γ能谱法测定高浓铀样品年龄

建立了用γ能谱法测定铀年龄的方法,用低本底高分辨γ谱仪通过测定214Bi/234U活度比得到高浓铀样品的龄.由于采用了内部效率自刻度,因此,该方法不受样品物理形态和几何形状的限制,也不需要用标准样品对系统进行效率刻度.对硝酸铀酰样品的铀年龄测量结果为18.00(4.1%)年,与样品实际年龄的相对偏差为-4.8%,误差主要来源于234U/235U比值的测量误差.     

无源效率刻度法测量高浓铀浓缩度

利用HPGe谱仪测量了高浓铀样品γ谱,分析γ谱中235U的特征γ射线163和186 keV以及238U的特征γ射线1 001 keV的峰面积。利用ISOCS软件建立测量模型,对这几条γ射线进行了无源效率刻度。实验结果显示,测量值与参考值相差+1.1%,其误差主要来源于无源效率刻度计算和峰面积计算。     

TOPO萃取色层分离-ICP-MS法测定土壤中痕量铀的同位素丰度比

为了测定土壤中痕量铀的同位素丰度比,对TOPO萃取色层分离环境样品中U的方法进行了探讨。通过对色层柱体积、吸附酸度、洗涤酸度,以及不同洗脱剂的条件实验,确定了分离流程。获得U的全程回收率为(98.1±1 5)%,对土壤样品中基体元素的去污因子为1 4×103～1 8×105。通过对不同丰度铀同位素标样的测量,确定了ICP MS测量铀同位素的质量偏倚系数。采用了扫描和跳峰两种数据采集方式,获得235U/238U的相对标准偏差优于1%,234U/235U,236U/235U,234U/238U和236U/238U的相对标准偏差优于5%。两种方式测量实际样品的结果吻合。     

多接收电感耦合等离子体质谱法对铀同位素丰度的测定

为了对环境监测提供有效、可靠的手段,在多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)上建立了铀同位素丰度的分析方法。对影响仪器灵敏度的因素进行了初步探索,对标准物质GBW 04227和3个同位素丰度不同的样品中铀的各种同位素组分比值进行了测量,评价了测定结果的不确定度。结果表明,对丰度为3%、质量分数为2×10-7的235U溶液,R(235U/238U)丰度比的相对实验标准偏差优于0.02%,R(236U/238U)丰度比的相对实验标准偏差优于0.2%。     

非均匀含铀物料测量系统无源效率刻度技术应用研究

根据分段γ扫描系统(SGS)建立的非均匀含铀物料测量系统,建立相应的无源探测效率刻度计算模型,并利用标准点源对高纯锗探测器进行表征实验、对整套系统进行模拟验证实验,该系统的绝对探测效率计算值与模拟实验值偏差均小于2%。随后利用已知浓度的硝酸铀酰溶液开展基于无源效率刻度方法的实验验证,该测量值与样品的标称值相对偏差在2%以内。最后在实验室条件下,采用增量法原理开展盲样测量分析的尝试性评估实验,利用非对等刻度方法确定点源等效位置,以初次测量分析的盲样数据作为基数,分别测量逐一加入已知~(235)U含量的工作标准样品的混合物,每次测量结果与基数之差同工作标准样品标称值之间的偏差小于8.5%,对上述四个测量结果进行线性拟合,R~2=0.995 4。对拟合曲线采用外推方式,计算得出盲样中~(235)U的含量与实测值偏差-1.87%。结果表明,该非均匀含铀物料测量系统无源效率刻度技术的准确性可以接受,同时通过增量法的应用可对未知非均匀样品的测量结果进行一定的评估,该方法也可推广应用于其他核保障的非均匀物料测量装置。     

~(235)U和~(238)U裂变率分布测量应考虑的因素

用箔片活化法测量堆内235U和238U裂变率时,由于探测箔内待测核素的富集度不是特别高,铀箔辐照后,测到的某个γ射线能量(如1596keV)的计数来源于这两种核素(235U和238U)核裂变产生的相同裂变产物(140La),即测量中不可能单独测量235U或238U裂变产生的140La的γ射线的计数。其结果     

