电迁移技术在获取核素迁移参数中的应用

电迁移技术可快速、高效获取核素迁移参数,在核素迁移研究领域具有广阔应用前景。传统电迁移方法利用电场驱动核素离子快速定向运移,通过土体精确切割、浓度定量测定及理论模型拟合可快速获取核素在土体中的扩散迁移参数,目前该技术在单一种态核素的迁移研究中已得到成功应用,但仍无法满足强吸附性核素的迁移实验研究需要。为此,本文对传统电迁移技术进行改进,设计了cm级流出法电迁移实验装置,并建立了相应的迁移模型与参数求解方法,开展了以~(88)Sr为示踪剂、柯尔碱膨润土为介质载体的电迁移实验,验证了流出法在电迁移研究中的可行性,为后续钚等多种态、强吸附性核素的电迁移实验研究奠定了理论基础。     

电场加速法用于核素迁移参数的获取研究进展

获取放射性核素在深地质处置环境中的迁移参数是评价地质处置库安全性的核心任务之一。电场加速法（电迁移）可快速、高效获取核素迁移参数,且能与传统批式吸附法和恒定源扩散法等方法相互印证和补充,具有广阔应用前景。本文针对电迁移在核素迁移领域的应用,综述了电迁移获取核素迁移参数的研究进展,介绍了电迁移方法的原理和装置,探讨了电场加速条件下用于获取核素迁移参数的一维无限长柱状模型、栓流模型、对流-弥散模型和等温非线性吸附模型的应用,分析了未来电迁移法的研究方向,以期为全面、深入地应用电场加速法获取核素迁移参数提供理论参考。     

循环柱实验装置的建立及其在核素迁移实验研究中的应用

本文介绍循环柱实验装置的特点以及在核素迁移实验研究中的应用。该装置是将实验介质如石英砂或黄土填充在有机玻璃柱中，联接所有管路接头并密封，即可进行实验。采用该装置进行实验时，淋洗液在柱中多次循环，直到循环流出液的放射性浓度基本不变，它具有静态和动态实验的特性。经实验验证，所建立的循环柱实验装置设计配置合理、运行稳定、操作方便。采用不同介质分别与^237Np和^238Pu在循环水作用下，进行了核素迁移实验。结果表明：循环柱实验结果与静态实验结果有明显的相对可比性（即相关性），它可替代静态法和动态法，用来测定吸附分配比、分析核素在介质中的迁移分布状况。所得结果更接近现场实验结果。     

入渗率对Sr在沙土中迁移的影响

通过柱法实验对不同入渗率下Sr²⁺在沙土中的迁移行为进行模拟研究,采用惰性示踪剂Br^-示踪水流状况,测定不同入渗率下Sr在沙土柱流出液中的浓度曲线,并采用CXTFIT程序计算土柱中Sr的运移随时间的变化趋势。结果表明,数值模拟计算结果与柱实验结果一致,CXTFIT程序可较好模拟核素在土柱中的运移特性;随入渗率的增大,核素迁移速度和弥散系数增大,阻滞系数和有效孔隙度不变。     

滤膜效应对~(237)Np(Ⅴ)在Opalinus Clay中扩散参数测定的影响

采用内扩散和打磨技术相结合的方法研究了强吸附性核素237Np(Ⅴ)在Mont Terri地下实验室的硬泥岩粘土Opalinus Clay(OPA)中的扩散行为。实验过程中为防止OPA的膨胀,使用了不锈钢滤膜,因此,有必要考虑滤膜效应对测得的扩散参数的影响。使用自编扩散模型分析程序分析内扩散实验结果,从而测得扩散参数,如有效扩散系数De、分配系数Kd和岩石容量因子α。该分析程序考虑了滤膜效应,引入237Np(Ⅴ)在不锈钢滤膜中的有效扩散系数Dfe。由实验结果可知,有必要考虑滤膜效应。当缺乏核素在滤膜中的有效扩散系数时,可用Stokes-Einstein公式计算得出,可满足研究核素迁移过程中实验装置和实验条件的设计。     

花岗岩体单裂隙中核素迁移数学模型Ⅱ.脉冲注入实验解析模型

研究了在饱和水流条件下,花岗岩单裂隙中脉冲注入核素迁移的数学模型,给出了脉冲注入情况下裂隙和岩块中核素浓度分布的解析解;结合裂隙中流出液样浓度的穿透曲线,给出了核素迁移的有关参数,并对影响这些迁移参数的主要因素进行了分析。     

花岗岩体单裂隙中核素迁移数学模型：Ⅰ.连续注入实验解析模型

研究了在饱和水流条件下，花岗岩单裂隙中核素迁移的连续注入数学模型，给出了裂隙中和岩块中核素浓度的解析解，并结合裂隙流出水样实验数据分析了影响核素迁移的主要参数。     

裂片核素在岩石中的迁移研究——Ⅱ.核素~(134)Cs在花岗岩中的扩散与渗透

在自行设计的扩散槽和渗透槽中,研究了核素~(134)Cs(以模拟裂片核素~(137)Cs)在花岗岩(取自北京周口店)中的扩散迁移和渗透迁移行为,测定了一系列扩散参数与渗透参数。文中还对实验技术和实验结果进行了介绍和讨论。     

