p-n异质结BiVO4/g-C3N4光阳极的制备及其光电化学水解性能

钒酸铋(BVO)可用于光电化学(PEC)水解产氢,但受限于其缓慢的表面水氧化动力学,在电极表面修饰单一的析氧助催化剂达不到理想的性能。本工作在BVO电极表面修饰FeNiO_x助催化剂可以显著降低起始电压,增强光电化学性能。此外,沉积g-C₃N₄后修饰FeNiO_x助催化剂得到的光电极具有更优异的性能。厚度适合的g-C₃N₄纳米片与BVO构成Ⅱ型p-n异质结,有效抑制了光生电子空穴的复合,促进了电极的电荷分离。电化学测试结果表明,沉积了g-C₃N₄后,电极的电荷分离效率达到88.2%,比BVO/FeNiO_x (60.6%)提升了近1.5倍。经过g-C₃N₄和FeNiO_x协同修饰的BVO/g-C₃N₄/Fe Ni O_x电极,表面电荷注入效率达到了90.2%,同时,在1....     

MOFs自牺牲模板法制备CoNx/g-C3N4纳米材料用作高效光催化还原U(VI)

近年来, 利用石墨氮化碳(g-C₃N₄)光催化法将易溶的U(VI)还原为难溶的U(IV)来清除铀, 已逐渐成为放射性核素研究的热点。本研究将一种含金属钴的金属有机框架材料(MOFs)作为自牺牲模板, 利用简单热共聚法成功合成了含有Co-N_x构型的CoN_x/g-C₃N₄催化剂。在固液比为1.0 g/L、pH 5.0、可见光照射45 min下, 制备的催化剂(w(Co-MOFs) : w(g-C₃N₄)=1 : 1)对50 mg/L的U(VI)标准溶液还原率达到100%。从形貌, 微观结构和光学性能等方面对催化剂进行了表征,结果显示, 引入Co有效拓宽了g-C₃N₄对可见光的吸收范围, 抑制了光生电子与空穴的复合, 从而促进了U(VI)的还原反应。此外, 基于捕获实验深入探究了U(VI)在CoN_x/g-C₃N₄材料表面催化可能的反应机理。研究表明, CoN_x/g-C₃N₄复合光催化剂光学性能优异, 制备方法简单且绿色环保, 对放射性废水中的U(VI)的光催化还原去除效果较好。本工作对后续石墨氮化碳类新型材料的设计、合成与实际应用具有一定的参考作用。     

Ru单原子负载g-C3N4催化剂的制备及其光催化固氮性能研究

采用固相原位还原法成功合成了负载钌(Ru)单原子的石墨相氮化碳(g-C₃N₄)催化剂。研究结果表明,Ru以单原子形式分散在g-C₃N₄材料表面上,Ru的负载使g-C₃N₄的3-s-三嗪单元结构的有序度降低,通过傅里叶变换红外吸收光谱(FTIR)测试分析可知催化剂中含有氰基,氰基导致了分子结构缺陷。Ru和氰基均为电子受体,可加速光生电子的转移并作为催化活性位点。负载Ru单原子后,g-C₃N₄的光吸收范围变宽,光吸收强度增强,使得Ru单原子负载g-C₃N₄具有良好的光催化活性,光催化固氮效率高达113.23μg·g^-1 cat·h-1,是单相g-C₃N₄催化剂的2.7倍。同时,Ru原子负载的g-C₃N₄还显示出很好的稳定性,经5次循环实验后光催化固氮效率仍能维持在106.75μg·g^-1 cat·h^-1。此外,通过光致发光光谱(PL)、电化学阻抗谱(EIS)等表征手段探究了Ru单原子g-C₃N₄的光催化固氮机理,其中氮气、超纯水和光照是使催化剂发挥光催化固氮作用的必要条件。     

