Mn-Co-Fe/TiO_2催化剂的制备及其低温脱硝性能的研究

采用共沉淀法制备了Mn-Co-Fe/TiO_2低温SCR催化剂,考察了锰前驱体种类、负载量、活性组分配比、焙烧温度等因素对催化剂低温脱硝性能的影响,并探讨了H2O,SO2对Mn-Co-Fe/TiO_2活性的影响,通过XRD、BET等手段对催化剂进行表征。结果表明:以硝酸锰为锰的前驱体、负载量(质量分数)为20%,n(Mn)∶n(Co)∶n(Fe)=4∶1∶0.7,焙烧温度为500℃的条件下,NO转化率达到97%以上。Mn-Co-Fe/TiO_2催化剂具有较大的比表面积,载体以锐钛型TiO_2晶型存在,活性组分保持无定形的结构,表现出良好的低温脱硝活性。Mn-Co-Fe/TiO_2在反应温度为160℃时,H2O的存在对催化剂的脱硝活性几乎没有影响;通入H2O、SO2后的120 min内,活性仅下降4%;单独通入SO2后,催化剂中毒程度较深。该催化剂有望应用于基本不含SO2的烟气低温脱硝以及不含SO2的硝酸尾气等NOX工业废气的低温净化。     

负载型非钒基脱硝催化剂的研究

以铁为主要活性组分,过渡金属为改性剂,Al2 O3为载体制备了一种负载型非钒基脱硝催化剂,并考察了活性组分负载量、焙烧参数、活性前驱体等对催化性能的影响.结果表明,活性组分负载量和焙烧升温速率对催化剂活性影响较大;二价铁盐得到催化剂活性优于三价铁盐,其中以FeCl2为前驱体得到的催化剂活性最佳;通过铈或锡改性后催化剂的...     

粉煤灰-凹凸棒石为载体锰基催化剂低温脱硝性能研究

介绍以粉煤灰-凹凸棒石为复合载体、载入过渡金属Mn为活性成分制得MnxOy/FA-PG催化剂的过程。考察制备方法、前驱体、煅烧温度、负载量及粒径大小等因素对催化剂脱硝性能的影响,并通过BET、XRD和SEM等对催化剂进行表征试验。结果表明：以沉淀法与等体积浸渍法制备的Mn（x）/FA-PG催化剂在低温下的活性相差不大;以Mn（NO3）2为前驱体通过浸渍法制得的MnxOy/FA-PG催化剂在低温条件下活性明显优于Mn（CH3COO）2;煅烧温度对催化剂活性影响很大,当煅烧温度在400℃,煅烧时间3 h时,在100℃脱硝率即可达到90%以上;当粒径为0.38～0.83 mm时,催化剂的活性最佳。     

固体碱K_2CO_3/Mg-Al-O催化酯交换制备生物柴油

以镁铝水滑石为前驱体,经焙烧后得到的镁铝复合氧化物为载体,制备了负载型K2CO3/Mg-Al-O固体碱催化剂,并用于大豆油酯交换合成生物柴油反应中。研究了活性组分K2CO3负载量对催化剂结构和性能的影响。结果表明,在K2CO3负载量为30%时,形成的钾铝氧化物种是催化剂强碱中心和活性提高的主要原因。考察了反应条件对催化剂性能的影响,在反应温度60℃、时间6 h、醇油摩尔比12∶1和催化剂用量2.0%的条件下,生物柴油收率最高为88.5%,催化剂具有较好的稳定性。     

基于Fe-Mn过渡金属氧化物低温脱硝催化剂的制备及性能研究

针对制备的MnO_x/Ti O_2催化剂,增加锰负载量,NO转化率越高,10%锰负载量为最佳比例。10%Fe-10%Mn/TiO_2催化剂脱硝效率相对较高,催化剂脱硝效率随空速提高而降低。空速越高,气体在催化剂作用下反应不充分。160℃为转折点,反应温度升高,脱硝效率提升明显。反应温度达到160℃之后,催化剂N_2选择性降低,效率会有所降低。     

MnO_2/γ-Al_2O_3催化剂的制备及催化臭氧氧化苯酚废水

以γ-Al_2O_3为载体,Mn(NO_3)_2·4H_2O为前驱体,制备MnO_2/γ-Al_2O_3非均相负载型催化剂。以臭氧为氧化剂,MnO_2/γ-Al_2O_3为催化剂,催化臭氧氧化降解100 mg/L的苯酚模拟废水,考察活性组分负载量、焙烧温度、焙烧时间对催化臭氧降解苯酚的影响。结果表明,锰负载量10%,焙烧温度500℃,焙烧时间5 h为MnO_2/γ-Al_2O_3催化剂较佳的制备方案。将其应用到高碱性苯酚溶液中,在臭氧浓度为0.96 mg/L,催化剂用量为2 g/L,温度25℃,反应60 min时,苯酚和COD的去除率分别达到97.6%和71.8%,催化活性较好。     

