237Np、238Pu、241Am和90Sr近地表迁移行为及含超铀核素中低放废物处置安全评价方法研究

主要介绍在包气带黄土、含水层黄土和工程屏障材料(膨润土、水泥、变质水泥、砂浆粉)中,237Np、238Pu、241Am和90Sr迁移的野外试验、实验室模拟实验及工程屏障材料性能测定、黄土对核素吸附特性、化学形态等研究结果.在天然和喷淋两种条件下,237Np、238Pu和241Am在包气带、含水层和工程屏障材料的野外试验中三年时间基本未移动.喷淋条件下,野外试验中90Sr通过石英砂示踪源层其质心位置1 079 d向下迁移2.7 cm,在示踪源层外6 cm处黄土中90Sr浓度峰在1 215 d向下迁移13 cm左右.在包气带模拟实验中,90Sr、237Np、238Pu和241Am在1号柱中经1 073 d分别向下迁移9.8 cm、3.25 cm、0.5 cm和0.25 cm.在含水层模拟实验中,经970.5 d,90Sr、237Np、238Pu和241Am分别迁移16 cm,4 cm、0.2 cm和0.2 cm.野外对比试验验证,在包气带中核素通过踪源层黄土载体向下迁移的距离是通过石英砂载体的3.6倍多.在完全相同条件下,Br迁移速度比3H略快.包气带石英砂示踪源层处,核素浓度分布出现低谷现象.CIRP试验场地下水中,237Np以离子态(V、V1价)存在为主,238Pu主要由以Ⅳ价离子态存在.237Np不易形成真胶体.工程屏障材料、HA和FA的存在对核素化学形态有影响.     

90Sr、237Np、238Pu和241Am在含水层中迁移的模拟实验

在中国辐射防护研究院野外试验场的地下研究设施内进行了^90Sr、^237Np、^238Pu和^241Am在含水层介质中迁移的模拟实验。实验用的非扰动原状土柱取自地下研究设施内的含水层，实验用水为地下水。实验结果表明，试验场含水层介质对^238Pu和^241Am具有很强的吸附能力，对^237Np的吸附能力相对次之，对^90Sr的吸附能力相对较弱。在实际水流速为6.13cm/d条件下，经过527.5天，各核素的活度浓度峰分别迁移了16cm(^90Sr)、3.9cm(^237Np)、小于0.2cm(^238Pu和^241Am)。采用核素二维迁移方程和本文提出的核素从源层释放的洗脱模型对浓度分布进行了拟合，得到了核素迁移参数，实验数据和拟合曲线符合较好。     

核素在弱含水层三维迁移的现场示踪试验

对核素在弱含水层中的三维迁移进行了现场试验。试验结果表明:经过1023d的试验,示踪核素90Sr、237Np、238Pu和241Am纵向分布的浓度峰均在最初释放的源层位置未动,迁移最快的90Sr的质心移动了0 32cm;按质心计算,90Sr、237Np、238Pu和241Am的延迟系数(Rd)分别为4 0×102、1 6×103、2 7×105和∞。这表明,黄土介质对这几种示踪核素具有强的吸附能力。     

