标准导读

GB／T7023--2011（低、中水平放射性废物固化体标准浸出试验方法》。本标准规定了在实验室条件下,低、中水平放射性废物固化体（以下简称为废物固化体）浸出性能检测的试验方法。本标准适用于比较和评价废物固化体在实验室控制条件下的抗浸出性能。定价：18．00元     

核电厂典型中低放射性废物等离子体熔融处理试验研究

选取国内压水堆核电厂两种典型的中低放射性废物开展等离子体熔融中试试验,在1250℃温度条件下熔融100 min,熔制成完全玻璃态的固化体,两种玻璃固化体的XRD衍射谱均呈现为典型的非晶态谱;并选取了非放射性的Co_2O_3、SrCO_3、CsCl作为放射性核素示踪剂,模拟放射性核素~(137)Cs、~(90)Sr、~(58)Co、~(60)Co在核电站放射性废物等离子熔融处理过程中的包容情况;经检测,玻璃固化体物理性能、抗浸出性能以及机械性能满足高放玻璃固化体要求,且机械性能优于水泥固化体标准;最后对后续试验进行了展望,并提出了需要进一步解决的问题。     

温度对含模拟α-高放核废液的磷酸镁水泥固化体性能的影响

利用磷酸镁水泥(Magnesium potassium phosphate cement,MPC)对模拟α-高放核废液(HLW)进行固化,研究温度对固化体力学性能、物相组成、微观形貌及核素Cs~+浸出率的影响。BET、XRD、SEM及AAS等测试结果表明,室温下MgO、KH2PO4与高放核废液反应形成致密结构;随着温度的升高,固化体脱水,400℃时孔道结构增多,平均孔径增大,抗压强度降低,Cs~+浸出率增加;温度继续升高,磷酸镁水泥烧结陶瓷化,平均孔径逐渐减小,抗压强度增大;900℃时固化体表现出良好的陶瓷结构特征,晶粒完全熔融,晶粒间没有明显界线,Cs~+的28d浸出率为7.21×10~(-6) g/(cm~2·d)。不同温度下高放核废液的磷酸镁水泥固化体核素Cs~+的浸出率均能达到玻璃固化体的性能要求,表明磷酸镁水泥用于固化高放核废液具有明显优势。     

烧绿石固化高放废物的研究进展

自然界中稳定存在的烧绿石由于在高放废物固化研究中呈现出的良好特性,近年来得到了大量的研究.在前人研究成果的基础上,对烧绿石的晶体结构与固化机理、锕系核素和稀土类似物的包容情况以及固化体的合成方法和相关性能等进行了系统的研究总结.已有的研究表明,烧绿石人造岩石固化体具有较高的密度和包容量,良好的抗浸出和抗辐照性能,是固化高放废物和进行最终地质处置的理想固化体,具有良好的应用前景.     

回归自然:人造岩石固化核素的思考与进展

核工业生产、核能开发、核武器研制等不可避免会产生放射性废物,高放废物是现存放射性废物中最难处理的废物之一。随着我国"积极发展核电"战略的实施,放射性废物的安全有效处理处置成为关系到我国核能可持续发展的关键问题。人造岩石固化体(SYNROC)弥补了玻璃固化体低化学耐久性和亚稳态性能的缺点。本文在综述人造岩石固化的概念、候选矿物固化体分类的基础上,重点介绍了SYNROC固化体快速合成方法、固核机理和长期稳定性评价等方面的最新研究进展。"道阻且长,行则将至"。最后,指出了SYNROC固化存在的不足,并针对今后应重点关注的研究方向与发展趋势提出了建议。     

陶瓷固化体的浸出行为及其机理

高放废物(HLW)在深地质处置后, 其中的放射性核素有可能浸出并伴随地下水循环进入人类环境。这是固化体中放射性核素进入生物圈最可能的途径, 因此HLW固化体的化学稳定性是固化基材筛选的主要依据。陶瓷固化体作为第二代HLW固化体, 具有长程有序的特点, 相比玻璃固化体, 更容易定量表征, 这对于固化体浸出机理的研究有着重要的意义。然而陶瓷固化体的浸出机理与评价方法研究都处于起步阶段, 也缺乏被处置库接收的标准。为规范/建全陶瓷固化体化学稳定性评价方法, 认识放射性核素的浸出机制, 本文概述了核废物固化体化学稳定性研究方法、研究重点; 总结了相关陶瓷的水热蚀变研究现状, 分析了其中核素的浸出率; 探讨了影响因素及其影响方式; 最后归纳了目前提出的浸出机制以及存在的问题。     