g-C3N4/Pb复合材料制备及其在铅炭电池负极材料中的应用

为改善铅炭电池的析氢缺陷,提高电池循环使用寿命,以尿素为前驱体制备层状石墨相氮化碳(g-C₃N₄),并将其作为添加剂制备铅炭电池负极板,以活性炭(AC)为对照,研究了g-C₃N₄结构和添加量对铅炭电池电化学性能的影响。结果表明：g-C₃N₄的加入使析氢反应(HER)得到明显抑制,-1.5 V下1wt%gC₃N₄负极板的析氢电流仅为AC负极板的5%。交流阻抗谱图显示1wt%g-C3N4和AC负极材料阻抗(Rs)为0.19868Ω和1.749Ω。更重要的是1wt%g-C₃N₄负极板比电容比1wt%AC负极板高344%。在5 000 h高倍率部分荷电态(HRPSoC)下的电池循环寿命测试中,加入g-C₃N₄后电池寿命比加入AC提升62%。500次循环后,电池容量保持率仍有70%。g-C₃N₄     

三维g-C3N4泡沫负载Cu(OH)2纳米片的制备及其光催化还原CO2性能

为了改善g-C₃N₄光催化还原CO₂过程中的气体传质、吸附和光生电荷分离效率，分别从泡沫孔结构构筑和构建异质结两方面进行光催化材料设计。采用表面活性剂发泡法制备g-C₃N₄泡沫(g-C₃N₄ Foam),以此为基体通过化学镀铜和氢氧化处理制备g-C₃N₄泡沫负载Cu(OH)₂纳米片(Cu(OH)₂/CNF)复合材料，对其结构和光催化性能进行分析。结果表明：g-C₃N₄ Foam和Cu(OH)₂/CNF均展现出发达的三维微米孔网络结构，这种结构可从动力学层面优化CO₂在气-固催化反应中的传质和吸附，使CO₂吸附容量分别达到3.97 cm³/g和3.59 cm³/g,为g-C₃N...     

水凝胶负载的纳米银/氮化碳光催化剂的制备及性能研究

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)具有独特的二维平面结构和半导体能带结构, 广泛应用于光催化。但其又存在光生电子空穴对复合过快、可见光利用效率低、在水中分散性差等问题, 阻碍了其实际应用。本研究以海藻酸钠制备的水凝胶为基体, 通过与负载银纳米颗粒(AgNPs)的g-C₃N₄复合, 提升光生电子-空穴的分离效率, 同时解决催化剂在水中的分散性问题, 改善其光催化性能。首先, 采用热聚合法合成g-C₃N₄, 结合超声的高能量使其剥离成纳米片; 然后采用溶液法在g-C₃N₄表面原位生成银纳米颗粒, 制备得到负载银纳米颗粒的g-C₃N₄(Ag@C₃N₄); 最后以海藻酸钠(SA)为前驱体通过钙离子交联的方法得到负载有Ag@C₃N₄的水凝胶(SA/Ag@C₃N₄)。通过不同手段表征SA/Ag@C₃N₄的形貌、微观结构和相组成; 以甲基橙为模型物, SA/Ag@C₃N₄的光催化降解速率是Ag@C₃N₄的2.5倍。通过光致发光谱、时间分辨光致发光谱、电子顺磁共振波谱等表征手段对材料的催化机理进行探究。结果显示, 体系中银纳米颗粒表面等离子体共振效应与海藻酸钠水凝胶的多孔结构及传质通道发挥协同效应, 促进了光催化性能的提升。     

g-C3N4/高岭土复合材料的制备及其光催化性能研究

以水洗高岭土为载体, 采用盐酸对g-C₃N₄进行质子化处理, 通过浸渍法制备了g-C₃N₄/高岭土复合光催化材料。采用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FESEM)和紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)等手段对复合材料的晶体结构、微观形貌和光学性能进行了表征, 并以罗丹明B为目标降解物, 研究了复合材料在可见光下的光催化性能。结果表明: 当高岭土和g-C₃N₄的质量配比为6︰3时, g-C₃N₄/高岭土具有较优的光催化性能, 其光催化速率是纯g-C₃N₄的8.62倍; 高岭土和g-C₃N₄通过静电吸引力紧密结合在一起, 该复合结构能够有效地降低光生电子和空穴的复合几率, 改善了纯g-C₃N₄光催化材料的吸附性能, 进而有效提高了其光催化性能。     

