吸附温度低于273 K的Pd/k柱TCAP全回流实验研究

为满足实验室规模的氢同位素分离需求,对少量氚（小于3.7×10¹³ Bq）的高效氢同位素分离方法进行了研究。采用TCAP全回流工艺,将钯/硅藻土（Pd/k）填充色谱柱（长2 m,外径6 mm）吸附H-D混合气体（D丰度为50%）的温度控制在273 K以下,经多次加热 冷却循环后,从分离柱前、后两端加热各提取15%样品气,利用低温色谱法对样品气进行氢同位素丰度分析,对色谱柱的分离性能进行评价。研究结果发现,原料气进入填充柱后（全回流之前）尾端提取气的氘丰度约为98.5%,经5个全回流循环（循环总时间为1.25 h）后,尾端提取气的氘丰度达99.9%。经15个全回流循环后,前端提取气的氘丰度由50%（原料气氘丰度）降至13.6%。通过实验数据对柱中氘分布进行了理论模拟,发现进样速率过快可能是导致前端提取气氘丰度过高的主要原因,柱中氘丰度最低点可能出现在色谱柱的中部。     

钒的活化及钒氢化物性能研究

真空条件下,金属钒长时间高温除气、反复吸放氘气,最终活化并饱和吸氘到氘、钒原子比接近2.0。实验确定的活化条件为：真空度2～3Pa,活化温度400℃,活化时间4h,初始吸附温度80～100℃,初始吸附压力0.6～3.4MPa,2～3次反复吸放纯化氘气。实验测得钒氢化物性能参数为：室温平衡压,0.2MPa;饱和吸附容量,0.47L/g;500℃时保留量,6.1%;200℃时平衡压,60MPa。实验研制的钒氢化物高压气源已成功用于惯性约束聚变高压充氘氚实验。     

氚老化对钯钇合金膜氢渗透性能的影响

在聚变堆燃料循环系统中,钯合金膜将被用于氢同位素与杂质气体间的渗透分离以及含氚杂质中氚的催化回收。长期连续的氚操作将使合金膜体内因氚衰变而累积3He,产生氚老化效应。本工作研究了贮氚老化对Pd8.5Y0.19Ru（原子百分数）合金膜的氕、氘渗透性能的影响。研究结果表明：对于膜内体氦浓度He/M为0.042的氚老化膜,在573～723K温度范围内,氕、氘渗透率被严重降低,膜的氕氘渗透分离系数则有所提高。     

带自动控制功能的除氚系统

针对氚工艺尾气处理的需求和源项实际情况,根据化工原理和氚特性设计含自动控制功能除氚系统的主要部件、自动控制功能和初步性能测试,得出催化反应器、氚水吸附床等部件的结构尺寸,催化剂、干燥吸附剂的装填量等参数及控制软件界面;通过除氘和除氚实验初步测试了除氚系统的处理性能。结果表明,在循环处理模式下,1m3密闭容器中氘体积比6.0×10–4–2.8×10–2范围内时,35min内氘气浓度降低两个量级;5次对30L密闭容器内不同浓度的含氚气体处理,60min内对氚的去除效率均达到95%以上。     

LaNi5和LaNi4.7Al0.3柱内氕氘排代模拟

假设排代过程受表面反应控制和气相中H2与D2快速达到反应平衡,建立了流速和温度恒定条件下LaNi5和LaNi4.7Al0.3柱内氕排代氘的一维数学模型。该模型基于分子碰撞理论,考虑了分离因子对氢同位素排代的影响。模型中的气-固相同位素交换几率为可变参数,其余参数使用了文献值或实验值。计算了LaNi5和LaNi4.7Al0.7柱内氕排代氘及LaNi5柱内氘排代氕过程中流出端氢同位素各组分丰度随时间的变化关系并与实验结果进行了对照。结果表明:当同位素交换几率为2.96×107时,根据数学模型获得的排代流出曲线与实验结果具有良好一致性,该模型可恰当描述金属氢化物柱内氢同位素的排代行为。     