氧化硼对硅酸盐玻璃固化体结构及抗浸出性能的影响

以SiO2、Al2O3、B2O3、CaO、Na2O为原料,加入5%CeO2(质量分数)作为模拟核素,利用熔融法制备硼硅酸盐玻璃固化体,对含锕系元素的放射性废物进行固化处置。通过傅里叶红外光谱仪、紫外激光拉曼光谱仪和差热分析仪等对热处理后玻璃固化体进行表征,以电感耦合等离子体质谱测试玻璃固化体抗浸出性能。结果表明:B2O3含量为15.79wt%时固化体玻璃化转变温度Tg最大;玻璃中存在[SiO4]、[BO3]、[BO4]等基团,随着B2O3含量的增大,部分[BO4]转变为[BO3];Ce在产品一致性测试法(PCT)下标准化浸出率NR先减小后增大,B2O3含量达到15.79wt%时玻璃抗浸出效果最好。     

放射性废物固化处理的研究及应用现状

放射性废物安全有效的处置是世界各国关注的重要课题,也是核工业健康、可持续发展的重要保证.对放射性废物进行固化处理后埋入地下已经成为放射性废物处置的发展趋势.对水泥固化、沥青固化、塑料固化、玻璃固化、人造岩石固化等5种固化处理方法的固化机理、研究现状、应用情况、适用领域及优缺点进行了较系统的分析探讨.水泥固化、沥青固化、塑料固化适用于中低放废物的固化处理,玻璃固化和人造岩石固化适用于高放废物的固化处理.     

含铬熟料的烧成、水化及其浸出毒性

为探索水泥窑协同处置含铬固体废弃物的可行性,通过测定熟料的f-CaO含量、强度、铬浸出浓度,以及分析熟料的矿物、水化产物和水化放热,研究了CrO3对熟料烧成、水化及浸出毒性的影响规律及机制。结果表明:当CrO3掺量低于2%时,熟料的f-CaO含量和3d、28d、90d强度随掺量的变化不明显;Cr(Ⅵ)/∑Cr浸出浓度随CrO3掺量增加而增大,随养护龄期延长而减小。当CrO3掺量小于0.25%时,熟料Cr(Ⅵ)浸出浓度均低于0.05mg/L,符合Ⅱ类地表水环境质量标准限值;当CrO3掺量较高时,抑制C3S形成,并显著延缓水化;熟料对铬的固化可归因于熟料矿物和水化产物对铬的固溶和包裹。掺加少量CrO3对熟料烧成、水化、性能均无不利影响,产品的环境安全性能够得到保证,水泥窑协同处置含铬废弃物是值得深入研究的技术途径。     

热压烧结掺钕钛酸盐组合矿物固化体及其浸出性能

以天然锆英石(ZrSiO4),CaCO3,TiO2,Nd2O3,Al2O3,SiO2为原料,采用真空热压烧结技术制备掺钕钙钛锆石和榍石组合矿物固化体,借助X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、背散射(BSE)、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)等分析手段,研究了组合矿物固化体的热压烧结温度、相结构及浸出性能等。结果表明:组合矿物固化体的较佳热压烧结温度为1130~1170℃,固化体的相对密度≥97.2%,主要物相为钙钛锆石(CaZrTi2O7)和榍石(CaTiSiO5)的组合矿物;固化体具有良好的化学稳定性,在90℃,pH值为5,7,9的水溶液中,Nd3+在42天的归一化浸出率分别为1.9×10-6,1.5×10-6,1.2×10-6g·m-2·d-1;pH值对固化体中Ca2+,Zr4+的浸出率没有明显的影响;在弱碱水溶液(pH=9)中,Ti 4+,Nd3+的浸出率较低,Si 4+,Al 3+的浸出率较高。     