g-C3N4改性PVDF-CTFE混合基质超滤膜的制备与性能

以聚偏氟乙烯-三氟氯乙烯(PVDF-CTFE)为成膜聚合物，二甲基甲酰胺(DMF)为溶剂，聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为致孔剂，自制的光催化剂石墨氮化碳(g-C₃N₄)为催化改性颗粒，采用非溶剂相转换(NIPS)法成功制备了PVDF-CTFE/g-C₃N₄混合基质膜.考察了不同改性粒子添加量对混合基质膜结构及性能的影响.结果表明，g-C₃N₄的添加使得PVDF-CTFE膜的亲水性能、通透性能、力学性能和超滤分离性能都有所增强，并展现出良好的抗污染能力.当g-C₃N₄添加量达到2%(质量分数)时，其通量恢复率超过80%,并保持纯水通量为309.3 L/(m²·h),BSA截留率为98.1%,拉伸断裂强度为3.8 MPa.此外，由于g-C₃N₄的添加，PVDF-CTFE/g-C₃N₄混合基质膜还能够通过光照催化降...     

硅藻土/g-C3N4/氧化石墨烯复合材料的制备及其光催化性能研究

采用半封闭一步热解方法，以三聚氰胺为前驱物制备g-C₃N₄,然后以圆筒状硅藻土(DE)为载体，合成DE/g-C₃N₄复合材料。并选取天然鳞片石墨为基本原料，运用Hummers法合成了氧化石墨烯(GO),在一定量的DE/g-C₃N₄粉末中加入不同质量分数的GO,得到DE/g-C₃N₄/GO三元复合光催化材料。通过SEM、BET、EDS、XRD、FT-IR对样品的晶体结构、形貌等进行表征，研究复合材料对罗丹明B溶液的光催化降解性能。结果表明，当GO的烯掺量为5%时，DE/g-C₃N₄/GO在可见光下，120min时，对RhB的降解率为93.74%,分别比DE/g-C₃N₄和g-C₃N₄提高了15.05%和31.03%。     

茶渣生物炭/g-C3N4复合材料可见光催化还原水中U(Ⅵ)的特性

以茶渣为原料，三聚氰胺为前驱体，采用高温热聚合法制得茶渣生物炭/石墨相氮化碳(TBC/g-C₃N₄)复合材料。采用SEM,XRD,XPS,UV-Vis DRS,PL和EIS对光催化剂的形貌、结构及光电特性进行表征，研究TBC/g-C₃N₄复合材料在可见光照射下光催化还原U(Ⅵ)的性能，并探讨TBC/g-C₃N₄复合材料光催化还原U(Ⅵ)的机理。结果表明：当TBC的质量分数为5%,初始pH值为4,催化剂用量为1 g/L时，可见光照射30 min后TBC/g-C₃N₄复合材料对U(Ⅵ)的去除率可达99.64%,远高于g-C₃N₄(58.8%)。TBC/g-C₃N₄复合材料循环5次后对U(Ⅵ)的去除率仍在80%以上，表现出良好的稳定性。TBC的加入使得g-C₃N₄禁带宽度从2.63 eV减...     

