Ag@AgCl-Fe3O4/rGO复合材料对印染废水中染料和重金属离子的吸附和光催化降解性能

依次利用溶剂热法和原位沉积法制备了Ag@AgCl-Fe₃O₄/还原氧化石墨烯(rGO)复合材料,并对其进行结构和形貌表征。分别以罗丹明B(RhB)和Cd2+为研究对象,探讨了Ag@AgCl-Fe₃O₄/rGO复合材料吸附和可见光光催化印染废水中重金属离子和芳香族染料的性能,考察了Ag@AgCl-Fe₃O₄/rGO复合材料中rGO含量、与RhB共存的亚甲基蓝(MB)和Cd2+对RhB降解效果的影响;同时研究了溶液的初始pH值及与Cd2+共存的MB对Cd2+吸附效果的影响。结果表明:Ag@AgCl-Fe₃O₄/rGO复合材料对RhB的吸附量为47%,可见光照50 min的光催化降解率可达98%;Ag@AgCl-Fe₃O₄/rGO复合材料的吸附-光催化降解活性随rGO含量的增加而提高;废水中与RhB共存的MB使Ag@AgCl-Fe₃O₄/rGO复合材料对RhB的降解效率和循环性能受到一定抑制,而与RhB共存的Cd2+对RhB的降解效率和循环性能几乎没有影响。Ag@AgCl-Fe₃O₄/rGO复合材料对Cd2+也有良好的吸附性能,具有一定的pH值依赖性,在pH值为5时,复合材料对Cd2+的吸附量可达68 mg/g,但废水中MB染料的存在会抑制复合材料对Cd2+的吸附。      

一种新型石墨烯-粉煤灰基地质聚合物复合材料的制备及光催化应用

二维石墨烯优异的理论电子迁移率,为石墨烯与粉煤灰地质聚合物的复合以及半导体光生电子的传输提供了理论依据。本工作首次报道了石墨烯-粉煤灰基地质聚合物复合光催化材料的制备,并将其应用于光催化染料降解的探索性研究。XRD、FESEM、XPS及FT-IR结果表明:粉煤灰颗粒与碱性激发剂反应,生成Si-O-Si(Al)无定形网络结构的石墨烯-粉煤灰基地质聚合物复合材料,Co~(2+)掺杂的Fe_2O_3以无定形态均匀地分布于石墨烯-粉煤灰基地质聚合物复合材料表面。Co~(2+)-10Fe_2O_3-GAFG复合材料对碱性品蓝染料展现出最高的光催化降解活性,归因于Co~(2+)掺杂提供给Fe_2O_3半导体的施主能级,石墨烯对Fe_2O_3光生电子的快速传输,以及羟基自由基(·OH)对染料分子氧化降解的协同作用。该光催化降解反应符合二级反应动力学。     

一种新型石墨烯-粉煤灰基地质聚合物复合材料的制备及光催化应用

二维石墨烯优异的理论电子迁移率,为石墨烯与粉煤灰地质聚合物的复合以及半导体光生电子的传输提供了理论依据.本工作首次报道了石墨烯-粉煤灰基地质聚合物复合光催化材料的制备,并将其应用于光催化染料降解的探索性研究.XRD、FESEM、XPS及FT-IR结果表明:粉煤灰颗粒与碱性激发剂反应,生成Si-O-Si(Al)无定形网络结构的石墨烯-粉煤灰基地质聚合物复合材料,Co2+掺杂的Fe2O3以无定形态均匀地分布于石墨烯-粉煤灰基地质聚合物复合材料表面.Co2+-10Fe2O3-GAFG复合材料对碱性品蓝染料展现出最高的光催化降解活性,归因于Co2+掺杂提供给Fe2O3半导体的施主能级,石墨烯对Fe2O3光生电子的快速传输,以及羟基自由基(·OH)对染料分子氧化降解的协同作用.该光催化降解反应符合二级反应动力学.     

