鸟巢状CuCeZrOx三元复合氧化物的合成及其对碳烟颗粒的催化氧化性能研

采用尿素均相沉淀法合成了CuCeZrO_x(CCZ)三元复合氧化物催化剂。采用X射线衍射分析(XRD)、N₂-吸脱附测试、X射线光电子能谱(XPS)、扫描透射电镜(STEM)、程序升温还原(脱附、氧化)等技术, 考察煅烧温度对催化剂的物化性质和催化碳烟燃烧活性的影响。结果表明: 350℃煅烧产物CCZ-350表现出最优的催化活性: 在空速为12000 mL/(g_catalyst·h), O₂浓度为10vol%, NO浓度为500×10^-6, 催化剂和碳烟以10︰1质量比松散接触条件下, 碳烟颗粒最大燃烧速率温度T₅₀ = 407℃, 同时表现出极佳的抗水汽中毒和抗SO₂中毒性能, 这与活性组分的高度分散以及催化剂表面大量高活性吸附氧物种的存在有关。此外, 催化剂材料具有疏松多孔的鸟巢状结构, 有利于催化剂和碳烟颗粒的充分接触。该催化剂在柴油车尾气排放温度范围内(150~400℃)还能完全催化氧化柴油车尾气中CO、C₃H₆和C₃H₈等其他污染物, 显示出优异的催化净化柴油车尾气的综合性能。     

RxCe0.8-xZr0.2O2催化剂的制备及催化碳烟燃烧性能研究

采用溶胶凝胶法制备一系列R_xCe_(0.8-x)Zr_(0.2)O_2(R=Mg,Ca,Sr和Ba,x=0,0.1,0.2和0.3)催化剂,并用X射线衍射(XRD)、比表面积(BET)、扫描电镜(SEM)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)和程序升温氧化(TPO)等技术对催化剂进行表征,同时考察该系列催化剂催化碳烟燃烧活性。研究结果表明,Zr~(4+)均能进入CeO2晶格中形成具有立方萤石结构的固溶体。在不同的接触条件下,样品Ba_(0.1)Ce_(0.7)Zr_(0.2)O_2催化碳烟燃烧活性均最高。在一系列样品Ba_(0.1)Ce_(0.7)Zr_(0.2)O_2中,催化剂与碳烟紧密接触条件下其催化碳烟燃烧时更能够反映出催化剂内在活性的大小,而松散接触时则更易受到接触条件的影响。     

活性炭的预处理对CeO_2/AC催化剂NH_3选择性催化还原NO_x性能的影响

为了改善活性炭(AC)负载的CeO_2基催化剂的脱硝性能,采用空气热氧化或硝酸对活性炭进行预处理,考察了预处理方式对其负载的CeO_2基催化剂氨选择性催化还原(NH_3-SCR)NO_x反应性能的影响。对预处理后的活性炭及其负载的CeO_2基催化剂进行了红外光谱(FTIR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)、N_2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)及H_2-TPR等表征。结果表明:硝酸预处理显著增加了活性炭表面含氧官能团、增强了表面酸性,提高了其负载的CeO_2基催化剂的氧化还原性能,促进了催化剂表面NH_3的吸附和活化,使催化剂表现催化优异的NH_3-SCR脱硝性能。该催化剂对NO_x的起燃温度和完全转化温度分别为75℃和190℃,显著优于空气热氧化处理的活性炭制备的催化剂,但H_2O易导致催化剂活性下降。     

