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在固定床反应器中考察了KMnO4氧化烟气中NO的过程,分析了烟气组分H2O、O2及SO2对NO氧化过程的影响规律,得到了Ca(OH)2对KMnO4氧化NO的影响机理。实验结果表明,H2O是KMnO4氧化NO的必要条件;在含H2O条件下,O2可以提高NO氧化率。SO2与氧化剂反应生成无水钾镁钒类复盐K2Mn2(SO4)3对NO氧化具有负面作用;Ca(OH)2的加入提高了氧化剂表面的固体碱度从而促进氧化过程进行;通过添加Ca(OH)2可以降低SO2对NO氧化过程的负面影响。根据气体成分和产物分析可知,KMnO4在钙基吸收剂表面氧化烟气中NO的机理可能是KMnO4以离子态将吸附在氧化剂表面的NO和SO2氧化为NO2和SO3,生成的NO2、SO3再传递到氧化位临近的碱性位被吸收。 相似文献
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烟气气相组分及Ca(OH)_2对KMnO_4氧化NO的影响机理 总被引:2,自引:1,他引:1
在固定床反应器中考察了KMnO4氧化烟气中NO的过程,分析了烟气组分H2O、O2及SO2对NO氧化过程的影响规律,得到了Ca(OH)2对KMnO4氧化NO的影响机理。实验结果表明,H2O是KMnO4氧化NO的必要条件;在含H2O条件下,O2可以提高NO氧化率。SO2与氧化剂反应生成无水钾镁钒类复盐K2Mn2(SO4)3对NO氧化具有负面作用;Ca(OH)2的加入提高了氧化剂表面的固体碱度从而促进氧化过程进行;通过添加Ca(OH)2可以降低SO2对NO氧化过程的负面影响。根据气体成分和产物分析可知,KMnO4在钙基吸收剂表面氧化烟气中NO的机理可能是KMnO4以离子态将吸附在氧化剂表面的NO和SO2氧化为NO2和SO3,生成的NO2、SO3再传递到氧化位临近的碱性位被吸收。 相似文献
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通过分析载体γ-Al2O3在423 K吸附NO和SO2气体时的TPD和DRIFTS谱图,研究了SO2和NO在γ-Al2O3上的相互作用。结果表明,在γ-Al2O3上SO2促进NO氧化,NO促进SO2吸附,O2参与了SO2和NO之间的相互作用。机理探讨认为,NO和SO2在γ-Al2O3上吸附时至少形成两类中间体,一类中间体分解放出NO2,另一类中间体分解产生SO3,两类中间体分解后均产生氧空位,O2通过(至少为途径之一)补充氧空位重新生成晶格氧或晶格缺陷吸附氧参加SO2和NO之间的相互作用。 相似文献
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提出设计双层组合催化剂净化新技术,即碳黑氧化燃烧催化剂床层和NOx还原催化剂床层的组合,该组合催化剂对柴油机尾气四种污染物的消除具有较高的催化活性。采用浸渍法制备了Al2O3负载不同量的La0.8K0.2MnO3和相同负载量、不同K含量的La1-xKxMnO3/Al2O3催化剂作为氧化催化剂处理碳烟、CO和HC;采用等体积浸渍法制备Cr/HZSM-5、Mo/HZSM-5、W/HZSM-5三系列催化剂作为还原催化剂处理NOx,并将其进行组合,得到优良的氧化还原组合催化剂,同时处理柴油车尾气中的四种污染物。在模拟柴油车尾气组成条件下,用乙炔代表烃类物质并采用固定床微型反应装置,考察了所制备的双层四效组合催化剂净化柴油车尾气的催化性能。研究发现,负载质量分数为50%的La0.5K0.5MnO3/Al2O3和负载量为1.42×10-4mol·g-1的W/HZSM-5组合催化剂对于同时消除柴油车尾气NO、碳颗粒、CO和HC有较好的效果。NO还原为N2的转化率在反应温度范围最高可达79%,同时碳颗粒的燃烧峰值温度为448 ℃,碳颗粒燃烧生成CO2 的最大选择性可达98%,乙炔完全转化的温度为364 ℃,从而实现了四种有害物质的同时催化净化。 相似文献
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利用原位漫反射红外光谱法在线研究NH3和NO在CuO/γ-Al2O3催化剂表面吸附和氧化的反应过程。NH3不仅能被吸附在L酸位,也能被吸附在B酸位。NH3氧化脱氢形成NH2物种是反应的中间步骤。NO和NO2以多种形态吸附在催化剂表面。O2存在条件下有利于吸附的NO物种被氧化成高价的NO2。暂态实验中,吸附NH3饱和的催化剂载体通入NO和O2后,共价吸附的NH3首先消失,而NH+4没有参加反应。吸附NO饱和的催化剂载体通入NH3和O2后,吸附态NO特征峰基本没有变化。选择性催化还原反应发生在吸附态NH3和气态NO之间,吸附态的NO及其氧化生成的亚硝基和硝基物种不参与SCR反应。 相似文献
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利用原位漫反射红外光谱法在线研究NH3和NO在CuO/γ-Al2O3催化剂表面吸附和氧化的反应过程。NH3不仅能被吸附在L酸位,也能被吸附在B酸位。NH3氧化脱氢形成NH2物种是反应的中间步骤。NO和NO2以多种形态吸附在催化剂表面。O2存在条件下有利于吸附的NO物种被氧化成高价的NO2。暂态实验中,吸附NH3饱和的催化剂载体通入NO和O2后,共价吸附的NH3首先消失,而NH+4没有参加反应。吸附NO饱和的催化剂载体通入NH3和O2后,吸附态NO特征峰基本没有变化。选择性催化还原反应发生在吸附态NH3和气态NO之间,吸附态的NO及其氧化生成的亚硝基和硝基物种不参与SCR反应。 相似文献