TiO_2/SiO_2/rGO复合材料的制备及光催化性能探讨研究

制备了一种新型TiO_2/SiO_2/氧化还原石墨烯(TiO_2/SiO_2/rGO)三元复合材料,并对该复合材料的晶型结构、功能基团、元素化学性质、表面形貌和吸附效果进行了表征和分析,研究了其对阳离子染料[亚甲基蓝(MB)、罗丹明B(RhB)]与阴离子染料[甲基橙(MO)]的吸附降解效果,并比较了不同配比材料对MO的吸附降解作用。结果表明:TiO_2/SiO_2/rGO三元复合材料对不同染料都具有较高的光催化活性,其中对MO的光催化吸附降解效果更好。rGO∶(TiO_2/SiO_2)=1∶1(质量比)时,三元复合材料的光催化性能最佳,最大光催化吸附降解效率可达86%。     

BiOBr-BiFeO_3复合材料的构筑及其光催化性能研究

以溶剂热法和溶胶-凝胶法分别制得溴化氧铋(BiOBr)和铁酸铋(BiFeO_3),并在110℃的水热条件下使2种材料结合得到BiOBr-BiFeO_3复合光催化剂。借助XRD、SEM、TEM等测试方法对催化剂的晶体结构、微观形貌、吸光性质等进行了表征,测试表明BiOBr纳米片的引入增强了BiFeO_3分散性。以罗丹明B(RhB)为目标污染物考察了催化剂的光催化性能,其中以BiOBr含量为35%(wt,质量分数)的BiOBr-BiFeO_3复合物表现出最佳的降解活性。     

g-C_(3)N_(4)/CeO_(2)/BiOBr三相复合材料的制备及其可见光催化降解RhB性能EI北大核心

以多孔层状g-C_(3)N_(4)为基体,引入沉淀法所得的CeO_(2)/BiOBr复合材料,经超声搅拌制得具有异质结结构的g-C_(3)N_(4)/CeO_(2)/BiOBr三相复合材料。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、紫外-可见光漫反射光谱、光致发光光谱等方法对g-C_(3)N_(4)/CeO_(2)/BiOBr进行了成分、结构和光学性质表征。结果表明:g-C_(3)N_(4)/CeO_(2)/BiOBr三相复合材料呈三明治层状堆叠结构,界面结构构建良好,光响应性能优异,各相分布均匀且结晶程度较高。当Ce∶Bi摩尔比为1∶1,g-C_(3)N_(4)质量分数为15%时所得三相复合材料表现出最高的光催化活性,RhB降解率高达99%,降解速率是纯相CeO_(2)的86倍、纯相BiOBr的3倍。此外,经过4次循环后,复合材料的RhB降解效率依然保持在89%,表现出良好的稳定性。     

助催化剂NiCoP修饰改性增强半导体TiO2的光催化性能

为了增强半导体TiO_2的光催化性能,采用相对简便的磷酸盐还原法制备了双金属磷化物NiCoP,并且首次将NiCoP作为助催化剂对半导体光催化剂TiO_2进行修饰改性。以罗丹明B(RhB)染料溶液为污染物模型,对NiCoP/TiO_2复合材料的光催化活性进行测试。实验结果表明,与纯TiO_2和纯NiCoP相比,适量的NiCoP修饰使TiO_2催化剂的光催化降解性能明显增强;其中,NiCoP的负载量为0. 25%时,NiCoP/TiO_2复合材料光催化活性最高,对RhB的降解效果最佳。电化学测试表明,复合材料活性增强的主要原因是NiCoP与TiO_2发生相互作用,促进了光生电荷的分离,提高了其迁移效率。紫外-可见漫反射光谱证实,NiCoP负载后使得半导体催化剂的光谱响应范围稍有拓宽。同时,自由基捕获实验证明·OH、·O_2~-为该降解反应的主要活性物种。     

CeO2-Ag/AgBr复合微球的合成及光催化性能EI北大核心CSCD

通过水热法合成CeO 2介孔微球,并在其表面负载AgBr纳米粒子(NPs)。利用光沉积法原位还原得到少量Ag纳米粒子,制备出CeO 2-Ag/AgBr异质结结构催化剂。采用扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见光漫反射(DRS)、透射电子显微镜(TEM)、荧光光谱(PL)及X射线光电子能谱(XPS)等方法对CeO 2-Ag/AgBr样品进行表征。以罗丹明B(RhB)为目标降解物,采用氙灯(500 W)光源,考察CeO 2-Ag/AgBr(CAAB)的光催化性能。结果表明:CAAB-3(AgBr质量分数为36.03%)的光催化活性最高。CAAB-3浓度为5 mg/L时,RhB溶液在80 min内的降解率为94.84%,是单一CeO 2降解能力的22.3倍,经过多次循环实验CAAB-3仍能保持88.55%的降解率。Ag NPs的等离子共振效应降低了电子-空穴与光生载流子的复合,增强了光催化性能。     