MnO_2/γ-Al_2O_3催化剂的制备及催化臭氧氧化苯酚废水

以γ-Al_2O_3为载体,Mn(NO_3)_2·4H_2O为前驱体,制备MnO_2/γ-Al_2O_3非均相负载型催化剂。以臭氧为氧化剂,MnO_2/γ-Al_2O_3为催化剂,催化臭氧氧化降解100 mg/L的苯酚模拟废水,考察活性组分负载量、焙烧温度、焙烧时间对催化臭氧降解苯酚的影响。结果表明,锰负载量10%,焙烧温度500℃,焙烧时间5 h为MnO_2/γ-Al_2O_3催化剂较佳的制备方案。将其应用到高碱性苯酚溶液中,在臭氧浓度为0.96 mg/L,催化剂用量为2 g/L,温度25℃,反应60 min时,苯酚和COD的去除率分别达到97.6%和71.8%,催化活性较好。     

锰前驱体对负载型氧化锰催化剂脱硝性能的影响

分别以醋酸锰、醋酸锰-硫酸锰以及硫酸锰为前驱体,采用浸渍法制备Mn/Al₂O₃催化剂,考察其SCR脱硝活性和耐硫性能。采用BET、XRD、FT-IR、H₂-TPR和NH₃-TPD等对催化剂进行表征。结果表明,锰前驱体不同,导致催化剂晶型、比表面积存在显著差异;硫酸锰的加入使催化剂表面总酸量和酸强度上升。与单独的醋酸锰和硫酸锰相比,醋酸锰-硫酸锰复合前驱体制备的催化剂可以提高催化剂在（300~450） ℃的NO转化率,且原料气中SO₂体积分数为0.2%时,脱硝率下降幅度最小,耐硫性能最好。因此,采用醋酸锰-硫酸锰复合前驱体制备催化剂,可以提高催化剂在高温区的脱硝活性和抗硫性能。     

低温烟气脱硝催化剂制备工艺及性能探究

为了满足低温脱硝催化剂工业化的需求,对以相同组成的氧化物粉末、工业偏钛酸、水热偏钛酸为前驱体制备的脱硝催化剂的催化性能进行了考察,并利用X射线衍射、N2吸附-脱附、热重分析、机械强度等手段对催化剂的表面结构及性质进行表征分析。结果表明,随焙烧温度升高,各催化剂的活性先升高后降低,催化剂以水热偏钛酸为原料制备的催化剂(催化剂C)更适宜于工业应用,其拥有较好的低温活性、抗压强度及成型率;经过550℃焙烧10 h后催化剂的纵向抗压强度为1.06MPa,在250℃时NO转化率为97.79%。此外,对该催化剂进行脱硝活性评价及宏观动力学分析并考察了1～3 m/s气速下催化剂活性在不同烟气温度下的脱硝性能,结果表明,随气速增加催化剂的脱硝性能逐渐降低;根据Eley-Rideal机理,建立动力学方程,推算出该催化剂的反应速率常数k,并根据Arrhenius公式求得催化剂C的SCR脱硝反应活化能为32.15 kJ/mol,指前因子A为15.37×10³L/(g·min),为实际工业烟气SCR脱硝系统设计提供参考。     

酸处理对粉煤灰-凹凸棒石锰基催化剂低温脱硝活性的影响

为提高粉煤灰和天然凹凸棒石粘结成型作为载体负载锰氧化物催化剂(MnxOy/FA-PG)选择性催化还原(SCR)脱硝活性和稳定性,采用了不同种类的酸对MnxOy/FA-PG催化剂进行酸洗改性。实验考察了酸种类,酸浓度及酸洗步骤等条件对MnxOy/FA-PG催化剂SCR低温活性的影响,并进行了工艺条件的优化。结果表明,在活性组分锰氧化物前驱体负载步骤之前,采用物质的量浓度为0.6~1.2 mol/L的醋酸,直接对粉煤灰-凹凸棒石载体进行提前酸处理,制备的载体酸洗型MnxOy/FA-PG催化剂在低温下具有最佳的SCR脱硝活性,相比于未酸洗催化剂,尤其在100~150℃较低温度下载体酸洗型催化剂的SCR脱硝活性显著提高。     