稀土复合催化剂对柴油车尾气净化效果的影响研究

采用共沉降法制备了不同成分的复合氧化物与钙钛矿型涂层,将此涂层负载于堇青石和SiC蜂窝陶瓷载体上制成柴油车尾气四效净化器,研究了催化器对柴油车尾气的净化效果,同时对阳离子表面活性剂、无机触变剂等添加剂对涂层性能的影响进行了研究。通过N2吸附法、X射线衍射法(XRD)、差热分析法(DTA)等方法对催化剂涂层比表面积、热稳定性等进行了测试评价;模拟柴油车尾气中颗粒物组成(C),采用DTA方法测试了复合催化剂对颗粒物起燃温度的降低程度;柴油发动机台架实验结果表明,净化后的尾气HC、CO、颗粒物以及NOx的排放分别为0.03、0.17、0.007和4.78g/(kW.h);复合催化剂将碳烟的起燃温度降低至411℃,对微粒过滤器的再生非常有利。     

钒酸盐对柴油机排气中碳烟氧化的催化性能

制备并表征了KVO3、K4V2O7和熔盐KVO3 KCl、K4V2O7 KCl催化剂.用固定床反应器通过程序升温氧化法(TPO)研究了催化剂在紧密接触和松散接触条件下对柴油发动机排气微粒中碳烟氧化的催化活性,考察了催化剂的热稳定性,并用泡沫陶瓷作为过滤材料研究了催化剂的性能.结果表明:钒酸盐催化剂KVO3、K4V2O7、KVO3 KCl和K4V2O7 KCl对柴油机排气中碳烟微粒的燃烧具有较高的催化活性和热稳定性.熔盐催化剂KVO3 KCl和K4V2O7 KCl的流动性增加了与碳烟的接触,使其具有较高的催化能力.γ-Al2O3能防止负载于其上的催化剂因吸潮而产生的团聚,但是其稀释作用使催化剂的性能降低.与碳烟的接触方式对催化剂的性能有很大影响,紧密接触方式使催化剂与碳烟颗粒混合均匀,增加了催化剂与碳烟颗粒的接触机会.     

Ce0.65-xCoxK0.15Zr0.2O2催化剂催化碳烟燃烧活性及稳定性研究

采用溶胶凝胶法制备了Ce0.65-xCoxK0.15Zr0.2O2(x=0,0.15,0.23,0.30,0.38和0.45)系列催化剂,用XRD、SEM、BET、H2-TPR及程序升温氧化(TPO)反应等方法考察了Co含量对催化剂结构和催化活性的影响,重点探讨了催化剂表面性质和体相结构与催化活性和稳定性之间的关系。结果表明:所得催化剂呈现出网状多孔结构,Co离子难以大量扩散至CeO2晶格中,而是以Co3O4粒子形式分散在样品表面。老化前催化剂表面Co3O4颗粒的数量和尺寸对催化剂的催化活性起关键性作用,而进入到CeO2晶格中的钴离子则对提高催化剂的抗老化能力产生重要影响。当x=0.23时,催化剂表面出现大量具有高活性的细小Co3O4粒子,催化碳烟燃烧活性最高,起燃温度Ti与最大燃烧速率温度Tm分别为321℃与355℃,但该Co3O4粒子经空气气氛下800℃老化处理后易失活;当x=0.15时,催化剂老化前并未表现出优异的催化活性,但老化后因具有较多钴铈锆固溶体而表现出了最高的稳定性与催化碳烟燃烧活性,其Ti与Tm仍可达375℃与439℃。     

催化剂MnCe（y）Ox/TiO2的制备及其催化燃烧甲苯的活性

以TiO2为载体,采用浸渍法制备了不同配比的MnCe复合型催化剂,并采用X射线衍射(XRD)、氧气的程序升温脱附(O2-TPD)和氢气的程序升温还原(H2-TPR)对制备的催化剂进行表征,比较了催化剂催化氧化(燃烧)甲苯的活性。研究结果表明,所制备的催化剂MnCe(y)Ox/TiO2对甲苯有明显的催化活性。当Ce/(Mn+Ce)的摩尔比为0.1时,催化剂MnCe(0.1)Ox/TiO2的催化活性最高,甲苯的转化率达到90%时的温度为254℃。在催化剂MnOx/TiO2中掺杂少量的Ce元素,有利于活性组分Mn物种在载体表面上以更小颗粒而且更高的分散度存在,从而提高催化剂的催化活性。     

