CeO2修饰Mn-Fe-O复合材料及其NH3-SCR脱硝催化性能

氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术需要进一步研发在相对较低温度(<300℃)下具有良好催化活性、高稳定性及环境友好的脱硝催化材料。本工作采用草酸共沉淀法制备Mn-Fe-O催化材料,并对其进行不同含量CeO2修饰,用于低温NH3-SCR脱硝催化反应。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原或脱附(H2-TPR、NH3-TPD)等手段对催化剂进行了表征。催化结果表明,在相同反应条件下适量CeO2修饰后的Mn-Fe-O样品比纯Mn-Fe-O表现出更优异的NH3-SCR脱硝催化性能,在80℃时NO转化率在95%以上,且具有较高的N2选择性。CeO2修饰提高了Mn-Fe-O氧化物表面的Fe^3+、Mn^3+和Mn4+含量及表面酸性位点数量,从而有助于NH3的吸附及催化反应的进行,并且Fe^2+/Fe^3+、Mn^2+/Mn^3+/Mn^4+以及Ce^3+/Ce^4+电子对之间的相互氧化还原反应提高了催化剂的氧化还原能力及稳定性。     

Fe、Ce双助剂增强型Nb/TiO2催化剂的制备及其NH3-SCR性能研究

采用柠檬酸络和法制备了Fe、Ce改性的系列Nb-Fe-Ce/TiO_2催化剂,考察了Fe、Ce助剂的引入对Nb/TiO_2催化剂的低温活性和反应温度窗口的影响。通过X射线衍射(XRD)、氮气吸附–脱附(BET)、热重(TG)、程序升温还原(H_2-TPR)等手段对催化剂进行了表征。结果表明,Fe、Ce改性的Nb/TiO_2催化剂在NH_3-SCR反应中表现出较优的低温脱硝活性和较宽的操作温度窗口。优化配方后得到的10%Nb-0.7%Fe-3%Ce-TiO_2催化剂,在300℃时,其对NO转化率达100%,操作温度窗口为T_(80)为225～500℃,这可能归因于Fe、Ce助剂引入后催化剂具有较强的Nb-Fe-Ce-Ti相互作用力和较好的氧化还原性能。     

MnO_x的掺杂对CeO_2/AC催化剂NH_3选择性催化还原NO_x性能的影响

采用浸渍法制备了MnO_x掺杂的CeO_2/AC催化剂,考察了MnO_x的掺杂对催化剂的低温NH_3选择性催化还原NO_x的性能的影响,并采用了XRD、NH_3-TPD、H_2-TPR对催化剂进行了表征。结果表明,MnO_x的掺杂提高了催化剂的表面酸性和氧化还原性能,从而使催化剂在110℃以下的活性得以提升,但催化剂在120℃以上的活性则随着MnO_x的掺杂量的增加而降低。与其他催化剂相比,Ce/Mn比为4∶1的催化剂在整个温度区间都具有较好的活性,而且该催化剂在210℃下具有较好的抗SO_2中毒能力。     

Al~(3+)掺入对CeO_2(ZrO_2)/TiO_2催化剂脱硝性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备Al ~(3+)掺杂CeO_2(ZrO_2)/TiO_2催化剂,研究了Al ~(3+)掺入对CeO_2(ZrO_2)/TiO_2催化剂脱硝性能的影响。采用X射线衍射、氮气吸附脱附、氨气程序升温吸附、氢气程序升温还原以及荧光光谱等表征技术对催化剂进行表征。结果表明:Al ~(3+)的掺入有利于抑制TiO2从无定型相向锐钛矿相转变,增强了催化剂的储释氧性能,提高了催化剂的强酸酸量和缺陷浓度。强酸酸量和缺陷浓度的提高有利于反应气体的吸附;储释氧性能的增强,吸附的NO物种被氧化的速率加快,有利于催化反应的进行。因此,适量Al ~(3+)的掺入会明显提升CeO_2(ZrO_2)/TiO_2催化剂的高温脱硝活性,拓宽活性温度窗口。71400h-1条件下0.8Al-CZT催化剂在330℃达到最高活性(98.9%)且在400℃脱硝活性依然能够维持90.8%。     

活性炭硝酸表面改性对催化剂分散度的影响

无论是活性炭作为催化剂载体还是在活性炭本身的催化制备过程中,催化剂在活性炭或活性炭前体上的高度分散都是至关重要的。通过X射线能谱(EDX)和扫描电子显微镜(SEM)技术直接观察、研究了活性炭表面经硝酸氧化改性对硝酸铜在煤基活性炭中分散度的影响。此外,将经硝酸表面改性的商品活性炭采用浸渍法负载上硝酸铜催化剂,再经水蒸气二次活化制备了一种新的活性炭。结果表明,硝酸处理造成活性炭吸附性能的下降,并且硝酸处理的强度越高,活性炭吸附性能的下降程度越大。然而,对硝酸处理的活性炭经简单的水洗可恢复其吸附性能。研究结果还表明,活性炭经硝酸氧化提高了炭表面含氧官能团的数量,使催化剂在活性炭的内外表面均能均匀分布,提高了催化剂的分散度和抗烧结能力。活性炭经硝酸改性后再负载硝酸铜进行二次活化制备高性能活性炭,可使硝酸铜的催化性能得到进一步的提升。     