V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂的制备及其烟气脱硝性能

以活性成分负载量、负载顺序和焙烧温度等关键制备参数因素进行正交实验设计制备了V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂,对其进行XRD和TPR表征,并在自行设计搭建的SCR烟气脱硝实验平台上评价其(300~390)℃的SCR脱硝性能。结果表明,活性成分钒和钨绝大多数以非晶态形式存在于载体表面,且具有良好的分散性;主要活性成分V_2O_5负载量越高,脱硝率越高;400℃焙烧温度可以形成催化反应所需的晶相,且维持催化剂较高的比表面积;催化剂低温活性和高温活性是由表面富集和各种成分之间相互作用共同产生的结果,活性组分与载体之间的相互作用对315℃低温脱硝活性影响明显,以先钒后钨负载顺序为宜,表面富集对390℃高温脱硝活性起主要作用,以钒钨同时负载或先钒后钨负载顺序较好;随着m(WO_3)∶m(V_2O_5)的增加,在7.5∶1处催化剂的脱硝率升至最高,随后迅速下降,WO_3负载质量分数以6%为宜。在优化条件V_2O_5负载质量分数0.8%、WO_3负载质量分数6%、先钒后钨负载和400℃焙烧温度下制备了催化剂并进行脱硝性能验证,315℃低温脱硝活性达到69.56%。     

负载型锰铈复合氧化物SCR脱硝催化剂制备研究

采用复壁炭纳米管(CNTs)为载体,通过室温氧化还原法制备了锰铈复合氧化物低温NH_3-SCR脱硝催化剂Mn-CeO_x/CNTs。通过调节浸渍液的组成,考察了活性分锰铈配比对催化剂低温脱硝性能的影响。研究发现锰铈协同作用能够有效提高催化剂的低温脱硝性能,当Mn/(Ce+Mn)的摩尔比为0.6时,催化剂的低温活性最好,反应温度为160～180℃时脱硝率可达100%。该方法具有制备工艺简单、条件温和、低温脱硝效果好等优点。     

桦木模板二氧化钛的制备及其性能分析

以木材为模板的遗态转化工艺可以赋予材料精细的孔径结构,本文以桦木为模板,通过在不同温度下进行前驱体溶液浸渍和烧结,制备的多孔Ti O2氧化物,并对其光催化降解甲醛能力进行研究。结果表明:对桦木木材进行Na OH溶液抽提处理后,采用40℃水浴加热进行前驱体浸渍可获得较好的浸渍效果,桦木材的浸渍率可达到4.0%,该条件处理的浸渍桦木材在800℃的焙烧温度下烧结的氧化物得率达到8.09%。XRD检测分析显示所获得的烧结氧化物为金红石型的Ti O2;扫描电镜观测发现木材模板在40℃前驱体浸渍溶液中处理后进行800℃焙烧获得的Ti O2对木材模板微观结构有较好的保留。     

钯负载锰氧化物基双金属复合氧化物催化氧化羰基化合成碳酸二苯酯

采用共沉淀法分别制备锰掺杂钨、钒、铋3种双金属复合氧化物载体,以氯化钯为活性组分制备负载型催化剂,并用于苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯（DPC）。通过气相色谱（GC）、X射线衍射（XRD）、氢气程序升温还原（H₂-TPR）、X射线光电子能谱（XPS）等表征手段,对催化剂结构和性能进行表征。结果表明:钨-锰载体随掺杂比例和焙烧温度升高,逐步形成四氧化三锰晶粒,同时钨渗入锰氧化物晶格中,在掺杂比（物质的量比）为1:1、焙烧温度为600 ℃条件下制备的催化剂性能最佳,DPC收率为5.20%;钒-锰载体在焙烧温度为400 ℃、掺杂比为1:5条件下形成二氧化锰晶相,催化剂性能明显提高,DPC收率为10.46%,而较高的焙烧温度会破坏晶型的完整;铋-锰载体在掺杂比为1:5、焙烧温度为400 ℃条件下制备的催化剂催化效果最好,DPC单程收率可达到13.13%。     

Fe_2O_3-Co_3O_4/Al_2O_3催化剂催化含氯尾气脱氢性能研究

研究了Fe_2O_3-Co_3O_4/Al_2O_3催化剂催化含氯尾气脱氢性能,分别考察了在不同反应温度、不同铁钴氧化物负载量和不同焙烧温度下尾氯脱氢性能,并采用XRD、SEM、FTIR和BET等手段对催化剂进行表征。结果表明,Fe_2O_3和Co_3O_4是催化剂的主要活性组分,在催化剂用量为0.5 g,Fe_2O_3负载量为2.0%,Co_3O_4负载量为1.2%,400℃焙烧和150℃反应温度下,催化剂表现出较好的脱氢性能,H_2转换率为96%,且总体上H_2-Cl_2反应选择性>H_2-O_2反应选择性。     

