铁基无硫无铬型CO高温变换催化剂的研制Ⅲ—高活性相γ—Fe2O3的测定与表征

以铁和硝酸为主要原料,开发适合大型合成氨厂使用的铁基无硫无铬型CO高温变换催化剂,采用XRD及Moesbauer谱等技术对催化剂母体的晶相结构进行了研究,证实催化剂母体为高活性相γ-Fe2O3。     

MgO-Cr2O3/Al2O3催化剂对丙烷脱氢反应的再生性能

制备了Mg改性Cr₂O₃/Al₂O₃催化剂,利用XRD,UV-Vis,XPS,H₂-TPR,NH₃-TPD,TG等方法考察了新鲜和再生后催化剂的结构与性能。实验结果表明,助剂Mg的添加有利于催化剂再生后的物相结构稳定;随再生次数的增加,催化剂孔径增大,比表面积降低,催化剂表面Cr⁶⁺含量降低,Cr⁶⁺组分逐渐不可逆还原为Cr³⁺等稳定状态;催化剂表面主要为弱酸和中强酸,随再生次数的增加,酸量减少,但酸强度增加,Cr物种价态及其与载体的相互作用影响了表面酸性进而影响了催化剂活性;新鲜催化剂催化活性略高于再生催化剂,经多次再生后催化剂性能趋于稳定,丙烷转化率稳定在30%左右,丙烯选择性在88%以上。     

基于无网格方法的四叶草型催化剂体相温度分布数值模拟

以四叶草型及圆柱型加氢裂化催化剂三维体相环境为计算实体,以模拟工业运行温度的函数作为边界条件,采用无网格数值方法求解傅立叶传热方程,并根据计算结果分析加氢裂化反应过程中工况条件及催化剂尺寸对于催化剂内部温度分布的影响。结果表明：在加氢裂化反应中,圆柱型及四叶草型催化剂颗粒内部的最高温度及平均温度均随反应放热量、空速、原料密度、催化剂半径及催化剂长度的增加而增大,其中反应放热量和催化剂半径对催化剂内部温度的影响更显著;即使在理想的宏观等温反应条件下,两种催化剂内部仍然是非等温区域;在工况条件及催化剂半径和长度均相同时,四叶草型催化剂内部的最高温度、平均温度均低于圆柱型催化剂,具有比圆柱型催化剂更均匀的温度分布。     

无碱脱臭Ⅱ型工艺催化剂 AFS-12应用性能的研究

采用室内模拟装置对无碱脱臭Ⅱ型工艺催化剂ＡＦＳ－１２的应用性能进行了研究。结果表明,使用催化剂ＡＦＳ－１２的无碱脱臭工艺,当进料空速小于２ｈ＾－１时,能满足不同结构和不同硫醇硫含量原料油的脱臭。催化剂的活性组分在使用过程中不流失,其活性和稳定性均于磺化酞菁钴催化剂,助剂ＺＨ－２２不仅能提高催化剂的活性和稳定性,还具有清洗催化剂床 作用。     

H2/CO中Fe3(CO)12/Y催化剂小金属离子特性研究

以Fe3(CO)12为母体制备的Fe3(CO)12/Y催化剂在较低反应温度280℃表现出高活性和低碳烯烃选择性,而以Fe(NO3)3为母体制备的Fe(NO3)3/Y催化剂无催化活性.Fe3(CO)12/Y和Fe(NO3)3/Y催化剂在程序升温反应中CO和H2浓度变化曲线呈现截然不同的两种变化趋势,前者为小金属粒子异变趋势,后者为普通金属粒子顺变趋势.Fe3(CO)12/Y催化剂高活性及低碳烯烃选择性与其高分散小金属粒子特性密切相关.     

铜－锌系共沉淀催化剂制备与催化性能研究

研究了Ｃｕ－Ｚｎ系合成醇类催化剂的共沉淀方式、温度、陈化时间及对其母体（氧化物形式）的超声作用、共沉淀复盐形式的物理性质等对催化剂催化性能的影响。ＸＲＤ、ＩＲ及表面分析结果表明，共沉淀条件与催化剂复盐物及母体的物相、晶粒大小及其比表面密切相关。作者对催化剂复盐物、母体的物理性质以及催化剂的催化性能与共沉淀条件进行了关联和讨论。     

铜－锌系共沉淀催化剂制备与催化性能研究

研究了Ｃｕ－Ｚｎ系合成醇类催化剂的共沉淀方式、温度、陈化时间及对其母体（氧化物形式）的超声作用、共沉淀复盐形式的物理性质等对催化剂催化性能的影响。ＸＲＤ、ＩＲ及表面分析结果表明，共沉淀条件与催化剂复盐物及母体的物相、晶粒大小及其比表面密切相关。作者对催化剂复盐物、母体的物理性质以及催化剂的催化性能与共沉淀条件进行了关联和讨论。     

柠檬酸-水热组合改性对NiW/Al2O3催化剂加氢性能的影响

以氧化铝为载体,Ni、W为活性金属组分,采用等体积浸渍法制备了NiW/Al2O3重油加氢处理催化剂,考察柠檬酸改性和柠檬酸-水热处理组合改性对催化剂加氢性能的影响,采用H2-TPR、XRD、HRTEM、UV-Vis等手段对催化剂理化性质进行了表征。结果表明,柠檬酸与金属组分间的络合作用减弱了活性金属与氧化铝载体之间的强相互作用,提高了WS2活性相的堆垛层数,促进了活性金属的硫化;进一步对改性催化剂进行水热处理可以适当提高WS2活性相的分散度,使催化剂的加氢活性得以提高。采用柠檬酸-水热处理组合改性的催化剂NiWCA-H/Al2O3对委内瑞拉脱沥青油具有良好的加氢脱硫及脱氮活性。     

无负载纳米催化剂的研究进展

无负载金属硫化物催化剂因其本身即为硫化态,使用时不需要加入有毒的含硫化合物对加氢催化剂进行预硫化,并且具有超高的加氢脱硫能力而被关注。本文综述了无负载纳米硫化钼催化剂的制备技术、表征方法、脱硫机理等内容,并提出了进一步的研究方向。     

提高费-托合成熔铁催化剂低碳烯烃选择性的研究

研究了固定床反应器中合成气制低碳烯烃熔铁催化剂的反应性能,考察了不同母体相组成和助催化剂对熔铁催化剂活性、低碳烯烃选择性的影响,通过TG-DTG、CO2-TPD等表征手段分析了母体相组成对熔铁催化剂的还原行为、表面酸碱性的影响。结果表明,当催化剂母体中n(Fe2+)/n(Fe3+)为1左右时,熔铁催化剂的表面碱性最强,有利于提高低碳烯烃选择性;考察助催化剂发现,稀土氧化物M2O3的加入能显著提高低碳烯烃选择性,在n(Hn):n(CO)=1.6、2.0 MPa、310℃、GHSV=11400h-1的条件下,CO的转化率达73.8%,低碳烃烯烷摩尔比n(C2=~C4=)/n(C2°~C4°)达5.12,即在气态烃中低碳烯烃选择性达83.7%。正交实验分析结果表明,在所考察的5种助催化剂中,V2O5和MoO3的加入会降低低碳烯烃选择性;其它助催化剂没有显著影响。