金属表面上CO2化学吸附研究最新进展

介绍近十年来清洁金属表面和预吸附碱金属的金属表面上CO     

ZnO上CO_2／H_2吸附物种及其转化的研究

采用ＦＴ－ＩＲ、ＴＰＳＲ－ＭＳ技术对ＺｎＯ上ＣＯ２／Ｈ２、甲醇、甲酸的表面吸附、反应物种进行了研究。研究发现，ＺｎＯ对ＣＯ２／Ｈ２合成甲醇反应具有活性，且反应的中间物种为双齿碳酸盐、甲酸盐及甲氧基。另外，还对单组份ＺｎＯ的作用及其表面反应机理提出了推论。     

金属离子改性分子筛对CO_2的吸附研究

以金属盐溶液浸渍的方法对13X,4A分子筛进行改性,选用了4种有代表性的碱土金属和过渡金属离子Ca2+,Sr2+,Zn2+,Cu2+。红外光谱分析结果表明,负载二价金属离子的分子筛上CO2的表面吸附态可以归属为一种线式吸附态和一种剪式吸附态,还有CO2分子非线性化学吸附在氧化物表面上所形成的类碳酸盐物种吸附态。对两种改性分子筛进行了CO2-TPD研究,CO2-TPD谱图上一般出现两个或两个以上的脱附峰,对照红外分析结果表明,低温脱附峰对应线式吸附态的CO2分子脱附,中温脱附峰对应剪式吸附态和类碳酸盐吸附态的CO2分子脱附。     

FAU型沸石吸附CO_2的蒙特卡罗模拟研究

使用巨正则系综的蒙特卡罗(GCMC)方法计算了CO2在NaY沸石上的吸附等温线,通过拟合实验数据进行力场参数的优化。对NaY沸石吸附CO2的模拟结果进行分析发现:CO2在NaY沸石上的吸附首先发生在八面沸石超笼的孔口区域,当压力增加时,CO2分子向超笼中心方向扩散。SII是第一优先吸附位,其次是SIII位。随着吸附量的增加,SII位Na+与CO2之间的距离越来越短,但是在Na+离子附近CO2与Na+之间的作用均呈现近似直线的构型。基于优化力场参数计算了NaX沸石的CO2吸附等温线并与实验值进行比较,结果表明计算和实验值比较吻合,说明优化力场适合不同硅铝比的FAU型沸石。     

商业硅胶负载PEI对CO_2的吸附捕集研究

采用浸渍法制备了商业硅胶负载聚乙烯亚胺(PEI)的CO2吸附剂,研究了该类吸附剂对CO2的吸附捕集性能,同时考察了尿素焙烧法对硅胶孔结构的影响。结果表明:尿素焙烧法可以有效调变商业硅胶的孔结构和比表面积;由硅胶为载体负载PEI后制备的吸附剂具有良好的CO2吸附性能,当PEI负载质量分数为30%时,CO2吸附量最大值可达93.4mg/g;并且在8次吸附-脱附循环测试中CO2吸附量无明显变化,表明该类吸附剂具有良好的CO2吸附再生稳定性能。     

纤维素气凝胶负载有机胺强化CO_2吸附的研究

以氯化1-丁基-3-甲基咪唑离子液体(BMIMCl)为纤维素溶解介质,通过冷冻干燥法制备出具有三维孔道结构的纤维素气凝胶,并利用浸渍法分别将二乙醇胺(DEA)、二乙烯三胺(DETA)、多乙烯多胺(PEPA)和聚乙烯亚胺(PEI)负载于纤维素气凝胶上,以强化其CO_2吸附性能。采用FT-IR、TG/DTG、SEM、N_2等温吸脱附等方法对材料进行了表征,并采用自制静态吸附装置对负载前后气凝胶的CO_2吸附性能进行了测试。结果表明,虽然有机胺负载的纤维素气凝胶的比表面积和孔容有一定程度的下降,但负载有机胺能显著提高纤维素气凝胶对CO_2的吸附量,其中负载DEA时效果最好。CO_2吸附量随DEA负载量的增加呈现先增大后减小的趋势,当DEA加入质量分数为40%时气凝胶对CO_2吸附量最大,在313.15K、绝对压力190kPa下,达到1.99mmol/g,而相同条件下,未浸渍的纤维素气凝胶吸附量仅为0.55mmol/g。拟合结果表明,CO_2在有机胺负载的纤维素气凝胶上的吸附行为符合Langmuir单分子层吸附模型。     

CO、CO_2和CH_4在稀土复合吸附剂上吸附动力学参数计算

采用固定床透过曲线法 ,建立了合适的吸附动态模型 ,用于描述CO、CO2 和CH4 在稀土复合吸附剂上的吸附特性 ,采用正交配置法对吸附动态模型进行求解 ,得到了CO、CO2 和CH4 的动力学参数 ,为吸附分离过程设计提供一定的参考依据 ,固定床透过曲线法是非常有效的实验方法 ,可以为其它吸附体系的数据测取提供借鉴作用     