SnO_x-CeO_2-MnO_x/球状活性炭催化剂低温选择性催化还原NO

制备了系列锡氧化物改性SnO_x-CeO_2-MnO_x/球状活性炭(SAC)催化剂,研究了锡氧化物对催化剂脱硝活性的影响机制,并结合N_2吸附、XRD、XPS和NH_3-TPD等技术对催化剂物理化学性质进行表征。结果表明,向CeO_2-M n Ox/SAC中添加适量SnO_x后明显降低催化剂在低温区80~120℃的脱硝活性,但在200~280℃温度范围内Sn/Mn摩尔比为0.25的SnO_x-CeO_2-MnO_x/SAC催化剂对NO的转化率高于95.8%。添加适量Sn O2不仅不影响锰氧化物在载体表面的高分散性,而且可以改善CeO_2分散性;添加SnO_2提高了催化剂表面酸性,尤其是增加了催化剂表面中强酸位,有利于促进NH_3的吸附和活化脱氢,从而提高SnO_x-CeO_2-MnO_x/SAC较高温区SCR活性。     

复合氧化物负载型钙钛矿催化燃烧甲苯的载体效应

以CeO_2-TiO_2复合氧化物为载体,La_(0.8)Ce_(0.2)MnO_3为活性组分制备了负载型钙钛矿催化剂。并以TiO_2、CeO_2负载钙钛矿作为对比,考察了催化剂的活性。La_(0.8)Ce_(0.2)MnO_3/CeO_2-TiO_2的催化活性最高,起燃温度和完全转化温度分别为140和255℃,通过采用XRD、BET、SEM、NH_3-TPD、H_2-TPR等手段,探讨了载体的结构性质与催化剂活性的关系。结果表明,催化剂的孔结构、表面酸性和还原性是影响催化剂活性的主要因素。Ce、Ti复合之后,CeO_2-TiO_2主要以CeTi固溶体的形式存在,比表面积和孔容较大,催化剂表面酸性明显增强,从而使得钙钛矿在CeO_2-TiO_2的表面均匀分散,有效地改善了La_(0.8)Ce_(0.2)MnO_3/CeO_2-TiO_2催化剂的氧化还原能力,使催化剂活性增强。     

活性炭负载CaCl2催化五氯乙烷脱HCl的研究

筛选出了催化性能较好的活性炭负载氯化钙(CaCl2/AC)催化剂用于五氯乙烷脱HCl制备四氯乙烯。考察了反应温度、空速、CaCl2负载量对CaCl2/AC催化剂催化性能的影响及催化剂的稳定性。实验结果表明最佳反应条件:反应温度为240℃,空速为3.4h-1,CaCl2负载量为0.3mmol/g,在此反应条件下五氯乙烷的转化率可达99%以上,四氯乙烯的收率达95%以上,催化剂催化性能重现性良好。采用X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附对催化剂进行了表征。结果表明CaCl2在活性炭表面分散良好;随着CaCl2负载量的增加,CaCl2/AC催化剂的BET比表面及孔容逐渐减小。     

选择性催化还原脱硝催化材料研究进展

氮氧化物(NO_x)是大气污染长久治理的重点,工业主流氨气选择性催化还原NO_x的技术核心是脱硝催化剂,研发环境友好型高效脱硝催化剂是世界环保的共同需求。简述了脱硝需求背景、脱硝催化剂应用现状及现存问题,概述了贵金属、金属氧化物及离子交换型分子筛3大类脱硝催化剂的研究进展;重点论述了环境友好型稀土基脱硝催化剂的研发历程,以及船用无毒选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂的研究进展。我国自主研发的稀土基脱硝催化剂是第二种实现规模化工业应用的烟气脱硝催化剂,被国家三部委指定为钒基催化剂的替代产品,成为未来工业脱硝应用的重点新材料。从行业NO_x超低排放驱动及恶劣工况脱硝难度两方面,探讨了脱硝催化剂面临的新挑战,指出抗水硫中毒能力强的超低温催化剂、耐水热稳定性强的高温催化剂及脱硝催化剂多功能化治理其他污染物,是今后脱硝催化剂发展的重点。     