237Np、238Pu和241Am在包气带黄土中迁移的模拟实验

本文介绍了237Np、238Pu和241Am在包气带黄土中迁移的模拟实验方法和结果.实验土柱尺寸为φ280 mm×1200 mm,示踪源层由示踪核素的硝酸盐溶液与石英砂(40～80目)混合后风干形成,尺寸280 mm×5 mm,核素迁移实验在喷淋(5.5～5.6 mm/d)条件下进行.对于237Np在土柱内垂向分布和迁移速度,实验期间用γ谱仪进行柱外直接测量.同时在实验进行1073 d和665 d后分别对1#和2#土柱中的237Np、238Pu和 241Am进行解体取样测量.经1073 d,237Np、238Pu和241Am在1#柱内比活度峰位分别向下迁移3.25、0.25和0.25 cm,其平均迁移速度分别为3.03×10-3、2.33×10-4和2.33×10-4cm/d.经665 d后2#柱内三种核素比活度峰位分别向下迁移1.25、0.25和0.25 cm,其平均迁移速度分别为1.88×10-3、3.76×10-4和3.76×10-4cm/d.237Np、238Pu和 241Am三种核素的比活度分布质心在1#和2#柱内分别向下迁移2.79、0.73、-0.09 cm和1.48、0.41、-0.27 (1073 d)和2#(665 d)柱内 237Np、 238Pu和 241Am垂向扩散参数σx(t)分别为1.29×10-3、9.86×10-4、5.03×10-4和2.00×10-3、2.12×10-3、1.08×10-3 #cm;在1cm;其延迟系数分别为1.03×103、3.93×104、3.18×104和1.17×103、4.25×103、6.45×103.由于石英砂和黄土是两种不同介质,在示踪源层处核素比活度分布呈现"低谷"现象.     

90Sr在双层孔隙介质迁移过程中比活度分布"低谷"的成因与特征

简要介绍了人工喷淋条件下在非饱和黄土中进行的核素迁移实验.实验所用示踪剂为90Sr和237Np、238Pu、241Am等超铀核素,示踪源是上述示踪剂的硝酸盐溶液与石英砂的均匀混合物;石英砂的粒径在0.2～0.45 mm之间;示踪源层尺寸为120 cm×50 cm,厚0.7 cm,挖坑浅埋于地表下50 cm深处;喷淋强度为5 mm/h、3 h/d;实验历时1 078天;每半年在实验坑采集1个土芯样,经切割成样品后送实验室测量样品中核素的比活度,得到核素比活度的纵向分布.本文主要对90Sr的实验结果进行了数据处理,发现90Sr在双层孔隙介质中迁移时,比活度分布出现一"低谷".文中以90Sr为例讨论了比活度分布"低谷"的成因和特征.由于石英砂层的存在,作为核素迁移载体的水的运移产生绕流,使得90Sr在石英砂层下方的迁移距离远小于85Sr在单一黄土介质中的迁移.     

核纱在水平组件迁移的现场示踪试验

在水平组件中的迁移试验是核素在含水层迁移试验的重要组成部分。本文主要介绍在中国辐射防护研究院野外试验场地下研究设施（URF）试验竖井中进行的水平组件试验的方法和结果。水平组件中装有示踪剂和在含水层采集的未扰动土壤，通过试验竖井壁水平插入含水层，天然地下水通过与含水层介质紧密相连的一端流地 件，在接取样管的另一端接取水样；通过测量试验期间采集的水样和试验结束后切割的土壤样品中示踪剂的浓度，得到核素的迁移数据。试验结果表明，黄土对试验所用的^90Sr、^237Np、^238Pu和^241Am以及Sr、Nd和Ce都有较强或很强的吸附能力；核素迁移具有偏心现象；腐殖酸延缓了^90Sr的迁移；^3H的迁移速度慢于Br^-。     

237Np、238Pu、241Am和90Sr在水泥、变质水泥固化块和水泥砂浆粉-土壤中迁移的野外试验研究

本文介绍了237Np、238Pu、241Am和90Sr在水泥、变质水泥和水泥砂浆粉-土壤体系的野外迁移试验方法和结果.将以石英砂为载体的四种核素的示踪源层,铺放在普通水泥试块和变质水泥试块内,以及以水泥砂浆粉为载体的四种核素的示踪源层,埋置在黄土包气带试验坑50 cm深处进行实验.在喷淋降水(5 mm/h×3 h/d)和天然降水两种条件下,核素在普通水泥试块、变质水泥试块和水泥砂浆粉中,三年的野外迁移试验结果显示,四种核素均看不出明显迁移.经过1 100多天,每种示踪剂迁移距离都在1 mm范围内.每种示踪剂从源层迁移到试块内的量只占源层投放量的5%左右,95%左右的核素仍存留在示踪源层内.尽管埋置后的变质水泥试块性能明显不如普通水泥试块,但核素在两种水泥试块中的迁移规律并未发现明显差异.核素在水泥砂浆粉中近1 100天野外实验期间迁移不到1 mm,说明水泥砂浆粉对核素迁移有很强的阻滞作用.     