磁性Mn-Fe载体制备及其在合成碳酸二苯酯中应用

采用溶胶-凝胶法制备Mn-Fe复合氧化物前驱体,经过高温焙烧得到具有软磁特性的氧化羰基合成碳酸二苯酯的催化剂载体,并通过XRD,H2-TPR,BET,VSM等手段对载体和催化剂进行表征。XRD测试结果表明:低于500℃焙烧温度下Mn-Fe复合氧化物载体具有完整的尖晶石型结构,高于500℃时出现杂相且随温度升高杂相峰强不断增加;H2-TPR测试结果表明:Mn-Fe复合氧化物载体具有较好的低温氧化性能,但随着焙烧温度升高还原峰温度不断向高温偏移;BET法比表面积测试结果显示:500℃下焙烧得到的载体比表面积达到29.53m2/g,VSM测试结果显示经负载后催化剂比饱和磁化强度达到43.16Am2/kg。当负载质量分数为0.5%Pd后用于苯酚氧化羰基合成碳酸二苯酯,在反应总压为5MPa、CO与O2分压比为93∶7、反应时间4h、反应温度100℃时,碳酸二苯酯单程收率可达28.33%,选择性在99.1%以上。     

催化剂制备工艺对烟气中单质汞脱除效果的影响

以浸渍法制备Mo掺杂Mn Ox/凹土催化剂,在固定床实验台上,考察前驱体、浸渍顺序、焙烧温度等不同的制备工艺对催化剂脱除模拟烟气单质汞性能的影响。结果表明,硝酸锰浸渍催化剂的脱汞效率优于醋酸锰和二氯化锰,催化剂最佳的浸渍顺序为先浸Mn,后浸Mo,最佳反应温度和焙烧温度分别为120℃和400℃。     

整体式催化剂MnO_X-CeO_2/Al_2O_3催化燃烧苯研究

利用浸渍法负载制备出MnOX-CeO2/Al2O3整体式催化剂,研究了活性组分的负载量、催化剂的焙烧温度及焙烧时间对催化剂活性的影响,从而确定了催化剂的最佳制备工艺。结果表明：当Mn的负载量（质量分数）为10%,催化剂焙烧温度为600℃,焙烧时间为3 h时,催化剂MnOX-CeO2/Al2 O3具有最好的催化活性,在250℃时使苯的转化率在90%以上,并且适合比较大的空速范围,因此催化剂MnOX-CeO2/Al2O3具有广泛的工业应用前景。     

TiO_2/SBA-15的制备及光催化氧化脱硫性能

采用浸渍法制备TiO_2/SBA-15催化剂。利用X射线衍射、N_2吸附-脱附实验和Fourier变换红外光谱等对样品进行了表征,考察了焙烧温度、焙烧时间和TiO_2负载量对催化剂光催化氧化脱硫性能的影响及催化剂的重复使用性能。结果表明:当TiO_2负载量小于20%时,合成的TiO_2/SBA-15催化剂样品能够很好地保留SBA-15的六方介孔结构;最佳的催化剂制备条件为焙烧温度500℃、焙烧时间4 h,TiO_2负载量为15%;模拟汽油的最高脱硫率为88.2%且催化剂重复使用6次,脱硫率仍可达到62.1%。     

除尘脱硝一体化滤料的制备及其性能研究

以硝酸铈、偏钒酸铵等为主要原料,通过加热搅拌混合制备催化剂前驱体浆料,并采用表面浸渍法将浆料负载到基材滤料,通过压延、干燥、煅烧形成除尘脱硝一体化滤料。研究了浸渍方式、过滤风速和负载量对除尘脱硝效率的影响,并验证了滤料的催化剂稳定性、耐磨性能和抗水、抗硫、抗碱、中毒性能。通过SEM、XRD表征分析,结果表明：在二步浸渍法负载滤料负载量为352 g/m2,过滤风速为0.4 m/min时,在160℃～220℃温度区间内,脱硝效率为60%～95%,0.6 MPa的喷吹压力下,表面催化剂损失率仅1.1%。滤料的耐磨性能和过滤性能优于常规滤料（在1μm粉尘粒径过滤下,过滤效率可达99.87%）,具备良好的抗水、抗硫、抗碱金属性能。