Ni／CNTs及钙改性Ni／CNTs催化剂在二氧化碳甲烷化反应中性能

分别以碳纳米管（CNTs）和活性氧化铝（Al2O3）为载体,通过浸渍法制备了负载型镍基催化剂和钙改性的镍基催化剂,用二氧化碳甲炕化反应评价其催化性能,通过X射线衍射（XRD）、程序升温还原（H2-TPR）、程序升温脱附（H2-TPD）和氮气等温吸附脱附等手段对催化剂进行表征,结果表明,Ni／CNTs催化剂中的镍物种比Ni／Al2O3中的镍物种容易还原,同时钙改性Ni／CNTs催化剂更能促进镍物种的还原,添加钙可以促进CNTs载体催化剂的分散度,这些特性能提高钙改性Ni／CNTs催化剂的催化活性和稳定性。     

改性芋叶柄基活性炭的制备及表征

采用H_2O_2-HNO_3混合液对芋叶柄基活性炭进行轻度表面氧化改性,再利用表面负载离子的方法对其表面负载Cu~(2+),制备负载铜芋叶柄基活性炭。以亚甲基蓝脱色率为评价指标,分析2次改性过程对芋叶柄基活性炭吸附性能的影响,利用低温N_2吸附、傅里叶红外光谱(FT-IR)等实验技术,对芋叶柄基活性炭的孔结构与性能进行表征与分析。结果表明,经氧化改性后芋叶柄基活性炭的比表面积及孔径增大,BET比表面积为922.600m2/g,孔容0.068cm3/g,孔径18.471nm,对亚甲基蓝脱色率为74.38%。经2次改性后负载铜芋叶柄基活性炭对亚甲基蓝脱色率达93.44%,吸附能力得到进一步提高。     

用于高性能单Pd三效催化剂的复合组分Ce_xZr_(1-x)O_2材料的制备（英文）

用简单的顺序沉淀法制备了两种具有混合组分的CeO_2-ZrO_2材料。用X射线衍射(XRD),拉曼光谱(Raman),X射线光电子能谱(XPS),氮气吸附-脱附,氢气程序升温还原(H_2-TPR)和储氧量(OSC)研究了不同组合形式对负载的单Pd催化剂性能的影响。结果表明,两个混和组分的催化剂结构和织构性能都得到了改善。由于贵金属和载体材料之间以及载体材料内部各组分之间的强相互作用,组合的结构促进了Ce~(3+)和晶格缺陷的形成,提高了氧的移动性,并且相应的催化剂老化前后对于CO、C_3H_8和NO的转化都具有较宽的窗口范围,说明这种具有混合组分的载体材料在汽油车尾气净化方面具有良好的应用前景。     

CeO_2、TiO_2及Ce_(0.5)Ti_(0.5)O_2催化载体的制备及性能研究

采用热分解法、溶胶-凝胶法、沉淀法和水热法制备了CeO_2载体,SEM、XRD表征、N_2低温吸脱附和氢气程序升温还原(H2-TPR)实验和结果分析显示,溶胶-凝胶法制备样品具有更优的比表面积、孔容、孔径和氧化还原性能,故选择溶胶-凝胶法制备Ti_(0.5)Ce_(0.5)O_2混合氧化物催化载体。使用XRD、SEM、N2低温吸脱附、H2-TPR等分析手段对产物的物相特征、吸附性能和氧化还原性能进行了表征。Ti_(0.5)Ce_(0.5)O_2的H2-TPR在261、529和749℃处出现耗氢峰,分别归属于表面吸附氧的还原、表面晶格氧的还原和体相晶格氧的还原,TEM结果表明Ti4+离子进入CeO_2晶格形成TiO_2-CeO_2填隙固溶体,固溶体的形成有利于载体氧化还原能力的增强。     

载体Al/Si比对Cu-ZnO-ZrO2催化剂上CO2加氢合成甲醇的影响

用直接合成法制备了不同铝硅物质的量比Al-SBA-15(β)(β=n(Al)/n(Si)=0,0.02,0.03,0.05)介孔分子筛,并采用浸渍法制备了金属负载量m=35%的CZZ/Al-SBA-15(β)负载型介孔催化剂,考察了Al/Si比对负载催化剂结构和性能的影响。采用N_2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、CO_2吸附(CO_2-TPD)、NH3吸附(NH3-TPD)和透射电子显微镜(TEM)等手段对样品进行了表征,在固定床反应器上评价了其CO_2加氢合成甲醇的催化性能。实验结果表明,CZZ/Al-SBA-15(β)具有介孔结构,Al的引入不但增加了载体表面酸性位点,同时还提高了催化剂表面铜分散度(DCu%)和铜比表面积(SCu)以及促进了Cu~+-O-Zn活性位的形成,从而大大提高了催化剂的活性。其中CZZ/Al-SBA-15(0.03)催化剂的甲醇选择性达到26%,与不掺铝的CZZ/Al-SBA-15(0)催化剂相比,甲醇选择性提高了11%,但随着掺Al量的继续增加,酸性太强,CO_2吸附能力下降,活性反而降低。     