包气带中不同示踪源层条件下核素迁移对比试验

为研究不同示踪源层材料对水份运移和核素迁移的影响，开展了以石英砂和黄土分别为示踪源层载体时Sr、Nd、Ce在包气带中迁移的对比试验。试验历时470d，在两种源层条件下各取土芯样4次。试验结果表明：在喷淋强度为5mm/h、3h/d条件下，Nd和Ce无论在石英砂示踪源层还是黄土示踪源层中浓度峰位均没有明显向下迁移；对于Sr，在黄土示踪源层中，470d后其峰位向下迁移约15cm(按质心计算为10cm左右)，而从石英砂示踪源层中向下迁移不明显（按质心计算，迁移约2.7cm），只是峰位有些展宽。上述结果表明，极薄（7mm）的细石英砂层也能对非饱和入渗水产生明显屏流作用，使得核素从石英砂示踪源层中向下迁移速度减慢。     

腐殖酸胶体对超铀核素存在形态的影响研究

研究了在腐殖酸存在时，地下水中^237Np,^238Pu和^241Am的存在形态以及在黄土上的吸附。研究结果表明，在地下水中存在腐殖酸时，^237Np形成了假胶体，且胶体份额随腐殖酸浓度的增大而增大；^238Pu和^241Am的胶体份额也随腐殖酸浓度增大而增大。在地下水中存在腐殖酸时，这几种核素在黄土上吸附能力减弱。     

90Sr、237Np、238Pu和241Am在水平土柱中迁移的实验场示踪研究

将装有示踪剂和含水层未扰动土的水平土柱,通过竖井壁水平插入含水层,天然地下水通过与含水层介质紧密相连的一端流过土柱,在另一端接取水样;通过测量实验期间采集的水样和实验结束后切割的土壤样品中示踪剂的浓度,得到核素的迁移数据。实验结果表明,所用核素中迁移最快的90Sr的延迟系数>290,说明黄土对实验所用的90Sr、237Np、238Pu和241Am都有较强或很强的吸附能力;有腐殖酸的3号和8号土柱中90Sr的延迟系数大于无腐殖酸的2号土柱的延迟系数,说明腐殖酸延缓了90Sr的迁移;无腐殖酸的2号水平土柱中90Sr的延迟系数与实验室模拟土柱的延迟系数基本相同。     

核素迁移试验现场砂源中核素的淋洗及其形态研究

用地下水淋洗了核素迁移试验现场中使用的石英砂源，用超过滤法研究了淋洗液中核素的形态，用连续浸取法研究了淋洗后石英砂上残留核素的存在形态。结果表明，当淋洗液为110倍柱体积时，地下水可将砂源上90％以上的^237Np淋洗下来，且主要以可交换的离子态存在；淋洗后残留在石英砂上的^237Np主要以碳酸盐结合态和铁锰氧化物结合态存在，其份额分别约为5．5％和1．3％；^238Pu从石英砂上的淋洗没有^237Np容易，在淋洗液中^238Pu主要以胶体存在。     

237Np,238Pu,241Am和90Sr在中国和日本膨润土中迁移的野外试验

从1997年6月25日到2000年7月11日在中国辐射防护研究院试验场，在天然降雨和人工喷淋（15mm/d）两种条件下，在包气带黄土中进行了²³⁷Np,²³⁸Pu,²⁴¹Am和⁹⁰Sr在中国膨润土和日本膨润土中迁移的野外试验。试块由膨润土和砂子以质量比为15∶85组成，试块大小为150mm×150mm。试验结果表明，在两种条件下，核素在两种膨润土试块中分布状态和变化趋势相似，²³⁸Pu和²⁴¹Am在3a内没有明显移动，²³⁷Np和⁹⁰Sr在天然降雨条件下，分布曲线有所展宽；在人工喷淋条件下经1106d后，²³⁷Np和⁹⁰Sr在试块内分别向下迁移15mm和20mm，呈现出扩散为主的迁移。     