基于HPGeγ谱仪的土壤样品分析

使用宽能超低本底HPGeγ谱仪,分别采用无源效率刻度曲线法和相对测量比较法对土壤样品中226Ra、232Th、40K、238U的放射性活度进行了测量。通过对计算结果的对比分析得出:在150 keV以上的中高能区无源效率刻度方法与传统相对比较法对相同样品的测量分析结果具有很好的一致性,在无标准源可依或现场测量分析等情况下,无源效率刻度方法是一种比较理想的效率刻度方法。     

快速测定铀样品中同位素组分的α谱法

一种对天然和富集或贫化铀样品进行α谱分析的简单方法已研制成功。该方法是非迭代法,考虑了低能尾部和衰变分支比修正问题,以便准确计算与每种铀同位素(~(234)U、~(235)U、~(236)U、~(238)U)相应谱的面积和确定样品中的同位素成分。已开发了一种称为ENURA的BASIC计算机程序,用于必要的计算,以便得到结果及其误差。用已知成分的标准溶液配制出几种不同铀含量的样品,对照这些样品进行的实验测量检查了该方法。采用测量的谱线形状从理论上建立了其他系列铀谱,以便覆盖富集的或贫化的铀所要求的范围。     

一种用~(235)U作单内标的同位素稀释质谱法

建立了一种用~(233)U作单内标的同位素稀释质谱法。它可准确测定铀样品中的丰度比,这是一种基于重量法的绝对测量方法。~(233)U和被测铀样品按不同重量比被混合,然后,同时测量混合样中R_(58)(~(235)U/~(238)U)和R_(38)(~(233)U/~(238)U),而R_(38)可被看作是内参照标准。藉助迭代运算,R_(58)逐步逼近它的真值。使用该法,R_(58)的测量总不确定度可达到0.15%。并且,这个方法具有显著的优点,例如:测量的外精度可好于0.02％。     

用中子活化分析法测定~(238)U/~(235)U同位素丰度比

本文论述了用中子活化分析法测定含微量铀的样品中~(238)U/~(235)U同位素丰度比的原理及方法。样品在反应堆中接受短时间照射后,用Ge(Li)探头或高纯锗探头-多道能谱分析仪-计算机系统测量射线的能谱.可以分辨出~(238)U和~(235)U的许多监测峰。利用这两种监测峰计数之比与这两种同位素丰度比成正比的关系,分析铀的同位素丰度比,在~(235)U丰度为0.6％-18％范围时精密度为1％-2％,在贫化铀和18％-60％丰度~(235)U时,精密度为2％-3％。     

Efficient Isotope Ratio Analysis of Uranium Particles in Swipe Samples by Total-Reflection X-ray Fluorescence Spectrometry and Secondary Ion Mass Spectrometry

A new particle recovery method and a sensitive screening method were developed for subsequent isotope ratio analysis of uranium particles in safeguards swipe samples. The particles in the swipe sample were recovered onto a carrier by means of vacuum suction-impact collection method. When grease coating was applied to the carrier, the recovery efficiency was improved to 48±9%, which is superior to that of conventionally-used ultrasoneration method. Prior to isotope ratio analysis with secondary ion mass spectrometry (SIMS), total reflection X-ray fluorescence spectrometry (TXRF) was applied to screen the sample for the presence of uranium particles. By the use of Si carriers in TXRF analysis, the detection limit of 22 pg was achieved for uranium. By combining these methods with SIMS, the isotope ratios of ²³⁵U/²³⁸U for individual uranium particles were efficiently determined.     

The jackknife as an approach for uncertainty assessment in gamma spectrometric measurements of uranium isotope ratios

The jackknife as an approach for uncertainty estimation in gamma spectrometric uranium isotope ratio measurements was evaluated. Five different materials ranging from depleted uranium (DU) to high enriched uranium (HEU) were measured using gamma spectrometry. High resolution inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-SFMS) was used as a reference method for comparing the results obtained with the gamma spectrometric method. The relative combined uncertainty in the gamma spectrometric measurements of the ²³⁸U/²³⁵U isotope ratio using the jackknife was about 10-20% (k = 2), which proved to be fit-for-purpose in order to distinguish between different uranium categories. Moreover, the enrichment of ²³⁵U in HEU could be measured with an uncertainty of 1-2%.     