沉淀剂对花球状Au/CeO_2催化剂催化氧化CO活性的影响

采用水热合成法制备花状CeO_2载体,并选择了3种沉淀剂NH_4OH、Na_2CO_3和NaOH,通过沉积-沉淀法分别制备Au/CeO_2催化剂。以CO氧化为探针反应,研究不同沉淀剂对催化剂催化CO氧化性能的影响,通过ICP-AES、XRD、TEM、XPS、H_2-TPR等手段对催化剂进行表征,探讨了不同沉淀剂对Au/CeO_2催化CO氧化性能的影响。结果表明,以NaOH为沉淀剂制备催化剂室温活性最低,以NH_4OH和Na_2CO_3为沉淀剂制备的催化剂具有较好的CO氧化催化活性,室温转化率高于95%,但后者的室温催化活性相对更高。不同沉淀剂制备的催化剂活性与其实际金的负载量、金颗粒尺寸和载体还原的难易程度密切相关。     

用于NH3-SCR脱硝反应的铜基沸石分子筛催化剂研究进展

综述了用于氨选择性催化还原(NH3-SCR)氮氧化物的铜基沸石分子筛催化剂研究进展.介绍了控制大气污染物中氮氧化物的几种常见方法、NH3-SCR脱除氮氧化物催化剂的类型以及铜基沸石分子筛催化剂用于NH3-SCR脱硝反应的优点.重点阐述了影响铜基沸石分子筛催化剂脱硝活性的主要因素,如催化剂的拓扑结构、催化剂的制备方法、掺...     

模板法制备中孔炭及其负载氧化铈的SCR脱硝性能研究

以硅铝比为38的分子筛为模板,蔗糖为前驱体,用模板法制备了中孔炭材料,并对制备的材料进行了表征。重点探讨了以制备的碳材料为载体,Ce为活性组分的催化剂的脱硝性能。结果表明,制备出的碳材料存在部分中孔,平均孔径为2.9nm;负载了Ce的催化剂,NH3选择性催化还原(Selective catalytic reduction,SCR)脱硝性能比未负载的脱硝性能好,表明Ce具有催化作用;将制备的碳材料经硝酸预处理,发现Ce负载量为10%的催化剂脱硝活性最好,在380～450℃之间保持60%以上的NO转化率。     

磁性活性炭的制备及其氨氮吸附机理

以不锈钢企业盐酸酸洗废水为活化剂,柚子皮为原料,采用简单一步法制备铁基磁性活性炭,考察不同条件下该碳材料的氨氮吸附性能。扫描电镜和N_2-吸脱附表征结果显示:700℃焙烧所得活性炭具有较大的比表面积(758.6m~2/g)和良好的氨氮吸附性能,并具有一定磁性易通过磁性辅助技术分离。采用准一级动力学方程、准二级动力学方程和颗粒内扩散方程对磁性活性炭吸附氨氮进行拟合,吸附动力学较符合准二级动力学方程。吸附等温方程符合Freundlich等温模式,氨氮在磁性活性炭表面的吸附为吸热过程,以物理吸附为主,同时伴随NH_4~+与磁性活性炭表面Fe~(3+)之间的离子交换。     

负载铈-铜茶梗基生物炭联合脱硝除汞的性能研究

为了获得廉价易得的可以同时脱硝除汞的吸附催化剂,选取云南普洱茶废弃茶梗为碳源,采用等体积浸渍的方法制备了不同二氧化铈(CeO_2)-氧化铜(CuO)(CeO_2-CuO)浸渍配合比的茶梗基生物炭。并运用氮气(N_2)吸附脱附、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)对吸附催化剂进行了表征。在100~300℃范围内,固定床模拟烟气条件下研究了联合去除的效果。研究结果表明:CeO_2和CuO的浸渍量都为4%(wt,质量分数),制得的茶梗基生物炭,在300℃条件下,对一氧化氮(NO)的降解率达到82.3%,在100℃条件下,对单质汞(Hg0)的降解率高达93.0%。     

NH3选择性催化还原NOx的Mn基催化剂研究进展

氨选择性催化还原技术是目前消除氮氧化物(NOx)的有效技术之一。鉴于传统的V2O5-WO3(MoO3)/TiO2工业催化剂存在低温NOx消除率过低的问题,开发具有良好低温NH3-SCR活性的Mn基催化剂成为了研究热点。通过文献分析,主要从单一MnOx、Mn基混合氧化物和负载型Mn基氧化物三方面阐述了Mn基催化剂的研究现状,并对Mn基催化剂的SCR活性、反应机理及抗H2O和SO2性能等方面进行了总结,最后提出了Mn基催化剂的研究方向。