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氮氧化物和硫氧化物在介质阻挡放电(DBD)反应器中的脱除率与很多因素有关,如氧气含量、相对湿度和烟气中SO_2的初始浓度等。本文通过改变SO_2初始浓度、氧气含量和相对湿度来研究脱除氮氧化物和硫氧化物过程中的反应机理。结果发现,在N_2/SO_2/NO体系中SO_2初始浓度在较大范围内变化对NO和SO_2的脱除率影响很小;而N_2/NO/SO_2/H_2O体系中相对湿度的增加对SO_2的脱除的影响较NO的影响大,增加烟气中相对湿度能明显减少SO_2在烟气中的浓度;N_2/NO/SO_2/O_2体系中氧气的增加对SO_2的脱除效率影响不明显,但能促进NO氧化成NO_2或者其他的氮氧化物,同时,在一定的条件下,也能加速NO的生成。探讨NO和SO_2的反应机理,发现SO_2的反应主要与OH和水合电子有关,而NO的反应与O、N等活性基相关。 相似文献
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Mn-Fe-Ce/TiO2低温NH3选择性催化还原NO 总被引:1,自引:0,他引:1
采用浸渍法制备了MnO2-Fe2O3-CeO2/TiO2催化剂用于低温NH3选择性催化还原烟气中NO,考察了Mn, Fe, Ce含量及焙烧温度对NH3选择性催化还原NO的活性和抗水性能的影响. 在气体体积空速(GHSV)=24000 h-1, NH3/NO=0.8(j), 350℃煅烧和烟气含3%(j) O2的条件下,该系列催化剂的脱硝活性为MnO2-Fe2O3-CeO2/TiO2>MnO2- Fe2O3/TiO2>MnO2/TiO2,且在200℃时MnO2(10)-Fe2O3(5)-CeO2(5)/TiO2的脱硝率为95%. 对含10%(j)水蒸汽的烟气,MnO2(10)-Fe2O3(5)-CeO2(5)/TiO2的脱硝活性维持在87%;在10%(j)水蒸汽和100′10-6 SO2共存条件下,短时间内脱硝活性维持在55%. 相似文献
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Activated carbon-supported copper, iron, or vanadium oxide catalysts were exposed to incineration flue gas to investigate the simultaneous catalytic oxidation of sulfur dioxide/hydrogen chloride and selective catalytic reduction of nitrogen oxide by carbon monoxide. The results show that AC-supported catalysts exhibit higher activities for SO2 and HCl oxidation than traditional γ-Al2O3-supported catalysts and the iron and vanadium catalysts act as catalysts instead of sorbents, and can decompose sulfate with evolution of SO3 and then regenerate for more SO2 adsorption to take place. The AC-supported catalysts also display a high activity for NO reduction with CO generated from a flue gas incineration process and the presence of SO2 in the incineration flue gas can significantly promote catalytic activity. Using CO as the reducing agent for NO reduction is more effective than using NH3, because NH3 may be partially oxidized in the presence of excess O2 (12 vol%. in the incineration flue gas used) to form N2, which can decrease the overall extent of NO reduction. 相似文献
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通过水热合成法制得金属有机骨架材料Cu-BTC,采用浸渍法将金属氧化物(Fe、Mn、Ce、Co、Mo)负载在Cu-BTC上得到复合催化剂(X/Cu-BTC)并用于同时脱除模拟烟气中的SO2和NO。采用N2物理吸附(BET)、X射线衍射分析(XRD)、热重分析(TG)以及扫描电镜(SEM)等方法对催化剂进行表征。表征结果显示MnOx的负载使得催化剂的比表面积、孔体积下降,负载前后催化剂的结构保持不变。同时考察了不同金属氧化物负载Cu-BTC同时脱硫脱硝的效果:Mn/Cu-BTC的脱硝最佳,其次为Ce/Cu-BTC。最后对MnOx与CeOx的负载量进行了考察,10% Mn/Cu-BTC与10% Ce/Cu-BTC为最佳负载量。在250℃,空速为10000h-1时,10% Mn/Cu-BTC的脱硫和脱硝效率分别为100%和88%,10% Ce/Cu-BTC的脱硫和脱硝效率分别为100%和75%,表明Mn/Cu-BTC催化剂对于SO2和NO具有良好的同时脱除效果。 相似文献