85Sr、134Cs和60Co 在黄土中吸附和迁移的研究

本文通过静态实验和动态实验,研究了85Sr、134Cs和60Co在黄土中的吸附和迁移行为以及核素浓度、pH和温度对分配系数的影响.静态实验结果表明,16个样品测定的85Sr、134Cs和60Co的分配系数的均值分别为82、7.4×103和5.4×103mL/g;pH值的变化对三种核素的分配系数有较大影响.动态实验结果表明,三种核素的绝大部分滞留在土柱中,只有少部分从土柱中流出来;三种核素在土柱中的迁移速度从快到慢的顺序为85Sr＞134Cs≈60Co.     

~(85)Sr、~(134)Cs和~(60)Co在黄土中吸附和迁移的研究

本文通过静态实验和动态实验 ,研究了85Sr、13 4Cs和60 Co在黄土中的吸附和迁移行为以及核素浓度、p H和温度对分配系数的影响。静态实验结果表明 ,16个样品测定的85Sr、13 4Cs和60 Co的分配系数的均值分别为 82、7.4× 10 3 和 5.4× 10 3 m L/g;p H值的变化对三种核素的分配系数有较大影响。动态实验结果表明 ,三种核素的绝大部分滞留在土柱中 ,只有少部分从土柱中流出来 ;三种核素在土柱中的迁移速度从快到慢的顺序为85Sr>13 4Cs≈60 Co     

开挖损伤区(EDZ)对核素迁移的影响

随着核电的发展,核电站产生的乏燃料处理处置受到了大众的高度关注.通过对嬗变法、稀释法和隔离法等方法的综合对比,目前,高放废物深地质处置是国内外公认处理核废物的最佳办法.在处置库建造阶段,由于开挖使得围岩中应力重新分布,围岩发生扰动,岩体内部原生裂隙出现扩展、连通,产生新生的微裂隙,岩体的渗透系数变大,这种区域即为开挖损...     

Interference Effect of Strong Scattering Resonances on Elastic Removal Cross Sections

The interference effect from the strong scattering resonance on the elastic removal cross sections was investigated for the core composition of fast reactors. To find the relation of the group elastic removal cross sections of background nuclides to the scattering property of the mixture, they were numerically calculated in the energy ranges of typical resonances. It was shown that the interference effect could be taken into account in the conventional group constant set by using two different methods.

In the first method, the shielding foctors of the background nuclides were characterized by the parameters ξ and σ₀ for the resonance nuclide. The interpolation scheme was similar to that adopted in the conventional set. In the second method, the shielding factors of the imaginary background nuclide were linearly fitted to those of the resonance nuclide. The composition dependence of macroscopic cross sections could be easily obtained with use of the linear relation of which coefficients were determined, beforehand, for the typical core composition. The accuracy of the second method was examined by comparing with the exact values. The present method could predict the macroscopic elastic removal cross sections within the errors of several percents.     

Environment Accumulation Effect from Gaseous Effluent of Pressurized Water Reactor Plant

During the operation of nuclear power plant (NPP), gaseous radioactive effluent discharges into the environment via the stack, and some of them will deposit and accumulate in the environment. In this paper, ³H, ¹⁴C and ⁸⁸Kr/⁸⁸Rb, ⁶⁰Co, ¹³¹I and ¹³⁷Cs were selected as the representative nuclides to analyze their environment accumulation effect. The result reveals the environment accumulation effect of representative nuclide. Accumulative concentrations of most nuclides are less than 0.1 Bq/kg, while those of ³H and ¹⁴C are slightly high, which are 2.51 Bq/kg and 2.35 Bq/kg respectively. Accumulative concentration of individual nuclide is still far less than relative criteria in EPR-RSR. Therefore accumulation of these nuclides in the local environment will not affect the land reuse. The environmental concentration of aerosols shows a clear cumulative growth trend which is relevant to half-life of nuclides and their migration in the environment media. Based on this study, some recommendations are put forward for the prediction of environment accumulation effects of typical nuclide and environmental monitoring for the environmental impact assessment in China.     

第五不稳定核素系及其特性

将４个分别以２３８Ｕ、２３２Ｔｈ、２３５Ｕ和２３７Ｎｐ为母体的，由于内因的放射性衰变作用而形成的不稳定核素系加以剖析，并分析其成系所遵循的规律，发育阶段和进入平衡阶段后所显出的特性等。以此作为参照样本，分析了２３８Ｕ（或２３２Ｔｈ）在核反应堆的中子通量连续作用下所产生的各代衍生核素的演化过程，并得出完全符合形成不稳定核素系的条件。为此特称之为第五不稳定核素系。它在达到平衡阶段时所显现的特征为：全系核素在外因作用下（即堆中子的作用下）所导致的原子损耗几乎全部转化为裂变产物。     

