Pu600能窗钚丰度算法

美国LLNL提出了采用钚材料γ谱的Pu600能窗（630～670 keV）计算钚丰度,本文用此能窗建立了钚丰度算法,并对几个不同样品的谱数据进行了丰度计算。用PC/FRAM对这些谱数据进行了丰度计算验证,两者的计算结果吻合较好。     

缓发中子计数法定量235U、239Pu初步研究

利用缓发中子计数法对²³⁵U-²³⁹Pu混合物中²³⁵U和²³⁹Pu含量的快速测定进行了初步研究。在中国原子能科学研究院30 kW微型反应堆(简称微堆)垂直孔道辐照²³⁵U、²³⁹Pu以及²³⁵U-²³⁹Pu混合物样品30 s,冷却2 s,用缓发中子探测器测量100 s,得出²³⁵U和²³⁹Pu的探测限分别为0.14和0.18 μg;探测器效率为0.015 0±0.001 0;当²³⁵U和²³⁹Pu质量比m(²³⁵U)/m(²³⁹Pu)=1.2时,²³⁵U、²³⁹Pu含量计算值与标称值的相对偏差分别为0.8%和6.9%。     

固体219Rn源的γ能谱法放射性纯度检验

对利用从铀矿石中提取得到的²²⁷Ac制备的固体²¹⁹Rn源进行了γ能谱分析,确定了²²⁷Ac的4个子体核素²²⁷Th、²²³Ra、²¹⁹Rn和²¹¹Bi的活度,并分析了能对²¹⁹Rn造成干扰的²²²Rn、²²⁰Rn母体核素²²⁶Ra、²²⁴Ra的活度。待²²⁷Ac及其子体达到放射性平衡后,通过测量²²⁷Th的235.97、256.25 keV,²²³Ra的154.21 keV,²¹⁹Rn的401.81 keV,²¹¹Bi的351.059 keV共5条γ射线,最终确定固体²¹⁹Rn源中²²⁷Th、²²³Ra、²¹⁹Rn和²¹¹Bi的活度为（1 069±3）、（1 079±5）、（1 095±13）、（1 096±14）和（11 089±4） Bq,固体²¹⁹Rn源的平均活度为（1 093±8）Bq;通过测量²²⁴Ra子体²¹²Pb的238.632 keV、²⁰⁸Tl的583.191 keV γ射线以及²²⁶Ra子体²¹⁴Bi的609.312、1 120.287 keV γ射线得到²²⁶Ra与²²⁴Ra的平均活度分别为5.12 Bq及0.433 Bq,远低于固体²¹⁹Rn源的平均活度,说明固体²¹⁹Rn源放射性纯度较高。以上结果表明,此源有望制成标准固体²¹⁹Rn源以用于延迟符合法测²²³Ra、²²⁷Ac装置的刻度。     

240Am半衰期的测量

²⁴⁰Am的半衰期对准确测量²⁴¹Am(n,2n)²⁴⁰Am反应截面具有重要作用,当前评价的数据50.8(3) h是对²⁴⁰Am的987.8 keV γ射线用Ge(Li)探测器跟踪测量6 d的结果,测量时间不到3个半衰期,使得测量结果的不确定度偏大。本文利用Geant4模拟软件建立了阱型HPGe探测器的测量模型,模拟计算了不同Pb吸收厚度下²⁴⁰Am高能γ射线的探测效率,确定使用阱型HPGe探测器配合吸收X射线和低能γ射线的Pb吸收体可有效提高²⁴⁰Am高能γ射线的探测效率。根据Geant4模拟计算的结果,Pb吸收体厚度为1 mm时,对²⁴⁰Am的888.8 keV和987.8 keV两条特征γ射线的探测效率分别为14.1%和13.3%。在中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器上通过²⁴²Pu(p,3n)反应生产了²⁴⁰Am,制备了约700 Bq的²⁴⁰Am测量源,用上述方法跟踪测量²⁴⁰Am的888.8 keV和987.8 keV两条特征γ射线的强度,时间超过18 d,用最小二乘法拟合得到其半衰期为50.79(5) h,结果与评价结果一致,但减小了不确定度。     