苝四羧酸二酰亚胺修饰增强g-C_(3)N_(4)光催化性能EI北大核心CSCD

以3,4,9,10-苝四甲酸二酐和L-天冬氨酸为原料,合成水溶性苝二酰亚胺衍生物N,N′-二(2-丁二酸基)-3,4,9,10-苝四羧酸二酰亚胺(PASP)。采用水热法将PASP接枝在g-C_(3)N_(4)上,制备PASP改性g-C_(3)N_(4)复合光催化剂(g-C_(3)N_(4)-PASP)。通过X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、X射线光电子能谱仪(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis DRS)和固体荧光光谱等对g-C_(3)N_(4)-PASP的组成、结构、形貌和光学性质等进行表征,考察g-C_(3)N_(4)-PASP对水溶液中模型污染物亚甲基蓝(MB)的光催化降解活性。结果表明:g-C_(3)N_(4)与PASP经水热反应,可通过酰胺键共价结合;相比纯g-C_(3)N_(4),g-C_(3)N_(4)-PASP比表面积显著增大,吸收带边红移至614 nm,同时PASP修饰可促进g-C_(3)N_(4)材料表面光生电子和空穴分离,进而有效提升光催化活性。在可见光(λ>420 nm)照射下,g-C_(3)N_(4)-PASP对MB的降解率60 min内可达99.4%,降解速率常数k约为g-C_(3)N_(4)的2倍。     

二维g-C3N4与Ag-TiO2复合光催化剂降解气态乙醛抗失活研究

光催化剂失活是影响其在去除低浓度VOCs的实际应用中的主要因素之一。本研究将TiO₂与2D石墨碳氮化碳(g-C₃N₄)复合, 显著提高了光催化剂的稳定性。当Ag改性的Ag-TiO₂(AT)用于降解乙醛气体时, 反应60 min后开始发生失活现象, 反应延长至400 min则完全失活。而AT与g-C₃N₄复合改性后的样品g-C₃N₄/ Ag-TiO₂(CAT)具有优异的光催化性能和稳定性, 反应至600 min未发生失活。原位FT-IR、PL和光电流的研究表明, 当AT催化降解乙醛时, 反应中间体会在表面积累导致催化剂失活。而引入的g-C₃N₄可以为中间体提供更多的吸附位点, 从而提高稳定性。此外, 引入g-C₃N₄还有利于电荷分离和产生活性氧物种, 促进乙醛和中间体降解。本研究揭示了2D材料在开发稳定可持续降解VOCs的光催化剂方面的实用性。     

硅藻土/g-C3N4复合材料的制备及其可见光增强活性

采用浸渍-焙烧法制备了具有可见光响应活性的硅藻土/g-C₃N₄复合光催化材料。利用TG、XRD、FE-SEM、HR-TEM、FT-IR、XPS、UV-Vis-DRS 和 PL谱等手段对其物相组成、形貌和光吸收特性进行表征。以RhB的光催化降解为探针反应评价催化剂的活性。光催化结果表明, 2.32wt%硅藻土/g-C₃N₄复合材料对RhB有较高的催化活性, 光催化降解的速率常数是纯g-C₃N₄的1.9倍。自由基捕获实验表明, ·O₂^-是RhB在硅藻土/g-C₃N₄复合材料上光催化降解的主要活性物种。光催化活性提高的主要原因在于硅藻土和g-C₃N₄之间静电作用有利于光生电子-空穴在g-C₃N₄表面的迁移, 进而提高g-C₃N₄的光催化活性。     

Bimetallic Ni–Mo nitride@C3N4 for highly active and stable water catalysis

Non-noble metal electrocatalysts for water cracking have excellent prospects for development of sustainable and clean energy. Highly efficient electrocatalysts for the oxygen evolution reaction (OER) are very important for various energy storage and conversion systems such as water splitting devices and metal‒air batteries. This study prepared a NiMo₄@C₃N₄ catalyst for OER and hydrogen evolution reaction (HER) by simple methods. The catalyst exhibited an excellent OER activity based on the response at a suitable temperature. To drive a current density of 10 mA·cm⁻² for OER and HER, the overpotentials required for NiMo₄@C₃N₄-800 (prepared at 800 °C) were 259 and 118 mV, respectively. A two-electrode system using NiMo₄@C₃N₄-800 needed a very low cell potential of 1.572 V to reach a current density of 10 mA·cm⁻². In addition, this catalyst showed excellent durability after long-term tests. It was seen to have good catalytic activity and broad application prospects.     