压水堆核电厂气态流出物环境累积效应研究

核电厂运行寿期内放射性气载流出物通过烟囱向环境排放,其中部分放射性物质会沉降并在环境中累积。为评估其累积效应,本文选取³H、¹⁴C和以气溶胶形式存在的⁸⁸Kr/⁸⁸Rb、⁶⁰Co、¹³¹I和¹³⁷Cs作为代表性核素,采用³H、¹⁴C平衡模型和气溶胶迁移扩散模型,分析了核电厂运行寿期内各核素的环境累积活度浓度。分析结果表明：代表性核素显示出了环境累积效应,绝大多数代表性核素的环境累积活度浓度远小于0.1 Bq/kg,但³H和¹⁴C的环境累积活度浓度略高,分别达2.51 Bq/kg和2.35 Bq/kg;各核素环境累积活度浓度预测结果远低于EPR-RSR给出的相应限值,不会对土地再利用造成影响;以气溶胶形式存在的放射性核素的环境浓度表现出较明显的累积增长趋势,增长趋势与半衰期和放射性核素在环境中的迁移行为相关。根据研究结果,对我国核电厂环境影响评价中典型核素的环境累积效应预测和环境监测提出了建议。     

多因素耦合作用下缓冲材料对铀的长期阻滞效应数值模拟北大核心CSCD

近场环境条件下核素在缓冲材料中的迁移扩散受控于温度场、渗流场、膨胀应力场和化学吸附场的耦合作用,其对核素的阻滞特性将影响到核素随地下水向处置库围岩迁移并返回生物圈的能力,开展多因素耦合作用下缓冲材料对铀的长期阻滞效应研究,对地质处置库的长期安全性评价具有重要的意义。本研究基于混合物理论、连续介质理论、质量守恒、动量守恒、能量守恒及溶质扩散的Fick定律,推导出饱和缓冲材料中核素迁移扩散的热-水-力-化耦合控制方程,并借助于COMSOL Multiphysics软件的直接全耦合求解优势,以自主研制的缓冲材料长期阻滞性能Mock-up实验装置为几何模型,采用内置接口和添加热-水-力-化耦合控制方程中的耦合项作为源项相结合方式,实现了多物理场耦合作用下铀在饱和缓冲材料中迁移扩散行为的直接耦合分析,其长期阻滞特性数值模拟结果表明:初期阶段铀在缓冲材料中迁移扩散较缓慢,迁移距离随时间增幅在1 m左右;中后期阶段,随缓冲材料对铀的吸附容量逐渐趋于饱和后,其迁移距离较初期阶段增加更为明显,迁移距离随时间增幅为3 m左右。多因素耦合下核素在饱和缓冲材料中迁移扩散的热-水-力-化耦合控制方程构建、求解及长期阻滞性能模拟研究的方法,能够为我国高放废物深地质处置库地下实验室开展1∶1工程尺度的工程屏障设计与安全性能评价提供技术参考。     

一种新的放射性核素迁移弥散系数计算方法

研究放射性核素在饱和被压实缓冲/回填材料中的迁移对于核废物处置具有十分重要的意义,为了用数学模拟的方法准确地对放射性核素迁移进行描述和预测,首先必须精确地求出有关的放射性核素迁移参数——弥散系数、吸附系数等,其中最重要之一就是弥散系数。目前确定放射性核素在被压实缓冲/回填材料中迁移弥散系数的方法主要有经验公式法和示踪实验。本工作结合放射性核素铀迁移的室内实验,应用概率理论计算了被压实缓冲/回填材料中核素迁移水动力弥散系数,讨论了被压实缓冲/回填材料水动力弥散系数和地下水流速对放射性核素在被压实缓冲/回填材料中迁移的影响。最后总结分析了具体的实现步骤。     

中重核素加速器质谱测量的实验谱模拟

加速器质谱测量中重核实验中存在多种离子的干扰,从而给实验谱的核素分析和在束确认带来困难。为了解决这一问题,我们建立了中重核素加速器质谱测量的实验谱模拟方法,用此方法的分析结果与实验测量结果进行了比较,结果显示此方法可以很好用于核素的分析。     

基于偏离效应核素筛选方法的水冷聚变堆源项计算

活化腐蚀产物是水冷聚变堆正常运行过程中主要的放射性源项，一般采用解析方法求解，但解析方法无法在满足精度要求的同时提高计算效率。本文提出一种基于定量化偏离效应分析的核素筛选方法，以放射性活度和剂量率2个参数定义偏离效应指标，通过分析偏离效应指标，筛选出满足接收准则的核素，以确定计算所需要的目标核素，这种分析方法既能满足精度需求，又能提高计算效率。将该核素筛选方法应用于国际热核聚变实验堆（ITER） 限制器-外包层水冷回路 （LIM-OBB）的活化腐蚀产物源项分析，并与此问题下的高精度基准解进行对比。结果表明，57Co、58Co、55Fe、51Cr等主要活化腐蚀产物核素的比活度计算结果相对于基准解的偏差均控制在1.5%以内；应用核素筛选方法后的计算效率相对于基准解的计算效率提高了279倍。