镎、钚、锶在黄土地下水中地球化学行为的模拟研究

结合中国的浅地层处置方针和现场实际情况，采用地球化学模式程序EQ3／6模拟研究了核素镎、钚、锶在浅地层埋藏条件下黄土地下水中的地球化学行为，其中包括核素在黄土地下水中的存在形式及地下水-黄土相互作用条件下核素存在形式的变化规律和次生矿物的生成种类和顺序等。研究结果表明：1)在现场地下水中核素的存在形式为：镎以NpO2^ 为主，次为NpO2CO3^-、：NpO2OH(aq)，分别占73．88％、19．72％和5．86％。钚以Pu(OH)5^-占绝对优势(99．68％)；锶的存在形式以Sr^2 为主，占94．84％。2)水-岩作用模拟研究结果表明：在地下水中加入研究浓度的核素镎、钚后，瞬间将生成NpO2和PuO2沉淀，同时还将生成一系列其它矿物的沉淀，主要有赤铁矿、绿泥石及磷灰石等。地下水-黄土相互作用过程中溶液中镎的浓度和存在形式变化表现为突变，在反应的初始阶段以NpO2^ 为主，占95．37％，反应进行约半小时左右时，镎的存在形式突然发生了质的变化，瞬间转变为以Np(OH)5^-为主，且含量占99．16％，但体系的pH值并没有发生突然的改变。地下水-黄土相互作用过程中钚的存在形式的变化基本上遵循渐变的规律。由反应初期以PuO2^ 为主，次为Pu(OH)5^-，逐渐过渡到Pu(OH)5^-、Pu^3 和PuSO4^ 共存，到反应后期则以Pu(OH)5^-占绝对优势，并伴有少量的Pu^3 。锶的主要存在形式在反应前后基本上未发生明显的改变，且在各种体系中均表现为以Sr^2 为主。     

Np，Pu在地下水和工程屏障平衡水中的形态计算研究

采用EQ3／6地球化学模式和计算方法研究了放射性废物处置中Np和Pu在地下水和工程屏障平衡水中的化学形态,计算分析了温度、浓度、pH值、Eh值、CO2等对上述2个元素形态的影响。结果表明,地下水中Np的形态主要有4种：NpO2^ ,NpO2CO3^-,NpO2OH和Np(OH)5^-,当CO3^2-质量浓度高时,Np主要以NpO2(CO3)2^3-存在。pH值以Np形态的影响主要表面在上述4种形态分布的相对比例及OH^-与CO3^2-的竞争配合作用。Eh值低于0．2V时,Np主要为四价;0．2－0．7V时,五价为主;大于0．7V时,出现六价。Pu的形态主要为Pu(OH)5^-。CO3^2-的质量浓度对四价钚的形态分布不产生影响,但CO3^2-却与Pu（Ⅵ）有很强的配合能力。Eh值低于－0．5V时,Pu主要为三价;－0．4－0．6V,五价为主;大于0．7V时,六价为主。     

水力压裂处置中镎、钚迁移行为的模拟研究

研究了在我国拟实施水力压裂处置某地的元素Np、Pu在钻孔地下水中的存在形式及地下水与围岩(页岩)、水泥固化体之间的相互作用。用地球化学模式程序EQ3／6模拟计算结果表明；1)在处置区地下水中，Np的存在形式主要为NpO2(CO3)3^4-、NpO2(CO3)2^3-、。NpO2CO3^-和NpO2(CO3)3^5-，Pu为PuO2(CO2)2^2-和Pu(OH)5^-；2)水-岩作用模拟结果表明，处置地点的天然地下水中各组分间的相互作用已达平衡；3)地下水-水泥固化体相互作用过程大体上可划分为两个阶段，第一阶段为起始后的前10d，反应进程快，第二阶段为10d后，反应进程减缓，并在71d达到两相间的平衡，反应10d后，因碱性物质不断溶解及积累导致体系pH快速增长；4)在水泥固化体中，Am、Np和Pu基本上处于固定状态，只有当水泥固化体被溶解和破坏后，被破坏部分的水泥固化体中的核素方被释放进入水中。当地下水与水泥固化体之间的相互作用达到平衡时，地下水中Am、Np和Pu的放射性活度分别为12．66、1.405、132．48Bq。     

Pu(Ⅳ)在模拟处置条件下的溶解度

研究了模拟处置条件下Pu(Ⅳ)的溶解行为,测定了Pu(Ⅳ)在北山地下水和去离子水中的溶解度。采用过饱和法,使用低氧手套箱模拟地下无氧环境,利用超过滤实现固液分离,应用低本底液闪谱仪测量液相中钚的放射性活度。结果表明:溶解-沉淀平衡后,无论是在去离子水还是北山地下水中,钚的主要存在价态为+4。Pu(Ⅳ)在北山地下水和去离子水中的溶解度分别为(2.8±0.9)×10-8 mol/L和(1.6±0.8)×10-9 mol/L。通过计算确定了Pu(Ⅳ)在去离子水和北山地下水中的溶解度控制固相为Pu(OH)4(am)。在去离子水体系中,Pu(Ⅳ)的主要存在形态为Pu(OH)4(aq);北山地下水体系中,Pu(Ⅳ)的主要存在形态为Pu(OH)4(aq)和Pu(OH)2(CO3)2-2。     