新型全光谱响应W18O49/g-C3N4异质结催化剂的构建及光催化降解有机染料性能研究

太阳光中有一多半是红外光,而利用红外光的光催化反应却鲜有报道.本研究制备了一种全光谱响应的W18 O49/g-C3 N4异质结催化剂,并考察了催化剂光降解罗丹明B(RhB)的性能.采用X射线衍射(XRD)、氮气吸附、紫外-可见-近红外(UV-Vis-NIR)光谱、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、荧光光谱(PL)、X射线光电子能谱(XPS)和电化学阻抗谱(EIS)等手段对催化剂进行了表征.结果显示制备的催化剂对250～1800 nm范围内的光均显示出较强的吸收.制备的异质结催化剂对RhB的降解速率常数达到0.0159 min-1,分别是纯g-C3 N4和W18 O49的5.3倍、11.4倍,且具有优异的催化稳定性.W18 O49一方面作为红外光吸收材料,提高了催化剂对光的吸收利用,另一方面与g-C3 N4组成异质结催化剂,显著提高了光生电荷分离效率.此外,本研究还考察了W18 O49/g-C3 N4异质结催化剂降解RhB可能的反应机理.     

原位反应制备ZnS/还原氧化石墨烯复合材料及其光催化性能

以氧化石墨烯和ZnAc2为反应前驱物,采用二甲基亚砜(DMSO)作为硫源和反应溶剂,通过一步溶剂热法原位制备出负载ZnS的还原氧化石墨烯(RGO)复合材料(ZnS/RGO)。采用SEM、XRD、激光拉曼(Raman)和荧光光谱对样品的微观形貌和化学结构进行表征。结果显示:原位反应制备的ZnS/RGO复合材料是由呈圆球状并均匀负载的纳米ZnS和6~7层RGO层状结构组成;在模拟紫外光照射下,对甲基橙污染物的光催化结果表明,ZnS/RGO复合材料的降解效率明显高于纯ZnS;同时,在多次循环催化过程中,ZnS/RGO复合材料的光催化效率仍基本保持不变,表明原位反应使ZnS与RGO结合增强。荧光光谱结果表明,ZnS/RGO复合材料光催化效率增强的主要原因在于ZnS中光生电子通过RGO得到有效的分离,进而延长了电子-空穴的复合效率。     

氧化石墨烯复合二氧化钛光催化剂的制备及模拟染料废水处理

用氧化石墨烯(GO)和TiO_2水凝胶制备一系列GO/TiO_2复合光催化剂。通过SEM,XRD和Raman光谱等对复合光催化剂进行表征,研究不同实验条件下纯TiO_2和复合光催化剂对亚甲基蓝(MB)染料废水的脱色效果。结果表明:复合光催化剂中的TiO_2主要为锐钛矿相,其光催化活性优于纯TiO_2。当GO的复合量达到15%(质量分数)时,光催化活性最高。在浓度为10mg/L、初始pH值约为8的30mL合成废水中加入250mg复合光催化剂,2.5h后脱色率可达93.1%。通过复合氧化石墨烯,以TiO_2为主要成分的复合光催化剂具有一定的可见光光催化活性。根据处理前后模拟废水的紫外-可见光光谱全波扫描结果推测,GO/TiO_2复合光催化剂的光生电荷会直接破坏MB分子中的发光基团,在处理过程中没有新的发光基团产生。     

溶胶-凝胶法制备铁酸铋纳米颗粒及催化性能研究

采用溶胶-凝胶法制备了BiFeO_3粉体,通过XRD和SEM对BiFeO_3粉体进行表征,探索了煅烧温度和煅烧时间对铁酸铋粉体结构和形貌的影响规律,制得高质量的纯相样品。研究了BiFeO_3对罗丹明B的光催化降解行为,结果表明,随着溶液pH降低,BiFeO_3光催化效率明显提高。此外,还分析了光降解机理,考察了BiFeO_3粉体在H_2O2协同作用下对罗丹明B的催化降解效应,结果证实这主要是一种芬顿效应引起的。     