γ能谱法测定钚同位素丰度

介绍了用γ能谱法无损测定钚同位素丰度的基本原理，使用１２０—４２０ｋｅＶ能区γ射线谱分析计算钚同位素丰度的方法及目前在实验室对１００ｍｇ钚样品测定钚同位素丰度所能达到的精度。描述了１台用于测定钚同位素组成的低能小平面锗γ谱仪系统，该装置及测量方法已用于核设施所产生物料的现场测试。     

基于缓发γ能谱测量的铀丰度分析

本文以加速器驱动的脉冲中子源为照射源、铀材料为照射对象、HPGe探测器为主要探测器,测量得到了铀材料的缓发γ实验谱,再根据理论计算程序和蒙特卡罗方法得到了缓发γ计算谱。结果显示,实验谱和计算谱吻合较好,表明缓发γ能谱测量可作为铀丰度分析的一种技术手段。     

环境空气中239+240Pu的分析测定

建立了环境空气中^239+240Pu的测量方法。该方法采用NF-2型滤膜采集空气样品5 000～10 000 m³,干法灰化,硝酸加热浸取钚,氨基磺酸亚铁和亚硝酸钠将钚转化为四价态,用三正辛胺—聚三氟氯乙烯粉萃取色层柱分离纯化钚,0.025 mol/L草酸—0.15 mol/L硝酸解吸,最后电沉积制源,在α谱仪上测量^239+240Pu计数。通过实验确认了测量方法的主要条件和参数:电沉积制源极间距为4.0 mm,pH值为2.0;溶液萃取分离色层柱高度为6.0 cm,溶液流速2 mL/min;氧化还原时间为10 min。方法全程回收率为52.5%~82.5%,平均值68.3%;气溶胶样品量为10 000 m³时,方法探测下限为1.31×10^-7Bq/m³。该方法可用于环境气溶胶中^239+240Pu测量,采用本方法测定了我国西北某地区气溶胶中^239+240Pu活度浓度, 结果平均值为3.25×10^-6 Bq/m³。     

Pu材料γ能谱分析软件CMGA2.0

在92～112keV区间内,Pu材料的多通道γ能谱共包含²³⁸Pu、²³⁹Pu、²⁴⁰Pu、²⁴¹Pu和²⁴¹Am自发衰变发出的8条γ射线和29条X射线。CMGA通过分析该区间能谱,可给出样品中Pu同位素丰度。升级后的CMGA（2.0版）对2例样品6次重复测量的能谱进行分析,其给出的²⁴⁰Pu与²³⁹Pu含量的比值分别为质谱分析结果的1.010±0.008和0.995±0.011。通过对比CMGA2.0使用不同本底描述方法得到的92～105keV区间能谱拟合图,可看出双线性积分步本底函数可更好地描述复杂重峰下的本底。     

γ能谱法测定铀、钚同位素丰度

简单介绍了特殊核材料铀、钚同位素丰度测定在核材料管理和衡算中的作用;着重描述了γ能谱法测定铀、钚同位素丰度的原理和实验方法.实验结果表明,使用高分辨率的高纯锗探测器,γ能谱法测定铀、钚同位素丰度的不确定度在2%以内.     

用HPGe和Ge(Li)探测器测定~(238)Pu,~(239)Pu,~(240)Pu,~(241)Pu丰度和~(241)Am含量

本文介绍了用γ能谱法精确测定浅燃耗钚样品的同位素丰度和~(241)Am相对含量的方法和实验结果。在38—60 keV钚的低能γ射线和203—208 keV两个能区中获取数据。选择不同同位素能量相近的γ射线对计算同位素丰度比,并对这些γ射线对的小的能量差别进行了仔细的效率修正,~(238)Pu,~(239)Pu,~(240)Pu,~(241)Pu丰度和~(241)Am相对含量的精度分别为±4.1%,±0.04%,±0.37%。±0.45%和±0.40%。与质谱仪测得结果相比,在误差范围内相互符合。     