草酸体系中镎、钚的阴离子交换分离

用阴离子交换法研究了TRPO流程中镎和钚的浓缩和分离。在适宜条件下,Np、Pu以草酸络阴离子被阴离子交换树脂吸附。用稀硝酸将镎、钚同时洗脱后,调节洗脱液为8mol/LHNO3,使镎和钚转成硝酸络阴离子,再用一阴离子交换柱吸附镎和钚后,用氨基磺酸亚铁-硝酸溶液还原解吸钚,最后用稀硝酸洗脱镎。在实验基础上,建立了镎、钚的离子交换分离流程。本流程的镎、钚浓缩倍数为840,它们的浓度达到约20g/L,镎和钚的分离系数βPu/Np＞100;βNp/Pu＞300;Np和Pu的回收率分别为97.6％和97.4％。     

电解还原铀钚分离过程中镎行为的研究

对HNO_3介质中的Np(Ⅴ)-Np(Ⅵ)电极行为进行了研究。实验表明,电解过程可逆,Np(Ⅴ)的还原有很高的超电位。在双区单级电解槽中,阴极电位700mV(S.C.E.),电解还原10分钟,可使Np(Ⅵ)定量还原成Np(Ⅴ)。在1.50mol/L HNO_3介质中,电解还原Np(Ⅵ)的半反应时间约1.5分钟。可以预见,在混合澄清槽中的镎将主要处于四价状态。介绍了研制阳阴极共区电解还原混合澄清槽的目的、设计、调试、铀酸冷运转的情况。并利用该槽进行了铀、钚、镎共存的运行试验,着重了解镎在铀、钚分离过程中的行为。实验证明,钚收率99.90—99.99%;钚中去铀分离系数3900～33000;铀、钚、酸物料衡算良好;镎在槽中的积累和内循环严重;镎在槽中主要以四价形态存在;在1B槽铀钚分离条件下,从单一产品液流(IBU或IBP)中定量回收镎是不太可能的。     

硝酸溶液中NpO2^2＋／NpO2^＋在铂电极上的电极过程动力学

在Purex流程中，镎可以Np^4＋、NpO2^＋、NpO2^2＋价态同时存在，但Np（Ⅳ）和Np（Ⅵ）能被TBP萃取，而Np（Ⅴ）则在TBP中的分配比很低。不能被TBP萃取，因此，控制镎的价态是分离提取镎的重要环节。可利用镎不同价态之间电位的差异，采用电化学方法控制镎的价态。     

超铀元素络合行为研究进展

超铀元素与地下水中可能存在的无机及有机配位体的络合会影响它们在水中的浓度及其迁移行为。文献研究表明，对Np、Pu来说，四价离子的络合能力最强，五价离子的络合能力最弱。在地下水中可能存在的无机阴离子中，CO3^2-的络合能力最强，Pu4 与CO3^2-络合的稳定常数尚未准确确定。当Pu(Ⅳ)以PuO2存在时。CO3^2-的存在能影响其溶解度，但影响不大。虽然五价Np的络合能力比其它价态的弱，但它与CO3^2-、HPO4^2-、PO4^3-等的络合物还是很稳定的。CO3^2-的存在能提高Np(Ⅳ)溶解度，但影响不大。醋酸根、乳酸根、草酸根、柠檬酸根、α-羟基异丁酸根、EDTA、抗坏血酸根、α-羟基喹啉、噻吩甲酰三氟丙酮等有机配位体能与NpO2^ 形成相当稳定的络合物。但当存在其它常量的金属(如Fe、Mg、Ni、Pb)离子时，这些有机物对Np(V)溶解度的影响不一定明显。腐殖酸与Np(Ⅴ)的络合物相当稳定，腐殖酸与Am(Ⅱ)的络合物更加稳定。     

溶剂萃取法从辐照镎靶溶解液中提取分离钚的萃取价态选择Ⅰ:Pu(Ⅳ)-Np(Ⅳ)北大核心CSCD

采用磷酸三丁酯(TBP)溶剂萃取法对从辐照镎靶溶解液中提取分离钚的可行性进行了研究。从料液制备、流程设计两个方面研究了Pu(Ⅳ)-Np(Ⅳ)组合作为萃取价态组合的可能性。研究了1,1-二甲基肼(UDMH)还原-亚硝酸钠氧化两步法将镎、钚控制在Pu(Ⅳ)-Np(Ⅳ)的方法。结果表明,99.9%以上Pu(Ⅳ)-99.5%以上Np(Ⅳ)在4 h内能够保持稳定。基于此,设计了从辐照镎靶溶解液中提取分离钚的萃取流程,并用串级实验进行了验证:1A中镎的回收率为99.5%;1B中镎的反萃率为0.8%,钚的反萃率为99.9%;1C中镎的反萃率为99.5%。结果表明,采用Np(Ⅳ)-Pu(Ⅳ)的价态组合进料,基本可实现镎钚的分离,但料液中Np(Ⅳ)-Pu(Ⅳ)价态的长时间稳定性及TBP对Np(Ⅳ)萃取能力弱等问题将影响该工艺的实际应用。     