硅藻土/g-C3N4复合材料的制备及其可见光增强活性

采用浸渍-焙烧法制备了具有可见光响应活性的硅藻土/g-C₃N₄复合光催化材料。利用TG、XRD、FE-SEM、HR-TEM、FT-IR、XPS、UV-Vis-DRS 和 PL谱等手段对其物相组成、形貌和光吸收特性进行表征。以RhB的光催化降解为探针反应评价催化剂的活性。光催化结果表明, 2.32wt%硅藻土/g-C₃N₄复合材料对RhB有较高的催化活性, 光催化降解的速率常数是纯g-C₃N₄的1.9倍。自由基捕获实验表明, ·O₂^-是RhB在硅藻土/g-C₃N₄复合材料上光催化降解的主要活性物种。光催化活性提高的主要原因在于硅藻土和g-C₃N₄之间静电作用有利于光生电子-空穴在g-C₃N₄表面的迁移, 进而提高g-C₃N₄的光催化活性。     

零维/二维Bi_2S_3/g-C_3N_4异质结的原位构建及光催化性能

采用简单的一步溶剂热法,以硝酸铋为铋源,硫代硫酸钠为硫源,将Bi_2S_3纳米粒子原位修饰在g-C_3N_4纳米片上,成功制备了零维/二维Bi_2S_3/g-C_3N_4异质结。利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis、荧光光谱以及电化学分析方法等手段对所制备的光催化材料进行了表征。在可见光照射下,以罗丹明B(RhB)为模型污染物,研究其光催化降解效率。结果表明,Bi_2S_3以纳米颗粒的形式分散于g-C_3N_4纳米片上,形成了零维/二维异质结结构,拓宽了g-C_3N_4在可见光区的吸收,降低了电子-空穴对的复合概率;与纯g-C_3N_4相比,Bi_2S_3/g-C_3N_4异质结表现出更高的光催化效率。同时,Bi_2S_3/g-C_3N_4催化剂具有良好的光催化稳定性,经过5次循环后其光催化活性基本稳定。     

Au纳米粒子表面等离子共振效应(SPR)增强Au/Bi2WO6异质纳米结构的光催化活性

采用水热-光还原法在三维Bi₂WO₆的二级结构纳米片表面原位沉积Au纳米粒子(Au NPs), 成功获得了具有可见光响应活性的Au/Bi₂WO₆异质光催化剂, 并借助XRD、FE-SEM、HR-TEM、XPS和 UV-Vis-DRS谱等手段对其物相组成、形貌和光吸收特性进行表征, 以罗丹明B(RhB)和苯酚为模型污染物对其光催化性能进行研究。实验结果表明, 与纯Bi₂WO₆相比, 所得Au/Bi₂WO₆异质纳米结构对染料降解具有较高的活性, 当Au负载量为1.5at%时, Au/Bi₂WO₆复合催化剂的催化活性最好, 其光催化降解RhB和苯酚的表观速率常数分别是纯Bi₂WO₆的1.5倍和2.2倍。自由基捕获实验表明, 光生空穴(h⁺)和∙O₂^-是RhB在Au/Bi₂WO₆催化材料上光催化降解的主要活性物种。机理分析表明, Au/Bi₂WO₆活性增强归因于光生电子从Bi₂WO₆的导带向AuNPs表面迁移, 降低光生电子-空穴对的复合率, 同时, Au NPs 的等离子共振效应(SPR)拓展了催化剂在可见光区的响应范围, 从而显著提高了Au/Bi₂WO₆异质光催化的剂活性。Au NPs修饰Bi₂WO₆异质催化剂光太阳能驱动在污水处理方面具有潜在应用。     

溶剂对钨酸铋/石墨烯形貌结构和光催化性能的影响

本工作采用溶剂热法通过乙二醇、乙二胺、水-乙二醇、水-乙二胺、水和水-乙酸不同溶剂制备可见光催化剂Bi2 WO6/RGO,并对其形貌结构和光催化性能进行表征.研究结果表明,溶剂对Bi2WO6/RGO的形貌和光催化性能有显著影响.在可见光(λ>420 nm)照射下,以水为溶剂制备的样品对罗丹明B(RhB)的光催化降解性能最佳,20 min内降解率达到98％,且经过五次循环降解后光催化效果基本保持不变.Bi2 WO6/RGO的光催化性能增强可归因于在水溶剂下形成的Bi2 WO6分级结构微球为光催化反应提供更多的反应活性位点,同时石墨烯的引入增大了材料的比表面积,进一步促进了电子-空穴对的有效分离.自由基捕获实验表明,复合材料光降解RhB过程中光生空穴(h+)起主要作用,·O2-和·OH起次要作用.     