碳纳米球复合g-C3N4提升光催化降解酸性橙Ⅱ性能

基于g-C₃N₄构建的异质结光催化材料在降解有毒有害污染物方面体现出优良的效果。本研究通过水热法制备了一系列不同碳纳米球(Carbon nanospheres,CS)添加量的x-CS/g-C₃N₄ (x=4wt%、5wt%和7wt%)复合光催化剂,以氙灯光源模拟可见光,探究了x-CS/g-C₃N₄对酸性橙Ⅱ的光催化降解性能。结果表明:5wt% CS/g-C₃N₄的光催化活性最高,光催化反应150 min,酸性橙Ⅱ的降解率达到95%。表征结果表明,g-C₃N₄与CS具有类似的π-π共轭结构,易发生π-π堆积相互作用而有利于电子跃迁。二者复合后能有效增强g-C₃N₄对可见光的吸收效率,降低其表面/界面处的电荷转移电阻,显著增强载流子的传输能力。x-CS/g-C₃N₄可作为一种有效的可见光催化剂应用于有机染料降解,具有应用前景。      

盐酸活化对石墨相氮化碳(g-C3N4)结构和g-C3N4/S锂硫电池正极复合材料性能的影响

以三聚氰胺为原料制备石墨相氮化碳（g-C₃N₄）,加入盐酸进行水热处理得到酸活化的g-C₃N₄。研究了盐酸活化对g-C₃N₄结构、形貌及锂硫电池g-C₃N₄/S正极复合材料电化学性能的影响。实验结果表明:盐酸活化处理后,g-C₃N₄的层间距变化不显著。随着盐酸浓度增大,g-C₃N₄比表面积先增大后减小,当盐酸浓度为2.5wt%时,比表面积最大为86.1 m2·g-1,与未处理g-C₃N₄的13 m2·g-1相比提高了5~6倍;盐酸活化g-C₃N₄/S正极复合材料的比容量和循环性能也呈现先增大后减小的趋势,当盐酸浓度为2.5wt%时,比容量和循环性能最好,比容量为1 538 mAh·g-1,循环50次后容量保持率为77.8%,电化学性能与比表面积呈强相关性。      

静电自组装定向制备还原氧化石墨烯-石墨相氮化碳复合材料及其导热性能

采用NaOH溶液将块状多层石墨相氮化碳（B-g-C₃N₄）剥离成带负电的纳米片层石墨相氮化碳（g-C₃N₄）,并与带正电（经聚二烯丙基二甲基氯化铵（PDDA）改性）的还原氧化石墨烯（RGO）通过静电自组装的方式,制得“面-面”定向结合的RGO-g-C₃N₄二维异质层状复合材料。Zeta电位研究表明,静电组装过程主要受电荷中和作用的主导,通过改变RGO和g-C₃N₄表面的Zeta电位可控制静电自组装材料的组成及形貌。拉曼光谱和XPS测试结果说明,RGO-g-C₃N₄复合材料具有g-C₃N₄和RGO共同的结构特征; SEM和TEM结果进一步说明,RGO和g-C₃N₄纳米片在垂直方向上“面对面”定向叠加结合,复合后仍为片层状结构,层厚度明显增加。RGO-g-C₃N₄复合材料的导热系数随RGO含量的增加而增大,RGO含量为24.4wt%时,其导热系数达到4.2 W/（mK）,是相同质量分数简单物理混合RGO+g-C₃N₄复合材料导热系数（3.0 W/（mK））的1.4倍,由于RGO-g-C₃N₄复合材料形成有效导热链,使RGO-g-C₃N₄复合材料的导热系数高于简单物理混合RGO+g-C₃N₄复合材料的导热系数。