无机胶体对超铀核素的存在形态影响的研究

本文主要研究了几种超铀核素（^237Np,^238Pu和^241Am)的黄土含水层地下水中的胶体形态，及两种无机胶体（膨润土胶体及氢氧化铁胶体）对这些超铀核素形态的影响。研究结果表明，（1）在中国辐射防护研究院野外实验基地地下水中，^238Pu放置24h和48h，以胶体＋悬浮物形态存在的份额，分别达到82％和95％.^237Np不易形成真胶体，几乎全部以离子态存在。（2）该地下水中加入膨润土胶体的浓度从0到100mg/L时，^237Np以胶体存在的份额由0增加到13％。混合核素的胶体份额也略有增加。加入Fe(OH)3胶体，使混合核素胶体＋悬浮物的份额大大增加。     

确定X线诊断中人体剂量的实验研究

本文介绍了在 X 线诊断照射中受检者所受剂量的一种估算方法。对自行设计制作的非均匀人体模型进行了实验,测定了几种 X 线诊断时体模内的吸收剂量;并应用 ICRP 第26号出版物所推荐的权重因子,估算了有效剂量当量与体表射线入射口的照射量之比值。     

燃烧过的燃料元件堆内中子注量测量技术

讨论核反应堆中裂变产物积累对中子注量测量造成的困扰，并提出解决的理论途径。     

微剂量学在辐射诱发染色体畸变原发过程分析中的应用

本文根据微剂量学的基本概念,用改变 Rossi 型正比计数器(LET-SW1/2)腔内组织等效气体压力(体积比分别为 CH_4:64.4%,CO_2:32.4%和 N_2:3.2%)的方法,测量了~(60)Coγ射线在50—200mmHg 的气体压力范围内所相应的模拟组织直径(0.92—3.7μm)上的事件大小的分布谱。从而,建立了单次能量沉积事件比能的剂量平均与模拟组织直径的经验关系。并对照辐射诱发染色体畸变产额与吸收剂量的关系,推论得到淋巴细胞辐射敏感区的直径约为0.93μm。     

正子素形成几率与云团反应机理

本文对e~+云团中反应的机制及其对正子素形成几率的影响作了进一步的研究。提出了激发分子也有可能对Ps形成作出贡献的观点,并提供了描述三重态正子素(O-Ps)形成几率(I_3)并能反映激发能转移方向的理论近似式。通过对含弱电子清除剂的二元分子介质中I_3值的分析,提出了“共振复合反应”机理。在此基础上解释了弱电子清除作为添加剂对分子介质中I_3值的影响。     

北京地区室内空气中吸收剂量率的测量

本文报道了对北京地区849座建筑物内吸收剂量率的测量结果。室内空气中吸收剂量率的平均值为8.29μrad/h,室内与室外平均吸收剂量率的比值为1.51。     

某尾矿库周围环境中污染物生态转移研究

对我国某尾矿库周围环境中放射性核素U、^226Ra、Th及非放污染物Mn^2 、Cd、Cr、Pb在农作物和水生生物等介质中的浓集情况进行了现场研究，给出了相应的污染物生态学转移系数Bv和Bp值。     

对肿瘤医院放疗科辐射防护水平的评价

本文主要介绍我院放疗科防护设计的原则和计算方法,并对工作场所γ辐射水平实测结果进行了评价。此外还对高能医用加速器16MV X 射线的光中子污染及其防护措施作了初步探讨。     

微量硼的热中子瞬发γ射线分析方法

反应堆热中子束流引起地质样品中硼的~(10)B(n,αγ)~7Li反应,用HPGe探测器测量其反应的478 keV瞬发γ射线峰面积,与标准样品比对,得到30个地质样品中硼的含量为8×10~(-6)～160×10~(-6),相对误差为16%～5%。     

原子能院地区的环境辐射容量

本文主要论述环境辐射容量的含义及确定环境辐射容量的方法学；并采用全途径分析方法给出了原子能院地区各环境要素（大气、地表水和地下水）的辐射容量和总体环境辐射容量，从而为制定本院的长远发展规划、新建设施的合理布局提供科学依据。     

HWRR应急电源蓄电池极限放电试验

在HWRR应急电源蓄电池组更换前,模拟HWRR高功率连续运行期间,厂房外电源长期全断电,进行蓄电池组大电流放电试验,直至蓄电池组放电失效,对试验结果进行分析,认为上述事故工况下,蓄电池组容量对应急电源供电有效,能够保证反应堆事故停堆后的应急冷却。