CeO_2的微观结构对颗粒物催化氧化的影响

用沉淀法制备出三组CeO_2,使用X-射线粉末衍射(XRD)、氮气吸附脱附、扫描电镜(SEM)、氢气程序升温还原(H2-TPR)等手段表征其微观结构及氧物种,并根据热重分析(TGA)评价其活性。结果表明:三组CeO_2的亚晶尺寸分别为8 nm、11 nm和20 nm,对应的比表面积分别为89 m2/g、68 m2/g和63 m2/g,表面孔容孔径的变化趋势与比表面积一致。相比柴油机纯颗粒物,添加具有不同微观结构的CeO_2能促进颗粒物中过渡态碳烟前驱体的氧化燃烧,干碳烟的失重起始温度依次降低了152℃、137℃和121℃,失重峰值温度降低了187℃、110℃和103℃,并且最大失重率增大。CeO_2的微观结构对其氧空位的形成有较大影响,CeO_2晶体的亚晶尺寸越小、比表面积越大在颗粒物氧化中表现出更高的活性.     

负载型复合氧化物催化剂催化燃烧氯苯性能研究

采用沉积-沉淀法制备了系列负载型Mn-Ce-Zr复合氧化物催化剂,考察了载体、摩尔比以及负载量对催化燃烧氯苯性能的影响,同时借助X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、扫描电子显微镜(SEM)等表征手段研究了催化剂的理化性能。结果表明:以堇青石蜂窝陶瓷为载体、锰铈锆摩尔比为4∶1∶1、负载量为30%的条件制得的催化剂表现出最优的催化氧化性能,325℃下氯苯的转化率可达99%。研究发现,这与催化剂优异的氧化还原性能以及活性组分于载体的均匀分布密切相关。此外,催化剂对不同结构特性CVOCs的催化燃烧性能也进行了初步的比较研究。     

LaBO_3荧光基质材料的低温制备与表征

以水合La(NO_3)_3、H_3BO_3为氧化剂,C_2H_5NO_2为还原剂,采用溶液燃烧法,在理论物质的量之比为3∶3∶5的条件下,制备正交晶系硼酸镧(α-LaBO_3)粉体,探讨不同煅烧温度和不同保温时间对产物的影响;采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、荧光光谱分析等方法对制备的粉体进行表征。结果表明:合成α-LaBO_3的最佳条件为温度为750℃,煅烧4h,产物颗粒分布均匀且分散性好,晶胞参数a=0.51033nm,b=0.82508nm,c=0.58674 nm,α-La BO_3粉体可作为基质材料应用于发光粉体的制备。     

Fe、Ce双助剂增强型Nb/TiO2催化剂的制备及其NH3-SCR性能研究

采用柠檬酸络和法制备了Fe、Ce改性的系列Nb-Fe-Ce/TiO_2催化剂,考察了Fe、Ce助剂的引入对Nb/TiO_2催化剂的低温活性和反应温度窗口的影响。通过X射线衍射(XRD)、氮气吸附–脱附(BET)、热重(TG)、程序升温还原(H_2-TPR)等手段对催化剂进行了表征。结果表明,Fe、Ce改性的Nb/TiO_2催化剂在NH_3-SCR反应中表现出较优的低温脱硝活性和较宽的操作温度窗口。优化配方后得到的10%Nb-0.7%Fe-3%Ce-TiO_2催化剂,在300℃时,其对NO转化率达100%,操作温度窗口为T_(80)为225～500℃,这可能归因于Fe、Ce助剂引入后催化剂具有较强的Nb-Fe-Ce-Ti相互作用力和较好的氧化还原性能。     