CsTi2NbO7@N-TiO2杂化核壳结构的制备及其可见光催化性能

将CsTi₂NbO₇与异丙醇钛混合后与尿素在空气中煅烧制备出CsTi₂NbO₇@N-TiO₂核壳杂化材料,用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS和XPS等手段对样品进行了表征。结果表明,N掺杂使TiO₂带隙变窄和吸收边红移,实现了可见光响应。杂化、核壳结构和N掺杂的协同作用不仅使CsTi₂NbO₇@N-TiO₂杂化核壳结构材料具有较强的可见光吸收特性,异质结面的存在还导致光生载流子分离和迁移效率增强,从而提高了可见光降解亚甲基蓝(MB)的光催化活性,其反应速率常数约为CsTi₂NbO₇的5.8倍。同时,这种材料还具有良好的光催化循环稳定性。     

Ce掺杂TiO2光降解催化剂的制备及光催化性能

以钛酸丁酯为前驱体,无水乙醇为溶剂,采用溶胶-凝胶法制备了不同Ce掺杂量的纳米TiO_2光催化剂xCe/TiO_2(x=0.3%,0.5%,1%,2%)。通过X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、N2吸附-脱附(BET)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)对产物进行了表征。在紫外光照射下,以罗丹明B(RhB)和亚甲基蓝(MB)为降解物,研究了不同Ce含量样品的光催化性能,结果表明,Ce的引入抑制了锐钛矿晶粒的生长,比表面积由掺杂前的72.3m2·g~(-1)增大到掺杂后的120.2m2·g~(-1),掺杂后TiO_2的光催化活性大大提高,且当Ce掺杂的摩尔分数为0.5%时,对RhB和MB的光降解催化活性最佳,经过180min紫外光光催化,RhB和MB的降解率分别达到93.7%和86.4%。     

以不同前驱物制备的g-C_3N_4与BiVO_4的复合光催化剂及其增强的可见光催化性能

采用3种前驱物在同样的条件下,煅烧处理得到类石墨相氮化碳(g-C_3N_4),且分别与BiVO_4进行复合得到了BiVO_4/g-C_3N_4复合光催化剂。通过X射线衍射、红外光谱和紫外-可见分光光度计等表征手段证明了3种前驱物制备的g-C_3N_4及BiVO_4/g-C_3N_4复合催化剂的形成,并分别在可见光下考察其对罗丹明B(RhB)的光催化氧化降解性能。结果表明,由尿素制备的g-C_3N_4(CN-U)相较于由三聚氰胺和硫脲制备的样品(CN-M和CN-T),其对RhB的光催化降解活性更高,归因于其较大的比表面积与更高的氧化能力;制备的BiVO_4/g-C_3N_4复合催化剂对RhB降解活性均优于纯光催化剂,当BiVO_4与g-C_3N_4质量比为10%(wt,质量分数,下同)时最佳,且10%BiVO_4/CN-U的光催化活性最高。BiVO_4/g-C_3N_4复合催化剂由于两者界面高效的电荷转移,有利于光生载流子的分离。     

N掺杂石墨烯量子点的制备及其光催化降解性能

石墨烯量子点(GQDs)作为绿色、经济的新型碳质纳米材料在有机污染物的降解、能源利用方面有着广泛的应用前景。以柠檬酸为碳源,尿素作为氮源,通过水热法制备出尺寸均匀、高荧光的N掺杂石墨烯量子点(N-GQDs)。通过X射线衍射、拉曼光谱、透射电子显微镜、荧光光谱、紫外可见吸收光谱等手段对N-GQDs的晶型结构、微观形貌、表面官能团分布和光物理性能进行表征。通过MTT法对N-GQDs的毒性进行检测,又通过对亚甲基蓝(MB)的光催化降解考察样品的光催化性能。结果表明,制备的N-GQDs尺寸均匀、荧光强度高且毒性低。由于N原子的成功掺杂,N-GQDs作为光催化剂在可见光下对MB进行光催化降解比MB的自身降解更快,在短时间内(120 min)降解率可以达到82.5%。