无机胶体对超铀核素的存在形态影响的研究

本文主要研究了几种超铀核素（^237Np,^238Pu和^241Am)的黄土含水层地下水中的胶体形态，及两种无机胶体（膨润土胶体及氢氧化铁胶体）对这些超铀核素形态的影响。研究结果表明，（1）在中国辐射防护研究院野外实验基地地下水中，^238Pu放置24h和48h，以胶体＋悬浮物形态存在的份额，分别达到82％和95％.^237Np不易形成真胶体，几乎全部以离子态存在。（2）该地下水中加入膨润土胶体的浓度从0到100mg/L时，^237Np以胶体存在的份额由0增加到13％。混合核素的胶体份额也略有增加。加入Fe(OH)3胶体，使混合核素胶体＋悬浮物的份额大大增加。     

氚示踪剂在土壤包气层实验中的应用

测定了土壤包气层中氚在天然条件和人工喷淋条件下的扩散系数,研究了氚示踪剂在黄土包气层中的迁移规律。实验结果表明,在华北地区黄土高原天然条件下,包气带中氚示踪剂以０．０３ｃｍ／ｄ速度迁移,纵向扩散系数Ｄｘ为０．１０ｃｍ＾２／ｄ;在２ｍ＾２实验坑中,以５ｍｍ／ｈ喷淋强度每天喷淋３ｈ的条件下,氚示踪剂以２．２７ｃｍ／ｄ的速度向下迁移,Ｄｘ为７．７５ｃｍ＾２／ｄ。     

The potential use of Am as proliferation resistant burnable poison in PWRs

This paper discusses the use of ²⁴¹Am as proliferation resistant burnable poison for light water reactors. Homogeneous addition of small (as little as 0.12%) amounts of ²⁴¹Am to the conventional light water reactor fuel results in significant increase in ²³⁸Pu/Pu ratio in the discharged fuel improving its proliferation resistance. Moreover, ²⁴¹Am, admixed to the fuel, acts as burnable absorber allowing for substantial reduction in conventional reactivity control means without a notable fuel cycle length penalty. This is possible due to favorable characteristics of ²⁴¹Am transmutation chain. The fuel cycle length penalty of introducing ²⁴¹Am into the core is evaluated and discussed, as well as the impact of He production in the fuel pins and degradation of reactivity feedback coefficients. Proliferation resistance and reactivity control features related to the use of ²⁴¹Am are compared to those of using ²³⁷Np, which has also been suggested as an additive to the conventional fuel in order to improve its proliferation resistance. It was found that ²⁴¹Am admixture is more favorable than ²³⁷Np admixture because of the smaller fuel cycle length penalty and higher burnable poison savings. Addition of either ²³⁷Np or ²⁴¹Am would provide substantial but not ultimate protection from misuse of Pu originating in the spent fuel from the commercial power reactors. Therefore, the benefits from application of the concept would have to be carefully evaluated against the additional costs and proliferation risks associated with manufacturing of ²³⁷Np or ²⁴¹Am doped fuel. Although this work concerns specifically with PWRs, the conclusions could also be applied to BWRs and, to some extent, to other thermal spectrum reactor types.     

循环柱实验装置的建立及其在核素迁移实验研究中的应用

本文介绍循环柱实验装置的特点以及在核素迁移实验研究中的应用。该装置是将实验介质如石英砂或黄土填充在有机玻璃柱中，联接所有管路接头并密封，即可进行实验。采用该装置进行实验时，淋洗液在柱中多次循环，直到循环流出液的放射性浓度基本不变，它具有静态和动态实验的特性。经实验验证，所建立的循环柱实验装置设计配置合理、运行稳定、操作方便。采用不同介质分别与^237Np和^238Pu在循环水作用下，进行了核素迁移实验。结果表明：循环柱实验结果与静态实验结果有明显的相对可比性（即相关性），它可替代静态法和动态法，用来测定吸附分配比、分析核素在介质中的迁移分布状况。所得结果更接近现场实验结果。     