氯氧镁水泥对焚烧飞灰固化作用及影响因素

利用氯氧镁水泥对飞灰进行固化处理,研究了氯氧镁水泥对飞灰重金属离子的固化效果及影响因素。结果表明,氯氧镁水泥对飞灰固化存在一个最佳摩尔比,在最佳摩尔比条件下Pb浸出浓度最低,固化率达94%;随着活性氧化镁含量上升(由28.9%提高到60.56%),Pb浸出浓度显著降低,固化率提高23.9%,当活性氧化镁含量进一步增加时,Pb浸出浓度降低幅度减小;按摩尔比为10∶1,水灰比为0.3配制氯氧镁水泥,在掺量为20%的条件下,固化效果优于掺量为40%的P·O42.5水泥,且满足生活垃圾填埋标准的限值,具有很好的应用前景。     

氯氧镁水泥对焚烧飞灰固化作用及影响因素

利用氯氧镁水泥对飞灰进行固化处理,研究了氯氧镁水泥对飞灰重金属离子的固化效果及影响因素。结果表明,氯氧镁水泥对飞灰固化存在一个最佳摩尔比,在最佳摩尔比条件下Pb浸出浓度最低,固化率达94%;随着活性氧化镁含量上升(由28.9%提高到60.56%),Pb浸出浓度显著降低,固化率提高23.9%,当活性氧化镁含量进一步增加时,Pb浸出浓度降低幅度减小;按摩尔比为10∶1,水灰比为0.3配制氯氧镁水泥,在掺量为20%的条件下,固化效果优于掺量为40%的P·O42.5水泥,且满足生活垃圾填埋标准的限值,具有很好的应用前景。     

高放废物固化技术研究

随着核能源的广泛应用,特别是民用核能的发展,放射性废物的安全处置已经成为当今各国普遍关注的问题。目前各国公认的较为安全的方式是将放射性废物固化后进行深地质处置。对于高放射性废物而言,主要的固化方式有玻璃固化和人造岩石固化。本文从化学稳定性、机械稳定性、热稳定性、辐射稳定性等几个方面介绍了两种固化体的性能,为高放废物固化的进一步研究提供参考。     

模拟镧系元素固化的掺La2O3玄武岩玻璃的结构与性能研究

以玄武岩玻璃为基体，使用La元素模拟高水平放射性废物(HLW)中的核素U,采用熔融-热处理的方法制备掺La₂O₃玄武岩玻璃固化体，研究了不同La₂O₃含量的玻璃固化体的结构、热稳定性和抗浸出性能的变化。XRD和SEM分析表明，当La₂O₃含量增加到12%(质量分数)时，所得样品均表现为玻璃相。Raman分析表明，随着La₂O₃的加入，玻璃网络中多元环和四元环的Si-O-Si键断裂，Al³⁺反而会更多地参与网络连接，并且La₂O₃的加入有助于提高玻璃网络的聚合度。根据DSC分析可知，随着La₂O₃含量的增加，玻璃固化体的结构刚性提高，热稳定性总体来说有所增强。采用产品一致性试验法(Product consistency test, PCT)计算样品的归一化浸出率，结果表明所有样品都具有较好的化学稳定性，La...     

F、S、P元素及其叠加矿化效应研究

本文系统地研究了F、S、P元素对水泥熟料矿物形成过程和组成的影响及其叠加矿化效应,并通过化学分析和XRD分析探讨了其作用机理.研究结果表明:F、S、P元素在水泥烧成中均可降低液相出现和C3S形成温度,改善易烧性,但F、S叠加矿化效果最好,而且可以改善熟料的矿物组成及性能,避免了单掺F造成的熟料活性降低等问题.     