熔岩玻璃体239Pu在地下水中的迁移模拟研究

针对内华达核试验场CHESHIRE地下核试验状况和近场水文地质参数,建立了熔岩玻璃体²³⁹Pu的溶解释放和迁移模型。估算了熔岩玻璃体释放产生²³⁹Pu的速率,将释放出的²³⁹Pu分为溶解态和胶体态,以软件FEFLOW作为建模工具,数值模拟了10万年内溶解态²³⁹Pu和胶体态²³⁹Pu在地下水中的污染羽分布。模拟结果表明,溶解态²³⁹Pu不能发生远距离迁移,影响迁移的关键参数是分配系数,当分配系数大于10 mL/g后,可忽略溶解态²³⁹Pu的远距离迁移;胶体态²³⁹Pu在爆心下游形成较固定的污染晕,距爆心1.3 km处的胶体态²³⁹Pu的模拟活度浓度长期处于10^-2 Bq/L;影响胶体态²³⁹Pu迁移的主要因素包括熔岩玻璃体的溶解速度、熔岩玻璃体释放²³⁹Pu形成胶体态²³⁹Pu的比例、岩层渗透系数。由模拟结果可见,只有当²³⁹Pu形成胶体粒子后才可能发生远距离迁移。     

我国部分省份环境气溶胶中239+240 Pu的测定

采用阴离子交换树脂分离结合α谱仪测量的方法对我国7个省份环境气溶胶中^239+240Pu含量进行测定,实验全程回收率为60.8%～94.6%,对气溶胶中^239+240Pu的最小可探测限为0.008 μBq/m³。普通环境气溶胶采样量需要达到30 000 m³以上,在应急情况等特殊环境气溶胶采样量为10 000 m³可满足要求。一般情况下气溶胶中²¹⁰Po含量比^239+240Pu高4～6个数量级,在分析和测量中要关注²¹⁰Po对^239+240Pu测量的影响。测量结果显示,我国普通省份环境气溶胶中^239+240Pu含量为0.009～0.099 μBq/m³,与美国、韩国和西班牙等国家空气气溶胶中的Pu含量处于同一水平。     

山西、河南三地土壤样品中239+240Pu、137Cs分析

采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分析了中国中部地区三地(山西长治、河南濮阳和商丘)钻芯(0～30 cm)土壤样品中的239 240 Pu活度浓度和240Pu/239pu同位素比值,并对239 240 Pu和137Cs在土壤中的深度分布进行了研究.结果表明,三地表层土壤(0～2 cm)中239+ 240pu活度浓度为0.078 ～0.122mBq/g,137Cs为1.56 ～2.91 mBq/g,且浓度整体随深度增加而降低;240Pu/239 Pu原子比的平均值为0.188±0.016(全球沉降平均值为0.180±0.014),137Cs/239240Pu活度比值为34.61 ±5.91(1998年7月,全球沉降平均值为34±4).三地土壤中放射性核素137 Cs、239+240Pu浓度及钚同位素比值均与全球沉降值相当,说明其来源可能属于全球沉降.     

基于Fe(OH)3-CaCO3载带的水中228Ra的γ能谱分析方法

建立了一种基于Fe(OH)₃-CaCO₃载带的水中²²⁸Ra的γ能谱分析方法,适用于环境水中²²⁸Ra的分析。采用Fe(OH)₃-CaCO₃共沉淀法富集水中的²²⁸Ra,将富集后的²²⁸Ra采用Ba(Ra)SO₄共沉淀法进一步载带,¹³³Ba示踪法确定²²⁸Ra的全程回收率,使用高纯锗γ谱仪测量与²²⁸Ra达到放射性平衡的衰变子体²²⁸Ac的特征γ能量,从而获得²²⁸Ra的分析结果。通过对5 L水样的加标验证可知,²²⁸Ra回收率为81.8%~87.5%,加标水样测量结果与添加量的相对偏差为1.7%~5.3%,此方法的探测限为57.2 mBq/L。     