铜基催化剂上CO_2吸附的TPD和TPSR研究

采用ＴＰＤ、ＴＰＳＲ技术研究了铜基催化剂上ＣＯ２的吸附行为。结果表明ＣＯ２在铜基催化剂上有４个ＴＰＤ峰，它们代表催化剂表面上的Ｃｕ和受ＺｎＯ作用的Ｃｕ分别对ＣＯ２进行线形吸附和桥式吸附的结果。ＴＰＳＲ谱研究表明催化剂预吸附ＣＯ后，它能增加有利于甲醇合成的ＣＯ２吸附和抑制ＣＯ２加氢的逆水汽变换反应，从而增加合成甲醇的选择性和收率。     

二氧化碳和甲醇直接合成碳酸二甲酯研究进展

综述了近年来二氧化碳和甲醇直接合成碳酸二甲酯的研究开发最新进展。阐述了耦合反应、超临界二氧化碳技术、室温离子液体、微波加热、催化助剂、脱水剂及膜反应器等新技术在碳酸二甲酯直接合成反应中的应用。     

CO_2催化转化研究新进展

综述了近年来由二氧化碳催化加氢合成甲烷、甲醇及低碳烯烃 ,用二氧化碳选择性催化氧化制合成气 ,催化共聚生成高分子材料方面的新进展。     

二氧化碳加氢合成二甲醚研究进展

综述了二氧化碳直接加氢合成二甲醚的研究进展及二氧化碳加氢合成二甲醚催化剂的研究现状。     

二氧化碳气田气制液体二氧化碳的原料气预处理技术的改进

通过调整工艺流程,利用换热器对工艺流程内部不同工艺介质进行热量交换,即利用温度高的氨气对原料气进行加热,同时低温的原料气又对氨气进行降温,最大限度的利用了系统内部的能量转换和平衡,实现了节约能源,降低生产成本的目的。     

CO_2乳化液强化置换水合物中CH_4的作用研究进展

综述了天然气水合物中甲烷的置换反应的研究进展,比较了传统置换法与CO2置换法的优缺点,论述了CO2置换法尤其是CO2乳化液法的优越性。CO2乳化液具有更高的反应温度以及更好的传导率和扩散性,在置换反应中起到了强化作用,增加了CH4从水合物中的释放,提高了置换的反应速率,同时乳化液的热可以使热源增强,从而使置换反应得到进一步强化。     

金属有机骨架材料应用于二氧化碳加氢催化反应的研究进展

金属有机骨架材料(metal-organic frameworks, MOFs)是由金属离子和有机配体自组装形成的具有多孔结构的晶体材料。因为具有大的比表面积、高的孔隙率、丰富的孔结构,使其在催化方面具有巨大的潜力。本文对MOFs在二氧化碳加氢催化反应的相关应用进行了总结,探讨了MOFs在二氧化碳加氢反应中的优势以及可能存在的问题,并对该应用的前景进行展望。     

南海北部边缘盆地CO2成因及充注驱油的石油地质意义

在获取大量地质、地球化学资料的基础上,对南海北部边缘盆地CO₂的成因及充注驱油特征进行了分析,结果表明:南海北部边缘盆地CO₂可划分为壳源型岩石化学成因、壳源型有机成因、壳幔混合型及火山幔源型成因4种成因类型;其中,莺歌海盆地壳源型及壳幔混合型CO₂运聚成藏主要受控于泥底辟热流体晚期分层分块多期局部上侵活动与上新统—中新统海相含钙砂泥岩的物理化学综合作用;琼东南盆地东部及珠江口盆地火山幔源型CO₂成藏主要受控于幔源型火山活动及沟通深部气源的基底深大断裂的展布;CO₂运聚成藏中,其充注驱油过程主要受运聚输导条件及气源供给等诸多地质关键因素的制约和控制.由于CO₂充注驱替往往导致油气藏中油气再分配或重新组合,并引起原来的油气产出及产状特征发生变化,故容易形成新的油藏或气藏.因此,可以将CO₂充注驱油特征作为判识油气成藏动态过程的示踪标志,用于预测油气运聚状态,追踪油气分布特征.     

负载型镍催化剂上CO_2加氢甲烷化研究

制备了一系列无机氧化物负载的金属镍催化剂 ,对用于CO2 加氢甲烷化反应的催化活性作了研究。结果表明 ,有多种负载型镍催化剂具有较高活性 ,不同载体负载的镍催化剂的活性顺序为 :二氧化钛 >二氧化锆 >海泡石 >氧化铝 >二氧化硅。添加第 2组分Ⅷ族金属及非Ⅷ族金属对催化剂活性具有较大的影响。镍催化剂作用下的反应平均活化能为 82 1kJ/mol。     

二氧化碳捕集分离的研究进展

二氧化碳是重要的温室气体,如何将CO2从混合气体中分离出来并加以合理利用,是消除温室效应的根本所在。本文对国内外关于CO2的分离技术进行了综合阐述,并介绍了各种分离技术的机理、发展现状、分离效果和及其优缺点。并简单探讨了目前研究领域存在的问题,为以后的研究提供方向。