氚纯化装置的研制及性能验证研究

铀是一种传统的贮氚材料,在铀粉瓶中贮存的氚会不断衰变产生氦气,导致使用时氚的纯度下降,影响标记化合物产率。本研究设计了氚纯化装置,对装置进行安装调试,并对该装置中的铀床进行活化,利用该装置测定铀吸收氘单质气体的p-t曲线及在400~550 ℃范围的解吸氘气体的p-t曲线。应用调试好的系统对长期存放贮氚铀粉瓶中的氚进行纯化。结果表明,设计的氚纯化装置系统密封性好,经氦质谱检漏测定值为7.8×10^-13 Pa•m³/s;利用该装置测定氘的吸附饱和曲线,氘完全解吸时铀对氘的吸附量为240 mL/g。验证实验回收了久置铀粉瓶中的氚为1.44×10¹³ Bq,利用氦气体积推算出久置铀粉瓶中含氚质量百分率为53.1%。实验结果证实了系统纯化氚的可行性,可为氚标记化合物制备提供可靠的氚源。     

氚纯化装置的研制及性能验证研究

铀是一种传统的贮氚材料,在铀粉瓶中贮存的氚会不断衰变产生氦气,导致使用时氚的纯度下降,影响标记化合物产率。本研究设计了氚纯化装置,对装置进行安装调试,并对该装置中的铀床进行活化,利用该装置测定铀吸收氘单质气体的p-t曲线及在400~550℃范围的解吸氘气体的p-t曲线。应用调试好的系统对长期存放贮氚铀粉瓶中的氚进行纯化。结果表明,设计的氚纯化装置系统密封性好,经氦质谱检漏测定值为7.8×10~(-13 )Pa·m~3/s;利用该装置测定氘的吸附饱和曲线,氘完全解吸时铀对氘的吸附量为240mL/g。验证实验回收了久置铀粉瓶中的氚为1.44×10~(13 )Bq,利用氦气体积推算出久置铀粉瓶中含氚质量百分率为53.1%。实验结果证实了系统纯化氚的可行性,可为氚标记化合物制备提供可靠的氚源。     

热循环吸附法分离氕、氘的研究

对热循环吸附法(TCAP)全回流模式和生产模式下的氕 氘分离实验进行了研究。全回流模式下,主要考核了初始进料比、冷/热循环温度、进料位置对分离效果的影响。结果表明,原料气体从分离柱中部进料时,初始进料比相对越大,冷/热循环温差越大,分离效果越好;而从回流柱进料时,分离效果相对更好。在几组实验中,回流柱初始进料为90%、冷/热循环温度分别为56 ℃/290 ℃的一组效果最好。生产模式下,由于分离柱中气阻较大,有可能影响氕、氘的分离效果,这部分实验还有待继续进行。     

聚变能源中的氚化学与氚工艺研究进展及展望

核聚变被认为是人类社会未来的理想能源,对社会、经济的可持续发展具有重要的战略意义。氘氚聚变反应具有反应截面大、反应速率高、点火温度低及释放能量大等优点,是目前聚变研究的主要目标,而高效的氘氚燃料循环工艺与技术是实现聚变能源商业应用的基础。本文主要介绍氘氚燃料循环所涉及的等离子体排灰气中氚的快速回收、氚的增殖与提取、大规模氢同位素分离、氚测量等相关氚化学与氚工艺的研究进展及展望,以期对未来聚变能源氚工厂相关技术的研究提供借鉴和参考。     

热导检测技术在线分析氢同位素气体

以高纯氕作载气,对热导检测技术(TCD)在线分析氢同位素气体进行了实验研究,考察了进样压力、氘丰度以及样品中HD含量对测量结果的影响.实验结果表明,TCD对氘的响应与氘的压力呈良好的线性关系;对已知氘丰度为1%～90%的氕氘混合物样品进行了测定,测量结果的误差与氕氘混合气体中的HD丰度成正比,绝对误差范围在0.000～0.025.