α能谱法测定土壤样品中的235U，238U

建立了α能谱法测定土壤样品中²³⁵U，²³⁸U含量的方法。方法主要包括分离、纯化、制源和测量等过程。采用阴离子交换树脂进行分离纯化，实现了铀与其他放射性核素的有效分离。实验结果表明，该方法具有稳定和较高的回收率。     

First Czechoslovak atomic-electric station A-1 with heavy-water reactor KS-150 (construction,start-up,and initial experience)

Conclusions In energy reactors similar to the KS-150 but larger, high fuel-expenditure levels (native metallic uranium) are entirely attainable. Thanks to the high conversion ratio, they can simultaneously produce plutonium for fast reactors in quantities approximately double the unit yield of thermal reactors using enriched uranium.Another method for developing such reactors [1, 2] may be to use in them a ring with equilibrium concentration of Pu and²³⁸U with additional²³⁵U contained in native uranium or diffusion-plant waste. In this case, they would be able to burn significant quantities of²³⁸U and, using their plutonium many times, also produce transuranic elements.Translated from Atomnaya Énergiya, Vol. 36, No. 3, pp. 163–170, March, 1974.     

中国实验快堆中的238U裂变反应率测量实验研究

由于²³⁸U裂变反应率在中国实验快堆(CEFR)中是一非常关键的指标参数,因此,在CEFR的首次物理启动工作中对其进行了实验测量。在实验过程中,利用高贫化的UO₂（²³⁵U-0.002%）直接进行了²³⁸U裂变反应率的绝对测量;利用国产贫铀片（²³⁵U-0.335%）、高浓铀片（²³⁵U-90%）组合方式间接进行了²³⁸U裂变反应率的测量。给出两种方法与理论值的对比和轴向及径向的相对分布。本实验为²³⁸U裂变反应率测量提出一新的选择方案,并验证了其可靠性。     

SIMS含铀微粒同位素比分析中多原子离子影响及消除方法研究

实际环境样品基体成分十分复杂,多原子离子对二次离子质谱(SIMS)单微粒铀同位素比分析的影响不可忽略。本文实验分析了Pb、Ni、Zn、Si的多原子离子在SIMS单微粒铀同位素比分析中的干扰,并分别采用提高质量分辨率以及根据核素离子强度扣除其多原子离子的方法对结果进行校正。结果表明：Pb和Ni的多原子离子会影响含铀微粒次同位素比的测量,对铀主同位素比的影响可忽略;Zn和Si的多原子离子对铀主、次同位素比测量均基本无影响。将质量分辨率提高至800,能完全消除Ni多原子离子的影响,Ni-CRM U030混合（Ni粉混合CRM U030）微粒²³⁴U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于5%,²³⁶U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于15%;Pb多原子离子干扰无法通过提高质量分辨率进行消除,根据Pb离子强度扣除其多原子离子后,Pb-CRM U030混合微粒的²³⁴U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于10%,²³⁶U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于50%。将以上消除干扰的方法应用于真实样品分析,结果表明,其有效消除了多原子离子带来的干扰。     

居室墙体中天然γ核素就地测量技术研究

本文通过理论计算和实验测量的方法,研究墙体中天然γ核素比活度就地测量问题。理论分析了不平衡状态下226 Ra、232 Th、40 K的测量方法,由实验室测量238 U的第1代子体234 Th及通过235 U和238 U的天然同位素丰度比值关系,获得典型居室墙体中235 U对226 Ra就地测量的干扰系数;利用ISOCS无源效率模拟研究了测量时墙体之间的干扰;并研究了砖块形状和墙材原料配比等因素对无源效率刻度的影响。结果表明,235 U对226 Ra就地测量的干扰系数约为0.46;Falcon 5000在居室几何条件下测量单面墙体时,经8mm钨屏蔽后,40 K的干扰扣除系数为0.33;最后分析获得居室墙体中226 Ra、232 Th和40 K就地测量时总不确定度分别为26%、17%和15%,可用于室内环境调查。     

Development of Series of Uranium Isotopic Reference Materials

A series of standard uranium isotope reference solution were prepared with high purity ^235U and ^238U Basic procedure shows in Fig. 1     

系列铀同位素基准物质的研制

利用高纯²³⁵U和²³⁸U研制系列铀同位素基准物质,其相对不确定度优于0.05％。采用以基准物质重铬酸钾为滴定剂的自动电位滴定法对基准物质中的铀含量进行准确定值。所研制的铀同位素基准物质可用以对我国现有的26种铀同位素标准物质重新进行定值,从而使这些标准物质中铀同位素测量值的不确定度降低,并使其具有可溯源性。