我国环境土壤中的重要超铀核素分布

Pu、Am、Np是3种重要的超铀核素,环境中的这些核素主要来源于人类的核活动,包括大气层核武器试验、核设施排放和核事故释放等。这些超铀核素不仅具有放射性,还兼具化学毒性。我国地域辽阔,环境土壤类型丰富,在当前核电事业蓬勃发展的背景下,建立和扩大我国环境土壤中这些重要超铀核素的“准本底”数据库是辐射环境安全评价的重要组成部分,也是公众关心的热点问题。近30多年来,研究人员对我国不同环境土壤中这几种超铀核素从不同科学角度开展了调查测量研究。本文对此进行整理和分析,对我国环境土壤中这些重要超铀核素（主要是Pu核素,还包括241Am和237Np）的来源、浓度水平和分布特征进行讨论和综述,为辐射环境安全评价奠定基础。     

黄土包气带中放射性核素迁移的现场试验

在中国辐射防护研究院野外试验场开展了为期二年的包气带中 3H、6 0 Co、85 Sr和 13 4 Cs的迁移试验 ,在天然条件和人工喷啉条件下共进行了六组试验。通过定期取样和直接测量两种方法测量了示踪核素的浓度分布 ;同时为配合迁移试验 ,同步开展了包气带中水分运移观测在介绍了试验概况之后 ,分析了作为水分运移示踪剂的3 H的试验结果 ,并与野外现场的和实验室的其它研究包气带水分运移的结果相比较 ,令人满意的一致性显示了所建立的包气带水分运移研究方法的可靠性。核素迁移结果表明 ,试验场址的黄土沉积层对所选用的示踪核素具有强烈的吸附滞留作用。经过二年的试验 ,60 Co和13 4Cs的浓度峰无论在天然条件下还是喷淋条件下 ,迁移距离都不超过 1cm;85Sr的浓度峰在喷淋条件下迁移了约 13cm;在天然条件下迁移了约 2 cm。尽管 60 Co和 13 4Cs被黄土强烈吸附滞留 ,但是 ,试验中发现一小部分60 Co和 13 4Cs迁移速度远高于其浓度峰的迁移。试验中还发现 ,在喷淋条件下 ,85Sr在迁移过程中形成具有不同迁移速度的二个浓度峰。这些发现对放射性废物处置的安全评价甚为重要     

水样中Pu、Np、Am和Cm的联合快速分析方法

环境监测、辐射防护、核取证和核应急等领域对环境和生物样品中²³⁸Pu、²³⁹Pu、²⁴⁰Pu、²⁴¹Pu、²³⁷Np、²⁴¹Am、²⁴³Cm和²⁴⁴Cm测定的需求日渐增大。本研究提出一个自上而下串联TEVA树脂、UTEVA树脂和DGA树脂的联合、快速、可靠、可批量操作的分析方法,该方法首先通过水合氧化钛（HTO）共沉淀将待测核素从样品基质中分离,其后使用串联层析柱中的TEVA树脂柱分离纯化Pu与Np,DGA层析柱分离纯化Am与Cm。对于α放射性核素,通过CeF₃微沉淀法制备薄层α测量源,使用高分辨率α谱仪分别测量^239+240Pu、²³⁸Pu、²³⁷Np、²⁴¹Am与^243+244Cm;对于β放射性核素²⁴¹Pu,使用液体闪烁计数器测量。²³⁶Pu和²³⁴Am示踪表明该流程的化学回收率大于80%,加标实验结果表明期望值与测量值相吻合,证明了该方法的高可信度及稳定性。α谱仪测量48 h,最小可探测活度²⁴¹Am为0.40 mBq,^243+244Cm为0.33 mBq,²³⁸Pu为0.72 mBq,^239+240Pu为0.44 mBq,²³⁷Np为0.72 mBq。液闪计数器测量1 800 s,²⁴¹Pu的最小可探测活度为0.17 Bq。使用12孔真空盒同时制备12个样品,可加快制样时间,批次制样时间小于3 h,极大地降低了样品的使用量、制备时间和分析成本。