Cr~(3+)、Pb~(2+)在不同水泥水化体系中的固化

研究了重金属离子Cr~(3+)和Pb~(2+)对硅酸盐水泥、硫铝酸盐水泥及混掺水泥(普通硅酸盐水泥与硫铝酸盐水泥进行混掺)三种水泥的浆体凝结时间和力学性能的影响,并借助X射线衍射技术(XRD)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP)等研究了水泥水化产物特征、重金属元素在水泥浆体中的固化方式与溶出特性。结果表明:Cr~(3+)对三种水泥均产生促凝作用,而Pb~(2+)对普通硅酸盐水泥和混掺水泥产生缓凝作用,对硫铝酸盐水泥产生促凝作用。Cr~(3+)和Pb~(2+)的掺加引起AFt和Ca(OH)_2形成量的变化,影响程度与水泥品种有关,掺加Cr~(3+)的28d浆体中有新相Ca_2Cr(OH)_7·3H_2O生成。所研究的三种水泥中,硅酸盐水泥对Cr~(3+)的固化效果最好,当Cr~(3+)掺量为1%时,其Cr~(3+)浸出浓度仅为0.177mg/L;而硫铝酸盐水泥对Pb~(2+)的固化效果最好,当Pb~(2+)掺量为1%时,其Pb~(2+)浸出浓度仅为0.0064mg/L。     

放射性废物的SHS固化处理研究及应用

采用自蔓延高温合成技术(SHS)固化处理放射性废物是固化方法新的研究方向。分析探讨了SHS固化处理方法的固化机理、研究现状及固化特点。SHS固化具有工艺简单、能量利用效率高、处理过程快速、成本低廉等优点,可针对不同类型的放射性废物选择合适的反应体系,进行产物设计,可直接应用到废物处置点或实现废物就地处置。介绍了近期笔者采用铝热剂自蔓延高温合成固化处理爆炸过程产生的有毒物质和受锕系核素污染的砂土及时两种形态的核废物的模拟固化实验研究。     

富钙钛锆石型人造岩石固化体的制备现状

富钙钛锆石型人造岩石将放射性核素固定在其晶格中作为晶体的一部分固定起来,大大提高了放射性废物处置的长期安全性,是固化高放射性废物理想的固化介质.对制备得到的性能稳定的富钙钛锆石型人造岩石固化体的研究现状进行了较为全面的综述和评价.     

Sr(NO_3)_2对碱矿渣材料结构和性能的影响

为探明碱矿渣胶凝材料(AAS)固化核素Sr2+后,固化体性能的变化。利用矿渣粉、水玻璃、水和Sr(NO3)2制备了碱矿渣固化体,并研究了Sr(NO3)2对AAS固化体结构和性能的影响。结果表明,Sr(NO3)2使得AAS固化体的结晶程度和水化放热均降低,延缓了浆体的凝结硬化;Sr2+破坏了Si—O—Al基团的形成过程,阻碍了二次C-S-H的形成。Sr(NO3)2的掺入降低了AAS固化体的3 d抗压强度;但当Sr2+掺量小于0.4%时,AAS固化体的28 d抗压强度增加。     

铜渣基铁系磷酸盐化学键合材料的制备及其固化Pb2+的研究

利用富含铁氧化物的铜渣和磷酸二氢钾反应制备铁系磷酸盐化学键合材料,并将其作为基体材料固化重金属离子Pb~(2+)。研究了原料配比、缓凝剂及硝酸铅掺量对胶凝材料初凝时间和抗压强度的影响。结果表明,当m(P)/m(CS)为1/4及硼砂掺量为2%时,材料性能最好,自然养护28d和常压蒸汽养护24h抗压强度分别可达44.78 MPa和30.48 MPa。随着重金属铅掺量的增加,固化体抗压强度逐渐降低,铝掺量为4.5%时,自然养护28d和蒸汽养护24h固化块抗压强度均大于10 MPa。对固化体的重金属毒性浸出试验表明:铁系磷酸盐化学键合材料对重金属离子Pb~(2+)具有很好的固化效果,固化体毒性浸出质量浓度远低于国家浸出毒性鉴别标准限值(5mg/L)。通过XRD、SEM和FTIR对重金属固化体进行表征分析,发现固化体中形成了PbHPO_4和Pb_3(PO_4)_2等重金属磷酸盐产物,并被铁系磷酸盐胶凝相物质紧密包裹,从而通过化学键合和物理包裹等双重作用实现重金属Pb的稳定固化。