基于TOA萃取色层的土壤中238Pu/239,240Pu活度比的分析方法

核设施周边环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的信息特征可用于评估核活动,为了获得准确的核素比,需要建立²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。在三正辛胺（TOA）萃取法分析Pu含量的基础上,考察了盐酸和硝酸洗涤以及洗涤用量对U、Th、Am等杂质元素的去除情况,并引入共沉淀步骤进行前处理流程的优化,建立起一个基于TOA萃取色层的土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。当土壤样品量为25 g时,该方法Pu的化学回收率大于70%,U、Th的去污因子大于10⁴,Am的去污因子大于10³,²³⁸Pu的最低检测比活度为（6.0±1.6）×10^-6 Bq/g,^239,240Pu的最低检测比活度为（6.4±0.4）×10^-6 Bq/g(n=3)。该方法可应用于环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析,为军控核查和环境监测提供技术支持。     

60Co γ射线辐照剂量对明胶特性和结构的影响

本文以0～60 kGy ⁶⁰Co γ射线辐照的明胶为对象,研究了辐照剂量与明胶的黏度、胶凝特性、力学性能、蛋白组分、分子质量的关系。结果表明：明胶的特性黏度、相对黏度、凝胶强度、断裂伸长率、分子质量与剂量呈良好的负相关;明胶的γ、β、α链含量随剂量的增加而减少,大分子链的降解伴随着小分子多肽链混合物的增加,相对分子质量分布逐渐加宽;明胶膜的断裂强度升高而断裂伸长率下降;辐照后明胶表面结构致密而平滑。在有限水和无限氧气存在条件下,辐照明胶以降解为主,同时伴随着少量的交联,剂量越大,反应程度越高。     

环境样品中~(90)Sr和~(239+240)Pu的联合分析

针对气溶胶、沉降灰、土壤、生物及淡水等环境样品中90Sr、239+240Pu的联合分析进行了流程设计,并通过实际样品的测量对流程进行了验证。结果表明:90 Sr分析流程的化学回收率为44.3%~90.2%,平均值为73.8%;239+240Pu分析流程的放化回收率为40.2%~104.3%,平均值为79.3%。在可给出单个样品化学(放化)回收率的前提下,该联合分析流程可以满足日常环境监测的要求。     

高钚含量样品中α能谱法分析~(237)Np的可行性研究

通过对244 Cm的α实验谱进行拟合得到单能峰的峰形参数,采用随机抽样技术表征谱计数的统计涨落,建立了一种模拟半导体α能谱的方法。利用该方法模拟238Pu和243Am的α能谱,与实验谱基本吻合,证明了方法的可靠性。在此基础上,研究了239Pu对237Np的α能峰的影响,结果表明,当239Pu与237Np的活度比A(239Pu)/A(237Np)≤10时,通过解谱得到的A(239Pu)/A(237Np)与设定值的相对偏差≤2.0%。对于A(239Pu)/A(237Np)约为3 000的样品,如果对钚的去污系数达到300以上,则可由α能谱法测量样品中的237 Np。     

爱尔兰海东北部沉积物中~(239)Pu、~(240)Pu和~(241)Am的孔隙水化学

为了查定Pu和Am2个核素在沉积物沉积后的性状和评估其活化的可能性,对爱尔兰海东北部沉积物和孔隙水中的来自Sellafield的~(230)Pu、~(240)Pu和~(241)Am的分布作了研究。~(239)Pu、~(240)Pu、和~(241)Am的固相剖面中具有明显的地下峰,它与有机炭、Fe或Mn的分布无关,但可能反映Sellafield排放的历史。还原型Pu和Am的孔隙水剖面同样表明有明显的地下峰,它与有机质被氧或硝酸盐氧化的成岩作用无关,也与Fe和Mn的活化无关。孔隙水中的放射性核素剖面表明与固相中的放射性核素剖面之间在性质上有联系,这就提出一个由视Ka′s来描述的吸附/解吸作用,对还原型Pu,其范围为1.7×10~5—11.8×10~5,对还原型Am其,范围为3.5×10~5—3.9×10~5。然而对Pu(可能还有Am)来说,这种实测视K_d随深度而发生的系统变化,说明沉积物/孔隙水体系之间是不平衡的。已有的资料没有证实这种说法,即在孔隙水中,Pu的络合作用是由可溶性有机炭引起的。提出了通过近沉积物表面氧化物相的沉淀来清除Pu和Am.