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以城市污水厂剩余污泥为原料,采用负载金属氧化物的方法进行改性制备烟气脱硫吸附剂,探讨了污泥吸附剂在SO2-O2-H2O(g)-N2体系的吸附机理。负载质量分数为5%MnO2的吸附剂性能较好,在SO2入口质量浓度为2 021.38 mg/m3、O2质量分数为12%、H2O(g)质量分数为12%、气体流速为2.13 m/min和温度60℃的条件下,污泥吸附剂的脱硫效率为93.6%,吸附容量为66.8 mg/g。水蒸气存在时,过渡金属氧化物MnO2较强的氧化性促进了对SO2的化学吸附,等温吸附过程可用Fre-undlich模型描述。 相似文献
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The simultaneous adsorption of SO2 and NOx on Na-γ-alumina was studied by means of step experiments in a fixed bed plug flow reactor at 387 K and atmospheric pressure. Typically the molar composition of the feed gas was 1.5% SO2, 1% O2, 4000 ppm NO, 500 ppm NO2, and Ar. First the adsorption behavior of the pure components was measured. SO2 and NO2 adsorb easily, whereas NO and O2 do not adsorb. Moreover there is no influence of O2 on the adsorption behavior of the pure components.
NO and O2 adsorption require the simultaneous presence of SO2, NO, and O2. The NO and O2 adsorption rate is enhanced by an increasing SO2/NO ratio. The total amount of SO2 adsorbed is not affected by the simultaneous adsorption of NO and O2. However, NO2 adsorption increases the SO2 adsorption capacity. In the presence of NO2 most of the adsorbed NOx is released as NO. 相似文献
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氮氧化物催化氧化是烟气脱硝技术的一个重要发展方向。本工作以具有球形镂空结构的预处理后高铝粉煤灰为载体,以硝酸锰为活性组分源,采用溶胶凝胶法制备锰基NO氧化催化剂,采用扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、N2物理吸附、H2程序升温还原分析仪(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等分析测试手段对催化剂的NO催化氧化性能进行深入研究。结果表明,载体粒径、锰负载量、硝酸锰凝胶煅烧温度以及NO催化氧化温度对催化剂催化活性均有较大影响。当载体粒径在100~200目(150~75 μm)、锰负载量为8wt%、硝酸锰凝胶煅烧温度为500℃、NO催化氧化温度290℃时,NO催化氧化效果最好,氧化率达到77.8%。SEM结果显示,溶胶凝胶法制备的氧化锰粒子在100~200 nm,且相对均匀负载在载体上。N2-物理吸附表明,催化剂的孔结构主要为介孔,并呈现H3型回滞环。锰基催化剂上化学吸附氧Oβ的占比和Mn4+浓度随着锰负载量的增加先增大后减小,此趋势与NO催化性能变化趋势一致,表明Oβ和Mn4+是影响NO催化氧化效果的决定因素。 相似文献
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利用柠檬酸络合法制备了一系列Ba、Co掺入MnOx脱硝催化剂,研究了Ba、Co掺入对MnOx低温NH3-SCR性能的影响。测试结果表明:Ba单独掺入时抑制了MnOx的催化性能,Co单独掺入时促进了MnOx的催化性能;而当Ba、Co共掺时,催化剂性能出现了最大的提升,其中3BaMnCoOx表现出了优异的脱硝活性,反应温度高于180℃时其脱硝性能在99%以上,且表现出了良好的抗水硫性能。采用XRD、SEM、NO-TPD、NH3-TPD、H2-TPR和NO吸附原位红外等表征手段对催化剂进行了表征。结果表明,Co掺杂后形成了MnCo2O4.5固溶体,赋予了催化剂优异的氧化还原性能;Ba掺杂为催化剂提供了新的NO吸附位点,导致了新的活性硝酸盐吸附物种形成,显著促进了催化剂的NO吸附性能。这些特性使得BaMnCoOx低温脱硝催化剂展现出了优异的脱硝性能。 相似文献