发达在低温SCR催化剂研发中占重要地位。综述炭基材料包括活性炭、碳纳米管、活性炭纤维、碳包覆材料和活性焦在低温SCR催化剂的研究进展,对多种炭基材料的催化反应机理进行阐述,总结水和二氧化硫对炭基材料催化剂性能的影响,为炭基材料在低温SCR催化剂进一步研究提供参考。     

催化臭氧氧化降解水中有机污染物的研究进展

水污染是当前工业发展中亟待解决的问题之一,催化臭氧氧化降解有机污染物工艺具有绿色、高效和工艺简单的优点而被广泛应用,而其中的关键在于催化剂的选用。本研究对均相催化臭氧氧化和非均相催化臭氧氧化过程的机理进行了分析和总结,着重讨论了非均相催化臭氧氧化过程常采用的贵金属催化剂、过渡金属催化剂、碱土金属催化剂和非金属催化剂对臭氧氧化降解有机污染物的促进作用,对提高这些催化剂催化活性的方法进行了综述,总结了pH值、臭氧浓度、催化剂剂量和有机污染物浓度对催化臭氧氧化降解有机物过程的影响。指出目前催化臭氧氧化降解有机污染物过程面临的主要问题是活性组分的流失导致催化剂催化活性下降。在今后的研究中,开发和制备新型、高效、绿色、稳定的催化剂以及探究最佳工艺条件仍是研究的重点。可以通过提高催化剂的吸附能力以改善臭氧在水溶液中的传质,促进臭氧分子的分解,还可以通过不同活性组分的协同偶联有效抑制活性组分的流失,提高催化剂催化活性的同时提高催化剂的稳定性,以达到高效降解有机化合物的目的。     

生物柴油合成用木质素固体酸催化剂的制备

采用炭化磺化法,以天然生物质木粉为原料制备了生物质炭基固体酸催化剂,研究了不同树种的生物质木粉对炭基固体酸催化剂的催化酯化性能的影响.比较了4种不同原料制备的炭基同体酸催化剂的催化性能,并进行了表征.结果表明,与其他炭基固体酸催化剂相比,以生物质木粉为原料制备的炭基固体酸催化剂表现出了较高的催化酯化性能.