CeO2修饰Mn-Fe-O复合材料及其NH3-SCR脱硝催化性能

氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术需要进一步研发在相对较低温度(<300℃)下具有良好催化活性、高稳定性及环境友好的脱硝催化材料。本工作采用草酸共沉淀法制备Mn-Fe-O催化材料,并对其进行不同含量CeO2修饰,用于低温NH3-SCR脱硝催化反应。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原或脱附(H2-TPR、NH3-TPD)等手段对催化剂进行了表征。催化结果表明,在相同反应条件下适量CeO2修饰后的Mn-Fe-O样品比纯Mn-Fe-O表现出更优异的NH3-SCR脱硝催化性能,在80℃时NO转化率在95%以上,且具有较高的N2选择性。CeO2修饰提高了Mn-Fe-O氧化物表面的Fe^3+、Mn^3+和Mn4+含量及表面酸性位点数量,从而有助于NH3的吸附及催化反应的进行,并且Fe^2+/Fe^3+、Mn^2+/Mn^3+/Mn^4+以及Ce^3+/Ce^4+电子对之间的相互氧化还原反应提高了催化剂的氧化还原能力及稳定性。     

活性炭负载CaCl2催化五氯乙烷脱HCl的研究

筛选出了催化性能较好的活性炭负载氯化钙(CaCl2/AC)催化剂用于五氯乙烷脱HCl制备四氯乙烯。考察了反应温度、空速、CaCl2负载量对CaCl2/AC催化剂催化性能的影响及催化剂的稳定性。实验结果表明最佳反应条件:反应温度为240℃,空速为3.4h-1,CaCl2负载量为0.3mmol/g,在此反应条件下五氯乙烷的转化率可达99%以上,四氯乙烯的收率达95%以上,催化剂催化性能重现性良好。采用X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附对催化剂进行了表征。结果表明CaCl2在活性炭表面分散良好;随着CaCl2负载量的增加,CaCl2/AC催化剂的BET比表面及孔容逐渐减小。     

MIL-53(Al)与Al_2O_3负载铜铈催化剂的制备及CO氧化性能对比

以新型金属有机骨架材料MIL-53(Al)和传统多孔材料Al_2O_3为载体,采用满孔浸渍法负载铜铈金属离子,分别得到(Cu-Ce)/MIL-53(Al)催化剂与(Cu-Ce)/Al_2O_3催化剂用于CO氧化,对两种材料的催化性能进行了对比研究。样品通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)以及N_2物理吸附-脱附等方法进行表征。结果表明,载体MIL-53(Al)的比表面积高于Al_2O_3的比表面积,MIL-53(Al)上负载的铜铈颗粒分布均匀且粒径小于Al_2O_3上铜铈颗粒粒径。在CO氧化反应中,MIL-53(Al)负载铜铈催化剂的催化活性明显高于Al_2O_3负载的铜铈催化剂,(Cu-Ce)/MIL-53(Al)催化剂在120~130℃时使CO氧化的转化率达到100%,(Cu-Ce)/Al_2O_3催化剂在205~235℃时使CO氧化的转化率达到100%。     

镧系六铝酸盐催化剂的制备及其催化甲烷燃烧活性研究

用共沉淀法制备了镧系六铝酸盐LaMnxAl12-xO19(x=0、1、2、3、4、5、6)催化剂,通过X射线衍射、差热分析、扫描电镜和比表面积分析等实验技术及甲烷催化燃烧,对催化剂的结构和性质进行了考察。研究了锰离子掺杂对催化剂结构以及甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明,催化剂在1200℃焙烧后可以形成完整的六铝酸盐晶型,且具有较高的催化性能和高温稳定性,不同含量的Mn离子掺杂对催化剂的比表面积和活性有较大的影响。LaMn2Al10O19催化剂具有较好的活性,其起燃温度(T10%/℃)为506℃,完全转化温度(T90%/℃)为696℃。     

La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(1-x)Fe_xO_3钙钛矿的制备和催化性能研究

以La、Sr、Co和Fe的硝酸盐为主要原料,采用溶胶凝胶法合成La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(1-x)Fe_xO_3钙钛矿(简称LSCF),并用LSCF对汽车尾气碳烟颗粒(Soot)催化性能进行研究。结果表明,钙钛矿呈多孔结构,颗粒为球形,分布均匀;随Fe取代Co的量增加,钙钛矿生成量增加、主晶面的间距增加,Fe取代量为0.4~0.8时,有利于钙钛矿的形成;加入钙钛矿催化剂后,Soot燃烧最大速率温度和完全燃烧温度大幅降低,有效提高了对Soot催化效果。     

用于高性能单Pd三效催化剂的复合组分Ce_xZr_(1-x)O_2材料的制备（英文）

用简单的顺序沉淀法制备了两种具有混合组分的CeO_2-ZrO_2材料。用X射线衍射(XRD),拉曼光谱(Raman),X射线光电子能谱(XPS),氮气吸附-脱附,氢气程序升温还原(H_2-TPR)和储氧量(OSC)研究了不同组合形式对负载的单Pd催化剂性能的影响。结果表明,两个混和组分的催化剂结构和织构性能都得到了改善。由于贵金属和载体材料之间以及载体材料内部各组分之间的强相互作用,组合的结构促进了Ce~(3+)和晶格缺陷的形成,提高了氧的移动性,并且相应的催化剂老化前后对于CO、C_3H_8和NO的转化都具有较宽的窗口范围,说明这种具有混合组分的载体材料在汽油车尾气净化方面具有良好的应用前景。     

低温液相法制备的纳米NiFe2O4上同时催化去除NOx和PM的特性

通过液相催化相转化的方法制备出化学性质和晶相稳定的NiFe2O4纳米粒子，采用XRD、BET、TEM等手段对其进行表征；利用程序升温技术对其在同时催化去除柴油机尾气中氮氧化物和碳烟的反应进行了研究，并与高温固相法制备的NiFe2O4进行比较。结果表明，不同方法制备的NiFe2O4都能在紧接触时在富氧条件下使碳烟（PM）和氮氧化物（NOx）互为发生氧化还原反应生成CO2和N2，其中低温催化相制备的NiFe2O4纳米粒子具有更高的活性，在松接触条件下起燃温度为282℃，N2的最大转化率为14．1％。     

Cu对Pd/C电催化乙醇氧化性能的影响

以活性碳(Vulcan XC-72)为载体,用改良的化学还原法制备不同Pd:Cu比例的Pd_x-Cu/C催化剂,使用X-射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)和电化学方法对其进行了表征,研究了Cu对Pd/C催化剂催化性能的影响。结果表明:随着Pd与Cu原子比的提高Pd_x-Cu/C催化剂的催化活性先提高后降低,当Pd:Cu=8:1时Pd8-Cu/C催化剂粒子均匀分散在碳载体表面,其直径约为2.8 nm;在催化剂中掺入的少量Cu元素部分进入Pd晶格形成了合金。这种催化剂在混合水溶液中表现出最佳的催化活性和稳定性,对C_2H_5OH氧化的催化峰电流密度达到114 m A/cm~2,是Pd/C的2.5倍,是JM-Pd/C的3.6倍。     

Mn-Ce-Co复合氧化物催化剂的制备及其催化燃烧氯苯性能研究

采用溶胶-凝胶法制备了一系列不同Mn含量的Mn-Ce-Co复合氧化物催化剂,通过X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)手段表征了催化剂的物理化学性能,并探讨了Mn含量、焙烧温度对催化剂催化燃烧氯苯性能的影响。结果表明:适量Mn的添加促使Co进入到CeO_2立方萤石结构中形成Mn-Ce-Co-O三元固溶体,增加了催化剂的比表面积和表面活性氧物种的量,使催化剂表面的氧化能力大幅度强化。此外,适宜的焙烧温度使得催化剂向无定形态转变,进一步提高了催化剂的比表面积和活性组分的分散度,从而提高了催化剂的活性。